北京市区大气氮沉降研究

2009年3～9月,使用离子交换树脂柱法对北京市区大气氮沉降进行了观测.2009年3～6月,北京市区大气硝态氮沉降平均值为40.59 mg.m-2,大气亚硝态氮沉降平均值为14.66 mg.m-2.2009年6～9月,北京市区大气硝态氮沉降平均值为75.13 mg.m-2,大气亚硝态氮沉降平均值为20.67 mg.m-2.观测表明,大气硝态氮和亚硝态氮沉降有明显的局部分异特点,沉降量大的地点主要是交通干线和热电厂周边地区,显示了大气硝态氮和亚硝态氮的线源和点源特征.2009年3～6月,北京市区大气氨态氮沉降平均值为12.19 mg.m-2.2009年6～9月,北京市区大气氨态氮沉降平均值为8.46 mg.m-2.结果表明,各观测点之间大气氨态氮沉降变化明显小于硝态氮和亚硝态氮,显示了大气氨态氮的非点源特征.     

北京城区大气氮湿沉降特征研究

采用离子交换树脂法研究2012年6~10月北京五环内城区大气中不同形态氮在不同月份环路(五环、四环、三环和二环)以及功能区(文教区、环路、生活区、火车站和公园)的湿沉降差异,探索城市区域内不同形态氮在时间、空间和功能区上沉降的特征.结果表明氨氮、硝态氮和亚硝态氮的沉降均体现出明显的时间特征.其中,在研究时段内,氨氮和硝态氮沉降均呈现出先升高后降低的趋势,7月达到最大值;亚硝态氮沉降呈现出先降低后上升的趋势,9月达到最大值.大气氨氮和硝态氮沉降量受到降雨量的影响显著(P<0.05).在空间沉降特性方面,氨氮、硝态氮和亚硝态氮在不同环路上沉降没有显著的差别,环路和火车站等功能区氮沉降高于其它功能区.     

进水亚硝氮限制下Anammox去除氨氮研究

利用UASB反应器分别在降低进水亚硝氮/氨氮比（R）和停供亚硝氮条件下研究了Anammox体系运行特性.发现随着进水亚硝氮减少,亚硝氮与氨氮去除摩尔比减小,发生氨氮超量去除现象,即使进水无亚硝氮时也可去除氨氮.当R为1：2时,氨氮超量去除量达最大,均值为57.2mg/L;长期停供亚硝氮条件下氨氮能够稳定去除,平均去除量为45.6mg/L.停供亚硝氮后Anammox体系中微生物群落多样性增加,AnAOB、氨氧化菌和反硝化菌相对丰度均增加.其中AnAOB相对丰度从9.44%增长到13.26%;氨氧化菌相对丰度从3.29%增长到7.3%;反硝化菌相对丰度由0.54%增加到3.14%.研究表明,溶解氧是氨氮超量去除量的限制性因素,氨氮超量去除的途径包括：好氧氨氧化、厌氧氨氧化与部分内碳源反硝化.在微量溶解氧作用下,主要是氨氧化菌与厌氧氨氧化菌协同实现了氮的去除.     

九龙江流域大气氮湿沉降研究

通过2004～2005年对位于我国东南沿海的九龙江流域及周边共17个站点的实地观测,运用GIS技术定量揭示了大气氮湿沉降强度和时空分布特征,并利用氮稳定同位素分析雨水硝态氮的主要来源.结果表明,①17个站点雨水总氮平均浓度为(2.20±1.69)～(3.26±1.37) mg·L-1(以N计,下同),铵态氮、硝态氮和有机氮分别占39%、25%和36%;②雨水氮浓度随降雨强度的增大呈降低趋势,旱季浓度明显大于雨季,降水对大气具有清洗作用;③低δ15N值表明雨水硝态氮主要来源于汽车尾气排放、化石燃料燃烧和化肥施用;④九龙江流域大气氮湿沉降量平均9.9 kg·hm-2,春夏2季约占全年的91%,大气氮湿沉降占沉降总量的66%,揭示了该地区1∶2的大气氮干湿沉降结构.大气氮湿沉降时空差异与降雨量和氮的排放直接相关.     

丹江口水库淅川库区大气无机氮干沉降特征

大气氮沉降是氮素生物地球化学循环中的重要环节,也是水库水体外源氮输入的重要来源之一。以丹江口水库淅川库区为研究区,在库区周围设置6个采样点,于2019年10月至2020年9月期间采集并分析大气氮干沉降样品,探讨无机氮干沉降的时空分布特征及其对水库水体外源氮输入的贡献。研究结果表明:库区无机氮干沉降量为16.30kg/(hm²·a),其中氨氮占比77%,硝氮占比23%,两者比值的变化范围为2.09(1月)～7.65(7月);氨氮沉降量在季节上表现出极显著差异性,硝氮、氨氮沉降量在空间上表现出显著差异性;气象要素(温度、气压、风向、相对湿度和水汽压)是影响氨氮沉降量的重要因素;无机氮沉降量占河流总氮入库量的7.28%,氨氮沉降量占河流氨氮入库量的38.10%;水库水体氮浓度对无机氮沉降响应的净增量为0.06mg/(L·a);库区氮沉降的削减策略须以农业减排为主,未来水库的水质保护需要重点考虑农业活动的影响。     

低溶解氧下生物膜反应器的亚硝化研究

采用生物膜反应器处理人工合成高氨氮废水,研究了低溶解氧(DO)条件反应器亚硝化反应的启动和稳定运行,并考察了不同DO浓度对硝化过程中亚硝态氮积累的影响。结果表明:在30±2℃,进水氨氮为300mg/L左右,当DO=2.0±0.1mg/L,亚硝态氮累积率在80%以上;当DO为1.2～1.5mg/L时,亚硝态氮累积率在90%以上;当DO为2.5～2.8mg/L时,亚硝态氮累积率在50%左右。因此,反应器中通过控制DO实现稳定亚硝化是可行的。     

小流域大气氮干湿沉降特征

大气氮沉降是陆源污染物和营养物质向水生生态系统传输的重要途径之一.在人类活动影响较大的流域,大量氮素通过大气沉降的形式输入到水体中,能够对地表水体的营养结构、水生生物的生存环境等造成严重的负面生态效应.本文以密云水库石匣小流域为例,采集并分析了研究区大气氮沉降(颗粒态干沉降与湿沉降)样品,探讨了该流域大气氮沉降通量的变化特征及其主要影响因子,进而明确了大气氮沉降对流域氮输入的贡献程度.结果表明:(1)石匣流域大气氮总沉降(颗粒态干沉降与湿沉降之和)呈现出明显的季节变化特征;对湿沉降而言,总氮、氨氮在夏季沉降通量最大,溶解性有机氮沉降通量在春季最大,而硝态氮季节变化并不明显;对颗粒态干沉降而言,总氮和氨氮的沉降通量在冬季最高;硝态氮在不同季节变化不明显,但其沉降趋势与总氮基本一致;溶解性有机氮在秋季出现最高值.(2)该流域氮沉降通量为43. 14 kg·hm-2,其中湿沉降通量占39. 85%,颗粒态干沉降通量占60. 15%.(3)降雨和风速条件是影响大气氮沉降的重要影响因子,其中雨量和雨强与氮湿沉降浓度均呈明显的负相关关系;对颗粒态干沉降而言,监测期内平均风速是影响颗粒态氨氮干沉降通量的重要因子.(4)大气氮沉降占该流域总的氮素输入量的15. 09%,是仅次于畜禽养殖和农村生活的重要污染源.本研究结果可为密云水库上游流域氮素综合管理提供科学参考.     

负载硝酸盐有机改性沸石抑制底泥氮磷释放的效果及机制研究

通过摇床振荡试验研究,考察HDTMA有机改性沸石对硝态氮的吸附-解吸特性及对磷酸盐和氨氮的吸附特性,再通过模拟释放试验考察负载硝酸盐HDTMA有机改性沸石对底泥氮磷释放的影响.结果表明:①有机改性沸石吸附硝态氮的最佳HDTMA负载量为276?EC.Langmuir公式能较好地描述有机改性沸石对硝态氮的吸附行为,饱和单位吸附量达到1 724mg/kg,并且有机改性沸石对硝态氮的吸附速率较快.有机改性沸石吸附硝态氮之后一定条件下又会逐渐释放出来,并且吸附的硝态氮越多,硝态氮的解吸量越大.Langmuir公式能较好地描述负载硝态氮之后有机改性沸石对磷和氨氮的吸附行为,且对氨氮的理论吸附量为12.0 mg/g以及对磷的理论吸附量为O.597 mg/g.②采用有机改性沸石负载硝酸盐可以较长时间地向表层底泥提供硝态氮,并且大大减低了进入上覆水的硝态氮比例.硝酸盐负载型有机改性沸石不仅可以有效控制底泥磷的释放,而且可以控制底泥氨氮的释放.     

滇池沉积物氮内源负荷特征及影响因素

研究了滇池沉积物间隙水氮浓度垂向分布特征,根据Fick扩散定律定量估算了沉积物-水界面氮扩散通量,并探讨了其影响因素.结果表明:滇池沉积物间隙水溶解性总氮(DTN)主要以氨态氮(NH4+-N)形式存在,占其总量的72.30%,其浓度随深度增加而升高;其次为溶解性有机氮(DON),占其总量的24.59%,其浓度随深度的增加先升高后降低,最后趋于稳定;硝态氮(NO3--N)所占比例较低,浓度随深度的增加而降低.滇池沉积物-水界面NH4+-N扩散通量分布范围为12.73~59.74mg/(m2·d)[均值30.18mg/(m2·d)],全湖年均氨氮释放量为3305.04t,其中草海、外海北部、东北部及南部湖区扩散通量较大,达35mg/(m2·d),全湖呈由北向南逐渐降低的空间分布特征;全湖年均DON释放量为1147.55t,其全湖分布特征与氨氮一致;NO3--N扩散通量分布范围为-2.70~0.27mg/(m2·d)[均值-0.50mg/(m2·d)],总体表现为由上覆水向沉积物扩散.与我国其他湖泊相比,滇池具有较大沉积物氮内负荷,其沉积物-水界面NH4+-N扩散通量较高,对湖泊水体氨氮浓度贡献较大,且其与沉积物总氮、有机质、可交换态氮和可交换态氨氮含量呈显著正相关,即滇池沉积物NH4+-N释放主要受其可交换态氮,特别是可交换态中氨氮含量影响;同时,滇池沉积物DON潜在释放风险也较大,且与沉积物C/N有关.     

EGSB-BAF集成系统实现厌氧氨氧化、甲烷化和短程硝化反硝化

将膨胀颗粒污泥床(EGSB)和曝气生物滤池(BAF)集成,EGSB出水进入BAF进行短程硝化,BAF出水外回流至EGSB反应器为后者提供亚硝态氮,在不需外部投加亚硝态氮的条件下,实现厌氧氨氧化、甲烷化和短程硝化反硝化的耦合, 系统地处理ρ(氨氮)为50 mg/L和ρ(COD_Cr)为500 mg/L的合成废水.结果表明:当外回流比为200%时,系统CODCr,氨氮和总氮的去除率分别为92.4%,97.4%和80.6%;出水ρ(氨氮),ρ(亚硝态氮),ρ(硝态氮)和ρ(COD_Cr)分别为1.05,4.30,2.56和35.3 mg/L;COD_Cr,总氮和氨氮的去除负荷速率分别为1.770,0.137和0.164 kg/(m3·d). 与传统的活性污泥过程相比,EGSB-BAF集成系统回收甲烷1.03 　L/d,占系统COD_Cr去除量的37.0%;在系统总氮的去除过程中,厌氧氨氧化途径占35.9%,短程反硝化途径占47.4%,全程反硝化途径占16.7%.      

洱海大气氮素湿沉降特征

通过对2020年位于洱海湖区周边4个站点大气降水的实地监测，定量揭示了大气湿沉降不同形态氮素（TN、DTN、AN、NN、NIT、PN）的浓度和时空分布规律，探讨了氮素沉降通量的变化特征及其主要影响因子，进而明确了大气氮湿沉降对湖区外源性氮素输入的贡献程度，评估了氮素湿沉降入湖负荷对湖区水环境的影响。结果表明：各监测点降水中氮素浓度年内总体呈先升后降再升的趋势，总氮浓度为0.18～8.73 mg/L，平均浓度为1.34±0.686 mg/L，氮素浓度呈现干季高湿季低的变化规律；氮素湿沉降通量月际变化大致呈M双峰型，沉降通量峰值出现在浓度最低但降雨量最大的8月，最小值出现在12月，沉降通量与降雨量呈极显著正相关，沉降通量AN/NN为1.97，农业生产活动的氮素排放是湿沉降的主要来源；2020年洱海湖面湿沉降总氮直接输入负荷量约为170.11 t，其中铵态氮86.86 t，硝态氮51.58 t，总氮直接入湖负荷约占流域农业面源排放量的6.18%。     

基于PLFA法分析亚硝氮、硝氮和氨氮对厌氧微生物细菌群落的影响

利用磷脂脂肪酸(PLFA)技术研究了亚硝氮、硝氮和氨氮在不同浓度水平下对中温厌氧颗粒污泥中厌氧细菌群落结构的影响.结果表明,高浓度亚硝氮(360 mg·L-1,以N计)、硝氮(300 mg·L-1,以N计)和氨氮(3000 mg·L-1,以N计)使系统COD去除率分别下降至3.49%、10.85%和71.53%,并使污泥表面主要细菌由杆菌变为球状菌;亚硝氮和硝氮引起厌氧细菌和革兰氏阳性菌的含量下降,氨氮引起革兰氏阴性菌的含量下降;PLFA香农-威尔多样性指数随着亚硝氮和硝氮浓度的升高从1.12分别下降至0.96和1.03,氨氮对PLFA香农-威尔多样性指数无明显影响.     

太原地区大气氮湿沉降变化特征

为研究太原地区的大气氮湿沉降时空变化规律,于2016年1月～2017年12月采用雨量器对太原市市中、近郊和远郊三地大气氮湿沉降进行了为期2年的监测。得到市中、近郊、远郊的NO₃^--N平均浓度为12.9、18.4、1.3 mg/L,NH₄⁺-N平均浓度分别为3.6、2.3、1.6 mg/L。季节变化上看,NH₄⁺-N浓度值四季相对平均,春夏季稍高,而NO₃^--N浓度变化较大且冬春季浓度值较高。三个采样点大气氮湿沉降量（无机氮）年均沉降量分别为40.0、48.0、14.2 kg/hm²,以近郊的沉降量最高。市中、近郊、远郊的NH₄⁺-N沉降量分别为9.0、5.0、8.2 kg/hm²,占总无机氮湿沉降量的比重分别为22%、11%、57%,NO₃^--N沉降量分别是31.0、43.0、6.0 kg/hm²,占总无机氮湿沉降量的比重分别为78%、89%、43%。从上可知城市降水中主要以NO₃^--N沉降为主,农村则以NH₄⁺-N沉降为主。结合市中、近郊、远郊NH₄⁺-N/NO₃^--N浓度比值分别为0.54、0.30、1.31,充分表明市中和近郊大气氮湿沉降主要来自工业和交通运输源,远郊则来自农业源。另外,市中、近郊月氮湿沉降量与降雨量差异不显著,远郊则达到极显著水平,说明影响市区两点氮湿沉降的因素较为复杂。由以上数据看出市中和近郊氮污染情况比较严重,应根据各自沉降特点予以控制。     

CEM-UF组合膜-硝化/反硝化系统处理低C/N废水及种群结构分析

本研究采用具有氨氮富集分离特性的阳离子交换膜-超滤(CEM-UF)组合膜与硝化/反硝化结合处理低C/N废水,考察该系统不同流量比下低C/N废水的硝化、反硝化脱氮特性,并通过对硝化、反硝化活性污泥进行16Sr DNA高通量测序,分析功能微生物群落结构特征.结果表明,系统进水TN为60 mg·L-1,COD/TN为2.65下,各流量比下硝化均有较好效果,平均氨氮去除率为98.7%,流量比值由1∶2上升到1∶6过程中,反硝化m(COD)/m(NO-3-N)随之升高,1∶6时平均硝氮去除率达到最高,为86.28%,系统总氮去除率由22.56%上升到46.8%.Illumina高通量测序结果表明,硝化污泥中可以固氮的Proteobacteria菌门占30.9%,重要的亚硝酸盐氧化菌Nitrospirae菌门占3.06%,属水平上检测到氨氧化菌(AOB)Nitrosomonas和Nitrosospira,亚硝酸盐氧化菌(NOB)Nitrospira和Nitrobacter,AOB与NOB菌比例较高,与硝化反应器中较好的硝化效果相一致.反硝化污泥中Proteobacteria菌门占主导地位(53.13%),其次是Bacteroidetes菌门(10.93%),在属的水平上检测到Dechloromonas、Thauera、Castellaniella、Alicycliphilus、Azospira、Comamonas、Caldilinea和Saccharibacteria多种具有反硝化脱氮作用的相关菌属,反硝化菌所占比例为25.91%,反硝化污泥中具有反硝化功能的微生物丰富,反硝化效果良好.     

氨氮、硝酸盐氮和亚硝酸盐氮在PVA凝胶膜中的扩散性能

用冷冻-解冻法制备PVA凝胶膜,测定了氨氮、硝酸盐氮和亚硝酸盐氮在PVA凝胶膜中的扩散系数,考察了成膜条件和细胞密度对扩散系数的影响.结果表明,扩散系数随冷冻-解冻次数、PVA溶液的浓度及细胞密度的增大而减小. 氨氮、硝酸盐氮和亚硝酸盐氮在15% PVA的空白膜中的扩散系数分别为0.69×10^-9 m²/s, 0.52×10^-9m²/s和0.56×10^-9 m²/s; 在细胞浓度为60g/L的PVA膜中的扩散系数分别为0.55×10^-9 m²/s, 0.46×10^-9 m²/s和0.45×10^-9 m²/s.     

Optimization and evaluation of a bottom substrate denitrification tank for nitrate removal from a recirculating aquaculture system

A bottom substrate denitrification tank for a recirculating aquaculture system was developed. The laboratory scale denitrification tank was an 8 L tank (0.04 m2 tank surface area), packed to a depth of 5 cm with a bottom substrate for natural denitrifying bacteria. An aquarium pump was used for gentle water mixing in the tank; the dissolved oxygen in the water was maintained in aerobic conditions (e.g. > 2 mg/L) while anoxic conditions predominated only at the bottom substrate layer. The results showed that, among the four substrates tested (soil, sand, pumice stone and vermiculite), pumice was the most preferable material. Comparing carbon supplementation using methanol and molasses, methanol was chosen as the carbon source because it provided a higher denitrification rate than molasses. When methanol was applied at the optimal COD:N ratio of 5:1, a nitrate removal rate of 4591 ± 133 mg-N/m2 tank bottom area/day was achieved. Finally, nitrate removal using an 80 L denitrification tank was evaluated with a 610 L recirculating tilapia culture system. Nitrate treatment was performed by batch transferring high nitrate water from the nitrification tank into the denitrification tank and mixing with methanol at a COD:N ratio of 5:1. The results from five batches of nitrate treatment revealed that nitrate was successfully removed from water without the accumulation of nitrite and ammonia. The average nitrate removal efficiency was 85.17% and the average denitrification rate of the denitrification tank was 6311 ± 945 mg-N/m2 tank bottom area/day or 126 ± 18 mg-N/L of pumice packing volume/day.     

亚热带农田和林地大气氮湿沉降与混合沉降比较

本研究在位于我国亚热带区域的湖南省长沙县金井河流域,设置一个农田监测点和一个林地监测点,开展了完整的2a(2011年3月至2013年2月)大气氮素(N)湿沉降和混合沉降(湿沉降+部分干沉降)的监测,评价两种方法监测的大气氮素沉降的差别,并建立一种采用氮素混合沉降来估算氮素湿沉降的方法.结果表明采样点氮素湿沉降和混合沉降以NH_4~+-N沉降量最高,其中农田点大气氮湿沉降、混合沉降量分别为26.2 kg·(hm~2·a)~(-1)、28.9 kg·(hm~2·a)~(-1),湿沉降、混合沉降NH_4~+-N、NO_3~--N和可溶性有机氮(DON)分别占湿沉降、混合沉降总氮(TN)的49.7%、31.3%、19.0%和48.7%、31.6%、19.7%.林地点大气氮湿沉降、混合沉降量分别为23.6 kg·(hm~2·a)~(-1)、27.8 kg·(hm~2·a)~(-1),湿沉降、混合沉降NH_4~+-N、NO_3~--N和DON分别占湿沉降、混合沉降TN的53.9%、34.8%、11.4%和49.6%、31.6%、18.9%.研究区域降雨量与湿沉降、混合沉降雨水中NH_4~+-N、NO_3~--N和TN浓度均有极显著负相关关系,而与沉降量有显著正相关性.两监测点湿沉降与混合沉降的雨水中N素浓度具有极显著线性相关性(决定系数大于0.82),根据二者之间建立的回归方程,农田点采用混合沉降估算湿沉降中NH_4~+-N、NO_3~--N和TN沉降的系数值分别为0.875、0.774和0.852;林地点相应的系数值分别为0.859、0.783和0.819,该系数值主要与监测点的氮素湿沉降量及大气颗粒态氮的污染水平有关.亚热带区域采用大气氮素混合沉降替代氮素湿沉降,将导致氮素湿沉降被高估10%~18%,利用氮素混合沉降和氮素湿沉降之间的回归方程,可以较好实现采用混合沉降来估算湿沉降.     

长春市城区重金属大气干湿沉降特征

为弄清长春市城区重金属大气干湿沉降特征,于2006年5月26日—2007年6月12日采用被动采样技术分采暖期和非采暖期共收集大气干湿沉降样品24件,采用全谱直读电感藕合等离子发射光谱法(ICP-AES)和原子荧光光度法(AFS),分析了其w(As),w(Hg),w(Cd),w(Cu),w(Pb),w(Zn)和w(Cr). 结果表明:长春市大气干湿沉降样品中w(As),w(Cd),w(Cr),w(Cu),w(Hg),w(Pb)和w(Zn)分别为38.9,2.24,92.3,76.2,0.27,115.2和462 mg/kg,均明显高于表层土壤,且w(Cu),w(Hg),w(Pb)和w(Zn)在采暖期均显著低于非采暖期;经估算,As,Cd,Cr,Cu,Hg,Pb和Zn大气年干湿沉降量的平均值分别为4.79,0.25,10.67,8.22,0.030,12.31和48.15 mg/(m2·a),明显高于北美和欧洲,且As,Cd和Cr在采暖期的日均干湿沉降量高于非采暖期;根据目前的重金属大气干湿沉降速率估算,重金属大气干湿沉降有可能造成长春市表层土壤中重金属不同程度的累积,其中Zn的累积最为明显.