珠江三角洲地区冬季硫、氮干沉降的来源解析

采用WRF-CMAQ模式对珠江三角洲地区2015年1月进行数值模拟,结合CMAQ的集成源解析方法ISAM对S、N及其干沉降的来源贡献进行分析.结果表明：珠江三角洲地区S、N干沉降量高值主要分布在广佛交界处以及珠江口附近,其逐日变化趋势主要受质量浓度变化影响,但在部分时间段受干沉降速率的影响亦相当显著.珠江三角洲区域内排放源对于S干沉降的平均贡献占比为36.2%,与其质量浓度区域内贡献占比相当,SO₂干沉降速率增加以及背景风场变弱会使区域内贡献占比增加;区域内源对于N干沉降的平均贡献占比为32.4%,远小于其质量浓度区域内贡献占比,当NO₂质量浓度减少,使得HNO₃的质量浓度和干沉降量减少时,区域内贡献占比增加.对于珠江三角洲典型城市,广州S干沉降的本地贡献为27.7%,N为14.2%;江门S干沉降的本地贡献为9.6%,N为8.8%.2个城市对比而言,广州受本地的影响较江门显著,江门受其上风方向广州和佛山两市输送的影响显著,但当背景风场减弱时,江门本地贡献会有明显增加.     

我国典型钢铁工业城市夏季臭氧污染来源解析研究

邯郸与其周边城市相比,臭氧(O₃)污染最为严重.基于观测数据分析夏季邯郸O₃浓度的时空特征,结果显示:观测期间邯郸O₃超标天数比率为86.7%,各区县O₃浓度分布存在差异,高温、低湿和偏南贴地气团传输是此次O₃连续污染的主要成因.继而,以CAMx-OSAT模型模拟方法进行O₃来源解析,溯源分析显示:邯郸O₃污染具有明显区域性特征,本地源对市域O₃贡献为43.9%,对主城区贡献明显增加(46.5%),但对O₃污染最严重郊县成安却有所下降(37.4%),来自河南地区的贡献占有重要比例;O₃污染过程中,本地源对主城区贡献显著升高(54.0%).本地源排放中,移动源对月均O₃贡献最高,而钢铁源是O₃污染过程最大贡献源.邯郸主城区光化学O₃生成主要受VOCs敏感区控制;O₃污染过程在NO_x敏感区内生成的O₃占比相对月均情况有所升高.     

珠江三角洲秋季臭氧干沉降特征的数值模拟

利用区域化学传输模式WRF-Chem对2014年10月珠江三角洲臭氧干沉降特征进行模拟,结果表明：臭氧干沉降通量呈现明显的时空分布差异,日间平均沉降通量[0.68μg/（m²·s）]明显大于夜间[0.21μg/（m²·s）];同时,珠江三角洲城区的臭氧沉降通量及日较差均比周边植被覆盖区小.受NO_x和VOCs等前体物以及各气象要素场的综合影响,臭氧浓度日变化具有明显的单峰型分布特征,在14：00~15：00达到峰值,秋季臭氧浓度高值区位于珠江三角洲主要排放源下风向区域的广佛交界、江门及中山东部等地区;臭氧的干沉降速率也具有明显的时空变化特征：从07：00~08：00的0.27cm/s开始迅速增大,10：00~16：00基本保持在0.60cm/s左右,17：00开始平缓减小至午夜的0.21cm/s左右;干沉降速率的变化主要受空气动力学阻抗R_a、粘性副层阻抗R_b以及表面阻抗R_c影响,研究表明夜间的干沉降速率主要受R_a影响,而日间R_c起主要作用.这3种阻抗分别受大气稳定度、摩擦速度和下垫面土地利用类型影响,在珠江三角洲区域亦表现出明显的时空变化特征.     

夜间近地表臭氧观测

2018年12月15~18日使用激光雷达在河北望都观测气溶胶与O₃,利用气溶胶消光系数廓线判断边界层的变化,进而研究大气边界层对于近地表层（300m）O₃浓度的影响.结果表明,边界层主要影响O₃的干沉降以及高空O₃的垂直输送,在受本地污染控制时,近地表O₃浓度受干沉降控制明显,随着边界层高度的下降而减少;西北地区气团占主导时,O₃浓度主要受水平传输以及高空垂直输送影响.     

中国东部秋季大气黑碳分布和来源的数值模拟

应用耦合黑碳源示踪方法的区域大气化学WRF-Chem模式,对中国东部秋季黑碳气溶胶（BC）分布特征进行研究.研究发现中国中东部BC浓度较高（>2μg/m³）,BC高值区（>4μg/m³）分布在华北平原、长江三角洲、两湖及四川东部等地区.工业源、居民生活源、交通源是BC的主要排放源,其中工业源会造成近地层BC分布呈点状高值,地形及气象条件也是影响BC累积和传输的重要因素.BC浓度较高的京津冀BC以本地源贡献为主,在不同的风场及大气扩散条件下,外来源对京津冀BC贡献占比的变化较大.BC来源可分为两种情形：一是传输型：地面风速较大,外来源贡献占比达35.1%;二是静稳型：地面风速小,大气条件静稳,以本地贡献（80.1%）为主,来自京津冀周边省份（山东、河南、山西和陕西）的贡献较少（6.9%）.本地源与外来源对京津冀BC贡献比呈相反的日变化特征,其中傍晚~早上,本地贡献占比维持在较高水平;午后本地贡献占比减小,外来输送明显增强.当京津冀地区受外来输送影响更大时,日变化特征更明显,外来贡献在午后占比可超过40%.     

基于三维空气质量模型的淄博市臭氧及前体物来源解析

基于WRF-CMAQ模型中的ISAM模块对2021年6月淄博市夏季O₃及其前体物NO₂和VOCs进行来源解析,明确O₃及其前体物的来源(区域和源类),并将O₃日最大8 h平均值(MDA8)高于(低于)160μg·m^-3的时段划分为污染(清洁)时段,对比了清洁天与污染天的来源差别并选取了典型污染时段进行来源解析和过程分析.结果表明,淄博市夏季NO₂主要来自本地排放,贡献率达45.1%,道路移动源(33.8%)和天然源(20.7%)是最主要的本地NO₂来源.天然源、溶剂源和石化行业对VOCs的贡献占据主导地位,总贡献达78.5%.MDA8的本地贡献是21.4%,区域外传输(32%)和周边城市(26.8%)影响不可忽略.在本地排放源中,道路移动源、电力行业和建材行业对本地MDA8贡献率在10.9%～18.8%.O₃污染天时淄博市MDA8受本地贡献及区域内各城市贡献总和均有所上升.但从淄博市本地源类贡献的变化来看,在不同...     

北京市PM2.5水分含量及其变化特征

利用卡尔费休法可直接测定PM_2.5水分含量,方法精密度及准确度均较好.将该方法应用于北京市城区站点2020年全年的PM_2.5分析,结果显示PM_2.5水分浓度年均值为(5.0±4.1)µg/m³,在PM_2.5占比为(12.5±4.8)%,与PM_2.5质量浓度呈显著相关.水分质量浓度与PM_2.5的质量浓度月度及季节变化趋势基本一致.研究发现,随着空气污染加重,水分质量浓度及其在PM_2.5占比均呈上升趋势,二者相关性明显增强.可见污染发生时,水分增加有利于颗粒物吸湿增长从而推高污染水平,对PM_2.5的贡献同步增强.当沙尘污染发生时湿度处于同期较低水平,不利于细颗粒物的吸湿增长,水分质量浓度及其占比均处于较低水平. PM_2.5水分与二次离子及有机物均有很好的相关性,说明水分为气态污染物提供非均相转化载体,促进硝酸盐、硫酸盐、有机物的进一步生成.PM_2.5水分与地壳物质无相关性,证实地壳元素为一次源,不受水分影响.     

麦田O3干沉降过程及不同沉降通道分配的模拟

利用涡度相关系统对南京地区冬小麦田和裸土期O₃干沉降过程进行观测的基础上,引入Surfatm-O₃干沉降模型,对其叶片气孔阻力（R_s^leaf）、土壤阻力（R_soil）和表面阻力（R_cut）的公式进行参数化修订和验证,开展了冬小麦主要生育期的总O₃通量（F_O3）、干沉降速率（V_d）及其不同沉降通道分配的模拟,并间接分析了土壤排放的NO与O₃的化学反应对O₃干沉降过程的影响.结果表明：冬小麦田F_O3和V_d的实测值与模拟值趋势相似,平均实测和模拟V_d值分别为0.39和0.37cm/s,模拟值比实测值低估5.3%,其中每一个独立阻力公式的模拟效果均较好.平均非气孔沉降（表面沉降和土壤沉降）是O₃干沉降主要的沉降通道,占总O₃通量的68.8%,表面沉降占非气孔沉降的46.7%;平均绿叶和黄叶气孔沉降分别占总O₃通量的28.6%和2.6%.白天非气孔沉降比例减小至占总O₃通量的58.8%,绿叶和黄叶的气孔沉降比例比值增大,分别占总O₃通量的37.7%和3.5%.夜晚表面沉降和土壤沉降分别占总O₃通量的64.3%和35.7%.土壤排放的NO会与O₃产生化学反应,对O₃干沉降过程产生影响,需要在今后的O₃干沉降模型中考虑.     

三峡库区大气活性氮组成及干沉降通量

为了解三峡库区腹地大气中活性氮的组成及干沉降通量,于2015年每个季节选取代表性月份在万州城区采集了气体和颗粒物样品.利用离子色谱法测定氮素浓度,同时结合大叶阻力模型模拟计算的干沉降速率值,估算了不同形态氮素的干沉降通量.结果表明,HNO₃的干沉降速率值最大,年均值为0.39cm/s,约为其它氮素的3~8倍.NO₂和NH₃是大气活性氮的主要赋存形态,年均浓度值分别为（11.7±3.9）和（11.0±5.3）μg N/m³,两者之和约占总无机氮浓度的80%.万州城区总无机氮干沉降总量为8.5kg N/（hm²·a）,其中氧化态氮（NO₂、HNO₃、颗粒态NO₃^-）和还原态氮（NH₃、颗粒态NH₄⁺）干沉降通量分别为3.5,5.0kg N/（hm²·a）,占干沉降总量的41.4%和58.6%.因此,为有效控制三峡库区腹地的氮素污染,应重点关注NH₃的减排.     

三峡库区澎溪河流域氮湿沉特征及其来源

本研究收集了澎溪河流域及万州城区共6个站点2016年1~12月大气湿沉降样品,分析了澎溪河流域大气湿沉降氮的时空变化特征、来源及其对流域水体的输入贡献.澎溪河流域氮湿沉降空间上差异较小,呈现区域性特征;季节上差异较大,呈现春夏大于秋冬的特点.总氮沉降（TDN）浓度和通量分别为1.1mg N/L和11.8kg N/（hm²·a）.来源主要包括二次源、地壳源、交通源和养殖源,其贡献占比分别为47.4%、23.5%、14.3%和10.9%,而工业源和化石燃料燃烧源仅分别贡献2.8%和1.1%.通过湿沉降直接输入流域水体的氮素为76.9t/a,约占总氮输入的1.8%;沉降通量超过了水体富营养化临界负荷.流域湿沉降铵态氮（NH₄⁺-N）、硝酸盐氮（NO₃^--N）和有机氮（DON）沉降通量分别占总沉降的63.3%、25.9%和10.7%,减少NH₄⁺-N排放能有效控制流域氮沉降量.     

珠江三角洲秋季典型气溶胶污染的过程分析

为了解大气中各物理和化学过程对气溶胶浓度的贡献情况,利用Models-3/CMAQ模式系统对珠江三角洲(以下简称珠三角)秋季典型气溶胶污染进行研究.模拟时间是2012年10月,期间珠三角主要受高压系统的控制,在17日冷锋过境前后高压天气形势发生转变,风向从东北风转为偏东风.结果表明,珠三角秋季PM2.5浓度呈现西高东低的水平分布特征,随着高度的上升浓度高值中心也向西南方向偏移;受大气边界层高度的影响,陆地上PM2.5输送高度呈现白天高夜晚低的变化特征;过程分析结果表明源排放,水平输送和垂直输送是影响近地面PM2.5浓度变化的主要过程;本地污染物排放是城市中心(广州站)PM2.5浓度升高的主要原因,而在下风向位置(江门站)外来污染物的水平输送过程是PM2.5的最主要来源.     

珠三角冬季PM2.5重污染区域输送特征数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)及其耦合的污染来源追踪模块,针对2013年1月珠三角区域的PM_(2.5)重污染过程输送特征进行了数值模拟研究.结果表明,污染气团首先形成于广州、佛山地区,并在弱偏北风的作用下南移加强,影响整个珠三角区域.重污染期间,广州(64.9%)、佛山(58.9%)的PM_(2.5)主要来自本地贡献,是区域输送最主要的来源地区;中山(51.9%)、珠海(66.2%)的PM_(2.5)主要来自外来贡献,是区域输送主要的受体地区.重污染期间,广州和佛山对中山的PM_(2.5)日均贡献率之和总体保持在25%以上,污染最重时达到40%.交通(26%)、工业(24%)、扬尘(16%)、火力发电(15%)和生物质燃烧(8%)是对中山贡献最大的5类源:工业源中山本地与外来输送贡献率基本相当;交通和扬尘源以中山本地贡献为主,贡献率分别为55%和67%;火力发电和生物质燃烧源以外来输送为主,贡献率分别为56%和62%.各类排放源的外来输送中,以广州、佛山所占的比例最大.     

2006～2012年珠三角地区空气污染变化特征及影响因素

利用粤港珠江三角洲区域空气监控网络2006~2012年监测结果,分析了珠三角地区SO2、NO2、O3和PM10浓度的年、月变化及空间分布特征,并对产生时空分布变化的原因进行了剖析.结果表明:7年来,珠三角地区SO2、NO2和PM10浓度呈下降趋势,降幅分别为61.7%、17.4%和24.3%,O3浓度呈上升趋势,增幅为12.5%,总体而言,珠三角地区空气质量呈好转趋势;湿季(4~9月)空气质量明显优于干季(10月至翌年3月),各污染物浓度的月变化均呈双峰型,SO2、NO2和PM10峰值浓度出现在12月和3月,O3峰值浓度出现在10月和5月;SO2、NO2和PM10浓度高值区主要集中在中部的广佛地区,O3浓度在外围郊区呈现高值,各部分地区的污染物浓度变化趋势不一致,中部经济核心区一次污染物浓度下降趋势更为显著.珠三角地区空气质量的变化受多方面因素的影响,经济下行和政府治理是驱动一次污染逐年好转的主要因素,而政府对VOCs排放控制相对薄弱,VOCs排放与气候变化的共同作用可能是导致二次污染(尤其是O3污染)加剧的原因.     

城市间大气污染相互影响的VAR模型分析

基于以往研究多采用大气数值模式分析污染物在不同城市之间的输送规律及内外源的贡献率,现从时间序列角度引入一个新方法,应用向量自回归模型的格兰杰因果关系检验、脉冲响应函数及方差分解技术,对广州、佛山、肇庆2003-2012年逐日空气污染指数进行模拟演算,得到城市间大气污染相互影响效应及其贡献。结果表明,广佛地区污染源对肇庆空气质量影响突出,肇庆并未成为广州和佛山的主要污染源。城市间大气污染相互影响存在明显的滞后效应,前7期累积作用较明显,污染物的累积效应容易导致区域性灰霾天气出现。佛山对广州的污染贡献达到了10.9%,广州对佛山的污染贡献相对偏小,佛山对肇庆的污染贡献接近30%,广佛肇经济圈应形成区域性大气污染联防联治机制。     

广东省臭氧污染特征及其来源解析研究

使用广东省近年大范围长期连续臭氧观测数据分析了珠三角与广东省的臭氧污染特征,并使用NAQPMS模型研究了广东省与典型城市不同季节的臭氧来源情况.结果表明:2014—2016年广东省的臭氧污染局部在改善.珠三角的臭氧浓度水平总体高于粤东西北地区,广东省臭氧总体上呈现出珠三角中南部和粤东东部部分地区较高、粤西污染相对较轻的分布态势.广东省的臭氧夏秋季浓度较高,冬春季浓度较低.广东省臭氧主要来源于本地排放,夏季占比为57%,其余季节约占40%,臭氧的跨省输送特征明显.珠三角西南部春夏季臭氧本地贡献约为50%,但秋冬季仅占19%~28%.若要减轻广东的臭氧污染,建议实施臭氧消峰行动,即在夏秋季节严控珠三角地区的臭氧前体物排放,特别是珠三角中部广州、佛山与东莞等城市的排放要重点控制.同时,强化粤东西北地区与周边省份的协同减排.     

珠江三角洲秋季PM_(10)污染模拟与形成过程分析

利用Models-3/CMAQ模式系统对珠江三角洲2009年11月下半月的大气PM10污染状况进行模拟,重点针对23~29日期间的严重PM10污染事件,采用过程分析技术,探讨各种大气物理、化学过程对PM10浓度演变的作用规律.对代表性站点的分析结果表明,导致污染期间近地面PM10浓度升高的大气过程主要是源排放(例如麓湖、开平)和大气传输(万顷沙、金果湾),重要的PM10去除途径包括大气传输(麓湖、开平)、干沉降(万顷沙)和气溶胶过程(金果湾).空间分布上,PM10源排放强度较高的珠三角中部地区,同时也是向外输出PM10的主要区域和干沉降去除的高值地区.在近地面,气溶胶过程在珠三角中部主要起消耗PM10的作用,二次颗粒物的生成多发生在珠三角西部和南部;气溶胶过程对高空PM10主要表现为生成作用,尤其珠三角中部地区的生成速率相对更高.     

珠三角一次重空气污染过程特征分析及数值模拟

以珠江三角州地区(珠三角)2009年11月23─29日一次重空气污染过程为例,利用常规观测资料及中尺度气象模式(MM5)、污染源排放模式(SMOKE)和空气质量模式(CMAQ)的模拟,研究此次重空气污染过程的特征. 结果表明,造成此次重污染的主要原因有:①前期高压脊带来的稳定层结和静小风条件使得大气污染物逐日累积,难以扩散;②西太平洋台风向南海附近发展移动时,其外围下沉气流导致珠三角大气污染物向低层输送并积累. 珠三角区域污染分布特征表明,广州和佛山的本地贡献明显,而肇庆等地受外地源输送的影响更为显著.      

2012年广州典型灰霾过程个例分析

针对2012年珠江三角洲地区出现的2个典型灰霾个例(3月18~21日,10月13~15日),利用广州番禺大气成分综合观测基地的同期观测资料集,包括:能见度(VIS)、大气颗粒物质量浓度(PM10/PM2.5/PM1)、黑碳浓度(BC)等观测数据,分析过程中的气溶胶物理光学特征;配合过程的天气类型,气象要素和后向气流轨迹等对过程的成因进行综合分析.结果表明:在两个典型灰霾过程中,番禺日均能见度低至5.3km,黑碳浓度小时均值最高达19.0μg/m3、PM2.5浓度小时均值最高达163.0μg/m3,细粒子与黑碳粒子污染特征较为明显.两次典型灰霾过程分别受到冷锋前-均压场-冷锋前天气形势和台风外围-准均压场-冷锋前天气类型等不利于污染物输送扩散的气象条件影响.珠江三角洲地区低能见度的霾天气主要发生在高相对湿度的条件下,并可推断在珠江三角洲地区湿季的气溶胶吸湿能力明显高于干季.     

珠三角SO_2污染区划及来源的定量研究

文章利用珠三角粤港空气质量监测网13个空气质量监测点2009年11月SO2监测浓度,通过聚类分析对珠三角SO2进行污染特征区划,最终选定该时段内3个核心关注区域,分别为广州中心城区、佛山江门片区、珠江口西侧片区。发现佛山江门片区的污染最为严重,其次是珠江口西侧片区。根据一定标准,选定11月23-27日为典型污染过程,11-16日为典型清洁时段。利用MM5-CALPUFF模式对这3个区域,在典型污染过程与清洁时段内的SO2平均浓度进行来源分析,发现在选定的模拟时段内,广州中心城区在污染过程中以本地污染为主(贡献率达62.47%),清洁时段则广州本地污染(49.43%)与东莞输送污染(40.27%)并重;佛山江门片区在污染过程和清洁时段均以外地输送污染(分别为65.06%和68.92%)为主,主要输入源地是广州和东莞;珠江口西侧片区在污染过程和清洁时段均是输送污染与本地污染并重(污染过程输送污染44.10%,本地污染51.83%;清洁时段输送污染50.25%,本地污染41.11%),其中污染过程中,输送污染的主要输入源地是深圳与东莞,清洁时段输送污染比重略大于本地污染,主要输入源地只有东莞。研究结果为控制及治理珠三角SO2源提供科学依据。