基于车载雷达探测的一次华北冬季重污染天气成因研究

基于车载微脉冲气溶胶激光雷达、多普勒风廓线激光雷达和扭转拉曼廓线激光雷达的中山大学环境气象综合观测车,于2018年12月18日-22日在河北省望都县PM_2.5重污染期间开展定点观测.结合地面PM_2.5浓度和气象要素观测资料,对本次污染过程的成因展开分析.本次重污染过程日均PM_2.5浓度为163.2μg·m^-3,PM_2.5浓度的日变化特征明显,表现为白天PM_2.5浓度降低,傍晚至次日早晨PM_2.5浓度升高.气溶胶激光雷达观测结果发现,污染期间,700 m高度以下存在明显的消光系数高值区;夜间存在明显的消光系数高值区分层现象,气溶胶消光系数高值区出现高度可达1700 m.本次PM_2.5重污染过程受静稳边界层气象条件和高空气溶胶输送、沉降共同影响.在污染时段内,大气边界层低层小风持续,近地面和大气低层逆温和同温层频发,静稳边界层条件不利于PM_2.5的输送和扩散;此外,夜间高空气溶胶伴随强西风带出现...     

深圳市秋季大气臭氧立体分布特征

利用大气O₃探测激光雷达在深圳市东部生态区和西部城区同步开展垂直观测,探究了2018年深圳市O₃立体分布在秋季光化学污染活跃期至冬季非活跃期的演变过程.结果表明：光化学反应活跃的10月,东部地面O₃浓度相对于西部地面高出约128%;地面向上至450m,O₃浓度在东部生态区发生快速降低,而在西部城区由于存在“滴定效应”,O₃浓度随高度升高而升高;450m~2km,东、西部O₃浓度均随高度升高而降低,西部城区O₃浓度水平超过东部生态区约30%;2km以上高空,东、西部O₃浓度趋同（70μg/m³）,并保持稳定,为具深圳市秋季O₃污染过程提供了较高的大气背景浓度.高污染期间,深圳市大气边界层内O₃浓度变化较为一致,西部高空的O₃区域传输作用更加显著.秋季至冬季光化学反应逐渐减弱,深圳市O₃浓度的水平和垂直空间差异逐渐减小,冬季的深圳市O₃污染基本受大气背景控制.     

环珠江口近地面夜间臭氧上升现象：基于垂直观测的两个个例研究

利用广州塔的O₃观测资料、风廓线雷达和转动拉曼温廓线激光雷达探测的垂直环境气象等观测资料,结合ERA5的近地面风场,对2017年5月6—7日(Case I)和2019年10月1—2日(CaseⅡ)两个典型个例从垂直混合与水平输送的角度进行特征与成因分析.O₃的垂直观测结果表明,夜间残留层可储存日间混合层内的高浓度O₃气团.从垂直混合与水平输送的分析结果表明,残留层O₃的垂直混合及高浓度O₃气团的水平输送是夜间地表O₃的重要来源：夜间存在垂直风切变或边界层抬升,均可加强O₃的垂直混合;珠三角地区背景风表现为在早上偏北风和晚上转换为偏南风,广州与佛山地表O₃浓度上升最显著.此外,夜间O₃浓度上升事件可造成夜间及凌晨O₃ 8 h滑动平均值持续高值,对空气质量和大气氧化性造成一定影响.     

边界层方案与垂直混合对京津冀地区O3模拟的影响研究

采用WRF-Chem模式中的3种边界层方案YSU、MYJ和ACM2对2019年6月京津冀及周边地区典型O₃污染月份开展模拟研究.详细对比了各方案对地面气象要素、NO₂和O₃浓度时空分布,以及温湿风要素和O₃浓度垂直分布的模拟效果.结果表明：3种方案对地面气象要素的时空分布和温湿风要素的垂直变化模拟较为合理.MYJ方案模拟地面气象要素整体效果最佳.各方案对边界层高度的日变化特征模拟较好,相关系数为0.58~0.69,但存在白天偏高、夜间偏低的现象,YSU方案相比效果最佳.3种边界层方案对NO₂浓度模拟普遍高估,而O₃模拟结果则出现低估.白天模拟偏差较小而夜间偏差较显著.模拟最佳的是ACM2,其次为YSU和MYJ.3种方案均较好地模拟出了O₃的垂直分布特征,但整体低估了O₃浓度.对上午O₃垂直分布的模拟差异较下午更为明显.此外,基于YSU方案设置了3个敏感实验,通过调整化学模块所用的湍流扩散系数阈值,对比分析了垂直混合过程改变对O₃浓度模拟的影响,模拟的变化只反映由于边界层的垂直混合过程改变造成的污染差异,而不是由于热动力场的调整造成的变化.模拟结果表明3个方案均可改善区域上地面NO₂和O₃的模拟性能,尤其是对原3种边界层方案模拟O₃均明显低估的华北平原地区提升效果最显著,平均偏差降低了23.7%.在垂直方向上,湍流扩散系数阈值的调整增加了早间近地面模拟的O₃浓度,改善了模拟偏低的现象,但同时增大了高层O₃浓度的负偏差.敏感性方案显著改善了夜间的模拟,白天则并不明显.这些结果显示出湍流扩散系数对O₃垂直混合的重要影响.因此,改进湍流扩散系数的参数化对O₃模拟是必要的.     

基于无人机观测研究杭州湾化工园区近地面层臭氧垂直廓线

为了解化工园区大气污染情况,使用自主研制的微型大气检测仪结合无人机研究化工园区臭氧(O₃)垂直廓线,在2020年8月~2021年1月于杭州湾上虞经济技术开发区开展了12d无人机外场观测实验.各观测日从08:00~18:00每隔1h进行一次飞行观测,每次观测分别获得了离地面0,50,100,200,300,400,500m的O₃、总挥发性有机物(TVOCs)和二氧化氮(NO₂)浓度.结果表明:受气象因素、地面工厂排放以及早晚出行高峰的影响,TVOCs和NO₂浓度整体随高度增加而下降,其中NO₂浓度随高度上升而下降的幅度较明显,在0m处浓度为19.7~59.1μg/m³,500m处为5.9~21.7μg/m³,下降率为40~70%,TVOCs和NO₂浓度都呈现出早晚高、正午低的日变化趋势,此外可能受逆温层的影响导致个别天数NO₂浓度在400~500m不降反升;O₃受前体物光化学反应、太阳辐射强度及平流层输送的影响,其浓度随高度增加而下降,平均浓度在0m处为49.2μg/m³,500m处为98.4μg/m³,O₃日变化浓度在15:00~17:00达到峰值.TVOCs和O₃、NO₂和O₃在各高度浓度均呈负相关,受不同季节气象因素差异和冬季取暖排放增加的影响,O₃浓度季节变化为夏>秋>冬,TVOCs和NO₂浓度为冬季>秋季>夏季.后向轨迹聚类分析表明化工园区本地O₃浓度会受区域输送影响升高,在冬季时由于气温低不利于前体物生成O₃,本地O₃浓度受区域输送影响较夏季小.     

石家庄一次沙尘气溶胶污染过程及光学特性

为掌握沙尘气溶胶远距离输送特征及其规律,对2015年4月15日影响石家庄空气质量的沙尘天气背景、污染特征进行了分析,利用HYSPLIT-4模式分析了沙尘气溶胶的后向轨迹,并利用微脉冲激光雷达和太阳光度计CE318监测资料分析了沙尘气溶胶的垂直分布和光学特性演变,与大风无沙尘沉降另一过程进行了对比,探讨了沙尘沉降对消光系数的影响,估算了沙尘沉降对地面PM₁₀浓度的贡献.结果表明:来自蒙古国的沙尘气溶胶以西北路径远距离输送沉降是导致石家庄PM₁₀浓度骤升的主要因素;沙尘沉降对消光系数和地面PM₁₀浓度具有重要贡献;气溶胶快速沉降时间与冷锋过境、冷空气下沉相一致;微脉冲激光雷达监测到整个沙尘气溶胶输送沉降过程,沉降之前沙尘气溶胶主要分布在1500~3000m高空,气溶胶消光系数随高度上升而增大,输送飘浮空中到沉降持续时间较长,为沙尘污染预警提供了"强信号"特征;气溶胶光学厚度随沙尘到达明显上升,浑浊度较高,粒径偏大,地面能见度随气溶胶光学厚度呈幂指数递减.     

广东省区域臭氧污染过程三维输送特征分析与定量来源解析

使用WRF-CMAQ模式模拟广东省2021年3月25～27日区域O₃污染过程,模拟效果良好.在珠三角范围内O₃污染消退时,韶关市出现了异常O₃污染.以韶关为主要关注对象,针对珠三角地区向韶关的O₃输送过程进行分析与研究,利用CMAQ模式中的过程分析(PA)与来源解析(ISAM)对污染传输与发展过程进行定量评估.结果表明:3月25日珠三角地区产生的O₃污染气团在高空残留,25日夜间至26日上午输送至韶关并下传,高空水平输送至韶关上空的O₃有66.1%下传,物理输送过程起主导作用;26日来自广州、东莞、清远、佛山的O₃比25日增加了12倍,区域输送是韶关市异常O₃污染的主要贡献,广州市与东莞市是区域输送的主要源地;韶关市地处盆地,易受到域外输送影响,O₃污染防治应注重区域的协同减排,联防联控.     

基于垂直观测数据融合的广州市臭氧污染过程分析

了解O₃污染的垂直分布对于充分理解O₃在大气中的扩散和输送具有重要意义.本研究利用最优插值法实现了高塔与激光雷达O₃观测数据的融合,并基于垂直观测融合数据对2021年10月广州市一次O₃污染过程进行分析,结果表明：(1)不同时刻的O₃浓度均大致呈现出随高度上升先升后降的变化趋势,平均相对高值主要分布在300～500 m,最高值出现在400 m附近.(2)结合边界层高度分析可知,白天的O₃生成和扩散基本均在边界层以内进行,夜间普遍存在O₃残留问题,而在污染日尤其显著,表明白天光化学反应生成的高浓度O₃是夜间残留层中O₃的来源.(3)污染期间,不同大气污染物形成了不同的垂直分层,具体表现为较高浓度的PM_2.5和NO₂在中、低层积累,而高层(约200～600 m)则维持高浓度O₃的污染垂直分布结构.推测原因在于南北气流对峙及夜间稳定...     

麦田O3干沉降过程及不同沉降通道分配的模拟

利用涡度相关系统对南京地区冬小麦田和裸土期O₃干沉降过程进行观测的基础上,引入Surfatm-O₃干沉降模型,对其叶片气孔阻力（R_s^leaf）、土壤阻力（R_soil）和表面阻力（R_cut）的公式进行参数化修订和验证,开展了冬小麦主要生育期的总O₃通量（F_O3）、干沉降速率（V_d）及其不同沉降通道分配的模拟,并间接分析了土壤排放的NO与O₃的化学反应对O₃干沉降过程的影响.结果表明：冬小麦田F_O3和V_d的实测值与模拟值趋势相似,平均实测和模拟V_d值分别为0.39和0.37cm/s,模拟值比实测值低估5.3%,其中每一个独立阻力公式的模拟效果均较好.平均非气孔沉降（表面沉降和土壤沉降）是O₃干沉降主要的沉降通道,占总O₃通量的68.8%,表面沉降占非气孔沉降的46.7%;平均绿叶和黄叶气孔沉降分别占总O₃通量的28.6%和2.6%.白天非气孔沉降比例减小至占总O₃通量的58.8%,绿叶和黄叶的气孔沉降比例比值增大,分别占总O₃通量的37.7%和3.5%.夜晚表面沉降和土壤沉降分别占总O₃通量的64.3%和35.7%.土壤排放的NO会与O₃产生化学反应,对O₃干沉降过程产生影响,需要在今后的O₃干沉降模型中考虑.     

天津大气扩散条件对污染物垂直分布的影响研究

利用2017~2019年夏、冬季天津市大气污染物监测和气象观测数据,基于天津气象铁塔垂直观测,针对大气垂直扩散条件对PM_2.5和O₃的影响进行研究.结果显示:近地面PM_2.5浓度随高度的升高而下降,O₃浓度则随高度的升高而上升,受大气垂直扩散条件的季节和日变化影响,冬季,地面与120m PM_2.5质量浓度相关明显,与200m PM_2.5质量浓度无明显相关.夏季,120m和200m PM_2.5质量浓度相关系数为0.72,午后通常出现120m和200m PM_2.5质量浓度高于地面的情况.夏季,不同高度O₃浓度差异小于冬季,地面与120m高度O₃浓度接近.以大气稳定度、逆温强度和气温递减率作为大气垂直扩散指标,对地面PM_2.5和O₃垂直分布具有指示作用.冬季,TKE与PM_2.5质量浓度相关系数为到-0.65,夏季,TKE与ΔPM_2.5相关系数为-0.39.夏、冬季TKE与地面O₃浓度的相关系数分别为0.46和0.53,与ΔO₃的相关系数分别为0.73和0.70.弱下沉运动对地面O₃浓度影响较强,40m高度垂直运动速度与地面O₃浓度的相关系数在冬、夏季分别为-0.54和-0.61.对冬季典型PM_2.5重污染过程的分析发现,雾霾的生消维持和PM_2.5浓度的变化与大气稳定度、气温垂直递减率和TKE的变化有直接关系.对夏季典型O3污染过程的分析发现,近地面的O₃污染的形成与有利光化学反应的气象条件密切相关,同时,垂直向下输送和有利垂直扩散条件对O₃污染的形成和爆发影响明显.     

海洋大气边界层内臭氧和氮氧化物浓度日变化的模拟研究

利用MECCA大气化学模式,考虑卤素类(Br,Cl和I)物质的化学过程,对海洋大气边界层内臭氧和NOx的日变化进行了模拟,并与实测数据进行了对比.结果表明,当考虑这些影响后,ψ(O3)略有降低并且产生峰值的时间提前,这主要是由于Br,BrO,Cl和ClO等物质浓度在日出后很快达到峰值所致,基于同样的原因,NO2变化也有类似的特点.在清洁环境下,海洋大气边界层内臭氧的消耗主要由HOx,O(1D)+H₂O和卤素控制,白天以卤素对臭氧的消耗为主.此外还模拟了不同ψ(NOx)下臭氧的日变化,得出在高ψ(NOx)情况下,边界层内臭氧可由净损耗变为净增长.      

基于无人机探空和数值模拟天津一次重污染过程分析

污染发生在边界层中,边界层热力和动力垂直结构对重污染天气形成有显著影响.本文基于无人机探空、地基遥感观测和数值模式,开展天津地区2019年1月10~15日重污染过程期间边界层垂直结构及污染成因分析,以期加强北方沿海城市边界层过程对重污染影响规律认知,提升重污染天气预报预警准确率.结果表明：大气温度层结对重污染天气形成、持续和消散有显著影响,此次过程伴随逆温层的发展和消散,PM_2.5高浓度区白天向大气上层发展,高度可达300 m以上,夜间向近地面压缩,高度在100 m左右;雾天气出现并在白天维持,改变了边界层垂直结构特征,雾顶逆温的持续存在抑制了污染物向大气上层扩散,使得白天湍流垂直混合过程贡献明显下降,导致近地面重污染天气维持和发展;过程期间区域输送贡献率为66.6%,边界层垂直结构与重污染天气区域输送密切相关,区域污染物输送高度主要出现在边界层顶部以及雾顶逆温层以上的大风速层处,且随着边界层和雾顶抬升高度的变化,通过下沉运动影响地面,形成北部弱高压天气控制下静稳天气区域输送;边界层垂直结构影响冷空气对空气质量的改善效果,S3阶段雾顶的强逆温导致冷空气无法通过湍流切应力传导到地面,在高低空存在明显的风速差,冷空气影响地面时间延后,作用减弱,重污染天气无法彻底缓解.     

青岛“上合峰会”期间夜间臭氧增长成因分析

针对青岛“上合峰会”保障期间出现夜间臭氧（O₃）浓度增长的现象,本文利用地面常规观测资料和污染物浓度数据对其进行分析和研究.结果表明,在6日20：00~23：00,青岛出现O₃浓度持续性增长,峰值浓度达194μg/m³,浓度增长速率达10.7μg/（m³·h）.结合NCEP/FNL再分析资料可知,在夜间西南风的作用下,江苏、安徽等地排放的O₃及其前体物向青岛传输,并在边界层内下沉运动作用下,将其传输至近地面.通过计算边界层内通风量可知,6日边界层内最大风速区高度逐渐降低,达到低空急流的标准,且在夜间1000m以下的通风量呈现出波动性增长,500m和500~1000m高度的通风量峰值分别为3900和5892m²/s.另外,本研究基于CAMx空气质量数值模式中的O₃来源追踪方法（OSAT）对其进行了模拟分析,结果显示在夜间O₃增长时段（20：00~23：00）,青岛地区的主要贡献来源分别为江苏、安徽以及上海,上述3地的贡献比例平均为62.3%、16.6%和8.6%.     

珠江三角洲地区冬季硫、氮干沉降的来源解析

采用WRF-CMAQ模式对珠江三角洲地区2015年1月进行数值模拟,结合CMAQ的集成源解析方法ISAM对S、N及其干沉降的来源贡献进行分析.结果表明：珠江三角洲地区S、N干沉降量高值主要分布在广佛交界处以及珠江口附近,其逐日变化趋势主要受质量浓度变化影响,但在部分时间段受干沉降速率的影响亦相当显著.珠江三角洲区域内排放源对于S干沉降的平均贡献占比为36.2%,与其质量浓度区域内贡献占比相当,SO₂干沉降速率增加以及背景风场变弱会使区域内贡献占比增加;区域内源对于N干沉降的平均贡献占比为32.4%,远小于其质量浓度区域内贡献占比,当NO₂质量浓度减少,使得HNO₃的质量浓度和干沉降量减少时,区域内贡献占比增加.对于珠江三角洲典型城市,广州S干沉降的本地贡献为27.7%,N为14.2%;江门S干沉降的本地贡献为9.6%,N为8.8%.2个城市对比而言,广州受本地的影响较江门显著,江门受其上风方向广州和佛山两市输送的影响显著,但当背景风场减弱时,江门本地贡献会有明显增加.     

珠江三角洲地区冬季硫、氮干沉降的来源解析

采用WRF-CMAQ模式对珠江三角洲地区2015年1月进行数值模拟,结合CMAQ的集成源解析方法ISAM对S、N及其干沉降的来源贡献进行分析.结果表明：珠江三角洲地区S、N干沉降量高值主要分布在广佛交界处以及珠江口附近,其逐日变化趋势主要受质量浓度变化影响,但在部分时间段受干沉降速率的影响亦相当显著.珠江三角洲区域内排放源对于S干沉降的平均贡献占比为36.2%,与其质量浓度区域内贡献占比相当,SO₂干沉降速率增加以及背景风场变弱会使区域内贡献占比增加;区域内源对于N干沉降的平均贡献占比为32.4%,远小于其质量浓度区域内贡献占比,当NO₂质量浓度减少,使得HNO₃的质量浓度和干沉降量减少时,区域内贡献占比增加.对于珠江三角洲典型城市,广州S干沉降的本地贡献为27.7%,N为14.2%;江门S干沉降的本地贡献为9.6%,N为8.8%.2个城市对比而言,广州受本地的影响较江门显著,江门受其上风方向广州和佛山两市输送的影响显著,但当背景风场减弱时,江门本地贡献会有明显增加.     

中国对流层二氧化硫光化学氧化过程的数值研究

利用一个三维非静力区域大气化学输送模式与中尺度气象模式MM5相连接构成一个数值模拟系统，模拟了中国地区对流层臭氧与其前体物的分布以及二氧化硫转化为硫酸盐的过程，模式扬地面源排放、大气输送和扩散、干沉积、气相化学反应和云雨过程。结果表明：日间，O3浓度主要由NOx和NMHC的源排放和光化学反应过程支配，大气辐射是光化学反应强弱的决定因子，其强度可使SO2、O3和SO4^2-的生成浓度呈现不同的日变化和季节变化，结果表明高浓度的O3对二氧化硫转化为硫酸盐的化学过程有很大的促进作用，然而，这种作用受NMHC浓度的影响很大，较高浓度的NMHC使O3浓度上升，但同时增加了对OH等自由基的消耗，使SO2的转化率降低。     

北京夏季典型臭氧污染分布特征及影响因子

为研究北京地区O₃分布特征及其影响因子,利用AML-3车载式大气环境污染激光雷达系统(下称AML-3)对北京地区2011年5月7日—6月9日的φ(O₃)进行观测. 通过AML-3自带的污染物地面观测系统和差分吸收激光雷达,分析近地面、高空φ(O₃)时空分布特征,并将φ(O₃)与温度、风速及风向3个气象要素进行相关分析. 结果表明:近地面φ(O₃)日变化明显,06:00左右为低谷,下午14:00左右达到峰值. 高空φ(O₃)的空间分布很不均匀,上层气流易使O₃富集层向下输送造成污染,同时稳定边界层对大气扩散的不利影响也是形成O₃污染的重要原因. φ(O₃)的日变化趋势与温度的日变化趋势呈显著正相关,R(相关系数)为0.74;上下层湍流交换使风速与近地面φ(O₃)呈正相关,而水平扩散使二者呈负相关;通过分析风向的分布规律发现,东北风易造成北京地区O₃污染.      

珠江三角洲秋季臭氧干沉降特征的数值模拟

利用区域化学传输模式WRF-Chem对2014年10月珠江三角洲臭氧干沉降特征进行模拟,结果表明：臭氧干沉降通量呈现明显的时空分布差异,日间平均沉降通量[0.68μg/（m²·s）]明显大于夜间[0.21μg/（m²·s）];同时,珠江三角洲城区的臭氧沉降通量及日较差均比周边植被覆盖区小.受NO_x和VOCs等前体物以及各气象要素场的综合影响,臭氧浓度日变化具有明显的单峰型分布特征,在14：00~15：00达到峰值,秋季臭氧浓度高值区位于珠江三角洲主要排放源下风向区域的广佛交界、江门及中山东部等地区;臭氧的干沉降速率也具有明显的时空变化特征：从07：00~08：00的0.27cm/s开始迅速增大,10：00~16：00基本保持在0.60cm/s左右,17：00开始平缓减小至午夜的0.21cm/s左右;干沉降速率的变化主要受空气动力学阻抗R_a、粘性副层阻抗R_b以及表面阻抗R_c影响,研究表明夜间的干沉降速率主要受R_a影响,而日间R_c起主要作用.这3种阻抗分别受大气稳定度、摩擦速度和下垫面土地利用类型影响,在珠江三角洲区域亦表现出明显的时空变化特征.     

基于天气分型的上甸子大气本底站臭氧污染气象条件

对流层臭氧作为典型二次污染物已成为北京春夏季首要污染物,气象因素是影响其浓度变化的主要因子之一.本研究基于2008~2017年大气成分和气象观测数据,利用Lamb-Jenkinson天气分型法结合Mann-Whitney U检验方法将影响北京地区天气型分为6类,其中SWW和C型上甸子臭氧浓度均值和极值分别最高,在4~9月出现频率最高,合计出现47.4%,并通过多元逐步回归方程确定两种型的主要贡献权重.SWW和C型下54%盛行西南风,新排放的污染物和二次老化气团经西南气流持续输送,850 hPa附近出现垂直速度零层,水平和垂直气象条件均有利于臭氧的输送、生成和聚积;AN和ESN型下64.7%盛行东北风或北风,气团来源清洁,1000 hPa以上盛行一致的下沉运动和气流辐散,新排放的污染物也能很快被稀释扩散,臭氧浓度处于较低值.以NW型2015年5月3日为例,虽然地面盛行西北气流,来源清洁,但大气通过垂直下沉运动将边界层以上的高浓度残留臭氧向近地面输送,导致某些天数中出现臭氧浓度高值.