广西玉林市大气PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征分析

2015年7月~2016年3月期间在广西玉林市3个空气监测点位共采集环境大气颗粒物PM_(10)样品218份,PM_(2.5)样品202份,利用多波段热/光碳分析仪分析其颗粒物中有机碳和(OC)和元素碳(EC)浓度水平、时空变化、污染特征及可能来源.结果表明,玉林市PM_(10)中OC和EC质量浓度分别为10.99μg·m~(-3)和5.11μg·m~(-3);PM_(2.5)中OC和EC质量浓度分别为7.51μg·m~(-3)和4.70μg·m~(-3).3个监测点位大气中PM_(10)和PM_(2.5)冬季的OC和EC浓度水平均高于其他季节,PM_(10)、PM_(2.5)中OC和EC的相关性较好,R2分别为0.58和0.60(P均小于0.01).应用最小OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算,冬季大气PM_(10)和PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为14.50μg·m~(-3)和6.74μg·m~(-3),高于其他季节.PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC比值均0.5,玉林市大气中粗细颗粒物均以SOC为主.夏季PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC分别为80.6%和77.7%,为四季最高值,与夏季温度较高、光照强烈、有利于光化学反应将OC转化为SOC有关.     

天津市春季道路降尘PM2.5和PM10中的元素特征

为探究天津市春季道路降尘中元素污染特征及来源,于2015年春季采集了天津市道路降尘样品,通过再悬浮得到PM_(2.5)和PM_(10)滤膜样品,继而测定了滤膜样品中16种元素的含量,通过非参数检验、分歧系数法、富集因子法等研究了道路降尘中元素的污染特征、来源和成分谱的相似性.结果表明,天津市春季道路降尘PM_(2.5)和PM_(10)质量分数平均值在1%~20%之间的元素从大到小依次为:SiAlCaFeMgKNa;PM_(10)和PM_(2.5)中元素成分谱分歧系数为0.06,表明两者元素成分谱很相似;PM_(10)和PM_(2.5)中,元素Cd和Cr强烈富集,Zn、Cu、Pb和As显著富集;道路降尘PM_(2.5)和PM_(10)中元素主要来源于土壤风沙尘、建筑尘、交通尘(汽车尾气的排放、轮胎磨损和刹车片磨损)和煤烟尘.     

降水和风对大气PM2.5、PM10的清除作用分析

对合肥2015—2017年的降水、风和PM_(2.5)、PM_(10)浓度观测数据统计研究发现,降水对PM_(2.5)、PM_(10)有一定的清除作用,尤其在秋冬季节.秋冬季节小雨、中雨分别导致PM_(2.5)和PM_(10)浓度降低23.1%、40.4%和32.0%、63.7%.雨日PM_(2.5)/PM_(10)比例上升8.4%,表明降水对PM_(10)清除作用更显著.降水前后PM_(2.5)浓度变化与降水前PM_(2.5)浓度、降水强度、降水时长密切相关.当降水强度大于4 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度高于115μg·m~(-3)时,降水对PM_(2.5)产生明显清除作用;而降水强度小于1 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度低于115μg·m~(-3)时由于吸湿增长作用极易造成PM_(2.5)浓度反弹升高;且持续3 h以上雨强介于1～4 mm·h~(-1)的降水也对PM_(2.5)产生清除作用.降水前后PM_(10)浓度变化与初始浓度密切相关,而与雨强相关性较弱.当PM_(10)初始浓度大于50μg·m~(-3),降水就对PM_(10)产生明显清除作用,且PM_(10)初始浓度越高,降水后PM_(10)浓度下降越多.风速大于2 m·s~(-1)可显著降低PM_(2.5)浓度,因此,当风速大于4 m·s~(-1)时合肥较少出现中度及以上污染,但易造成地面起尘,使PM_(10)浓度不降反升.合肥冬季严重污染主要出现在西北风向,夏季中度以上污染天气较少,主要出现在风速低于3 m·s~(-1)的东南风向.     

利用LUR模型模拟杭州市PM2.5质量浓度空间分布

模拟城市大气污染物浓度空间分布对研究城市空气质量及人体健康至关重要.本研究利用土地利用回归模型(Land Use Regression,LUR),提取包括污染点源因子、交通因子、人口因子、土地利用因子和气象因子等60个预测因子,基于地理加权算法(GWR)建立春、夏、秋、冬四个季节的模型,实现对杭州地区近地表PM_(2.5)质量浓度空间分布的预测.结果表明:基于地理加权回归算法时,检验模型的R2值分别达到0.76(春季)、0.70(夏季)、0.73(秋季)、0.76(冬季),模型能够解释PM_(2.5)浓度值80%以上的变异.每个季度杭州地区PM_(2.5)浓度变化不尽相同,但总体以杭州中部最高,西南部偏低.研究说明基于LUR模型模拟大尺度地区PM_(2.5)质量浓度空间分布是可行的.     

上海地区降雨清除PM2.5的观测研究

分析2012—2016年上海徐家汇站的雨量和颗粒物(PM_1、PM_(2.5)、PM_(10))观测数据发现,降雨对PM_(2.5)的湿清除作用明显,降雨日的PM_(2.5)质量浓度较非降雨日平均降低约30%,在污染季节降低更加显著约50%.降雨时PM_1在PM_(2.5)中的占比明显下降,PM_1质量浓度下降幅度占PM_(2.5)下降幅度的84%,表明降雨对PM_1的有效清除是PM_(2.5)质量浓度下降的主要原因.降雨过程结束后PM_(2.5)质量浓度是否下降和降雨前PM_(2.5)的初始质量浓度关系密切,当初始浓度在冬季大于70μg·m~(-3)、在其他季节大于45μg·m~(-3)时,80%以上的降雨过程结束后PM_(2.5)质量浓度较降雨前下降,因此可作为研判降雨过程对PM_(2.5)湿清除影响的预报因子.     

北京市大气环境PM2.5和PM1及其碳质组分季节变化特征及来源分析

大气颗粒物是影响我国大多数城市环境空气质量的首要污染物,近年来随着监测技术的进步和采样设备的改进,相关研究对象逐渐从大粒径的PM_10、PM_(2.5)转移到更小粒径的PM_1上.碳质组分是大气颗粒物的重要组成部分.以北京市为研究区域,选取2016年7月、10月及2017年1月、4月作为4个季节的代表月,对大气环境中的PM_(2.5)和PM_1进行采集,分析了二者的质量浓度和季节变化特征.采用两层嵌套气象-空气质量模型系统(WRF-CMAQ)耦合模型对采样时段进行了模拟,分析观测期间PM_(2.5)和PM_1的来源贡献,并使用因子分析法解析了碳质组分的来源.结果表明,PM_(2.5)和PM_1的质量浓度均呈现春、夏、秋、冬这4个季节递增的趋势;PM_1是PM_(2.5)中的主要组成,而且秋冬季节随着灰霾发生频率的增加,PM_1质量浓度占PM_(2.5)的比值明显升高;北京市大气环境中存在明显的二次污染,且SOC更容易在粒径更小的PM_1中积聚.散煤燃烧、机动车尾气排放、居民面源及生物质燃烧排放是北京市大气颗粒物的重要贡献来源;汽油车尾气、柴油车尾气、生物质燃烧和燃煤排放是北京市大气颗粒物中碳质组分的主要来源.     

南昌市城市空气PM2.5和PM10时空变异特征及其与景观格局的关系

基于2013—2015年南昌市9个空气环境监测点的连续数据,分析了空气PM_(2.5)、PM_(10)质量浓度(以下简称浓度)的时空变异规律,并以景观格局指数为定量指标,研究了监测点的两种颗粒物浓度与其周边500 m半径、1000 m半径缓冲区的土地利用状况的关系.结果表明:(1)南昌市3年来PM_(2.5)和PM_(10)浓度逐年显著降低.(2)通过聚类分析,9个监测站依据颗粒物污染可分为4大类,表现出一致的城乡梯度差异.(3)在斑块类型水平上,PM_(2.5)和PM_(10)浓度与500、1000 m半径缓冲区的C-PLAND(建筑用地覆盖率)、C-SHDI(建筑用地多样性指数)显著正相关,与1000m缓冲区的F-ED(林地边界密度)显著正相关;与F-PLAND(林地覆盖率)、C-Fi(建筑用地分离度指数)、F-MPS(林地平均斑块面积)显著负相关.在景观水平上,PM_(2.5)和PM_(10)浓度在500 m缓冲区与LPI(最大斑块所占景观比例)显著负相关;与1000 m缓冲区的MPS(平均斑块面积)显著负相关.景观格局指数直接反映土地利用状况,它与PM_(2.5)和PM_(10)浓度的相关性,表现出生态学中典型的"源汇景观"关系.     

重庆市主城区PM2.5时空分布特征

利用2014年6月1日至2015年5月31日重庆市主城区17个国控空气质量监测站24 h自动连续采样的PM_(2.5)浓度数据,探讨了重庆市主城区PM_(2.5)时空分布特征.结果表明:1重庆市主城区PM_(2.5)季节浓度由高到低依次为冬季(100.2μg·m~(-3))、秋季(66.1μg·m~(-3))、春季(45.9μg·m~(-3))和夏季(33.4μg·m~(-3))(P0.05).2重庆市主城区PM_(2.5)月均浓度变化呈单峰单谷型,1月PM_(2.5)月均浓度最高(P0.05),达到120.8μg·m-3.3逐日变化,国控17个空气质量监测站PM_(2.5)日均浓度曲线都呈现出尖峰和深谷交替变化的锯齿状.4重庆市主城区16个国控监测点(除缙云山对照点)PM_(2.5)浓度日变化在全年、春季、秋季和冬季都呈现明显的双峰双谷型.5PM_(2.5)与SO_2、NO_2和CO都呈显著正相关(P0.01),表明SO_2、NO_2和CO的二次转化对PM_(2.5)浓度具有显著影响.     

北京市夏季不同O3和PM2.5污染状况研究

从天气背景场、气象要素、前体物和PM_(2.5)化学组分、气团运动轨迹以及大气氧化性等方面对北京市夏季两种不同的O_3和PM_(2.5)污染状况进行了分析.结果表明,O_3达到中度污染而PM_(2.5)浓度优良(O_3和PM_(2.5)一高一低)污染状况的天气形势场为:高空为偏西北气流,地面受高压后部控制;而O_3和PM_(2.5)同时达到中度污染(O_3和PM_(2.5)两高)的天气形势场为:高空为偏西气流,地面受低压控制.与O_3和PM_(2.5)一高一低污染状况相比,O_3和PM_(2.5)两高时的气象要素特征为:偏南风更为明显和相对湿度更高.O_3和PM_(2.5)两高时污染物浓度演变特征为,O_3和PM_(2.5)的起始浓度较高,PM_(2.5)日变化特征更为明显,而O_3平均浓度却低于O_3和PM_(2.5)一高一低的污染状况.前体物、大气氧化性以及PM_(2.5)化学组分分析的结果表明,较高的起始浓度在不利气象条件下的积累和吸湿增长以及当天较大偏南风造成的区域传输可能是造成O_3和PM_(2.5)两高污染状况中PM_(2.5)浓度达到四级中度污染的主要原因.     

基于增强回归树的城市PM2.5日均值变化分析:以常州为例

利用2014年12月至2015年11月常州市区6个国控监测站空气污染物浓度逐时数据,分析了PM_(2.5)浓度季节变化特征,采用增强回归树模拟分析了PM10、4种气态污染物和7个气象因子对ρ(PM_(2.5))日变化的贡献.结果表明,常州市区PM_(2.5)污染季节差异明显,冬季污染严重且持续时间长,夏季污染较轻.四季ρ(PM_(2.5))空间分布特征存在一定差异,但各季内不同监测站差异较小.增强回归树对ρ(PM_(2.5))日均值进行模拟和验证得到,训练数据的相关性为0.981,交叉验证的相关性为0.957.此外,模拟值与实测值的标准化平均偏差为1.80%,标准化平均误差为10.41%,可见模型拟合效果较好.PM10、气态污染物、气象因子和区域输送及扩散这4种影响类型对全年ρ(PM_(2.5))日均值差异的贡献率分别为23.4%、28%、36.2%和12.6%,表明在对ρ(PM_(2.5))日均值差异的影响上,气象因子二次形成一次源区域输送及扩散.在对ρ(PM_(2.5))日均值差异贡献率大于5%的因子中,ρ(PM_(2.5))日均值与PM10、相对湿度、CO和O3正相关,与温度、SO2和混合层高度负相关,与大气压和NO2关系较复杂.区域输送及扩散方面,东南风向、偏西风向和偏北风向等上风向周边城市的污染物输送对常州市区PM_(2.5)污染存在较大的负面影响.     

海口市PM_(2.5)和PM_(10)来源解析

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受体样品的化学组成,建立了源化学成分谱.使用CMB(化学质量平衡)模型对海口市大气颗粒物进行源解析.结果表明:污染源贡献具有明显的季节特点,并存在一定的空间变化.冬季城市扬尘、机动车尾气尘、二次硫酸盐和煤烟尘是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为23.6%、16.7%,17.5%、29.8%,13.3%、15.7%和13.0%、15.3%;春季机动车尾气尘、城市扬尘、建筑水泥尘和二次硫酸盐是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为27.5%、35.0%,20.2%、14.9%,12.8%、6.0%和9.5%、10.5%.冬季较重的颗粒物污染可能来自于华南内陆地区的区域输送,特别是,本地排放极少的煤烟尘和二次硫酸盐受区域输送的影响更为显著.     

临沂市PM2.5和PM10中元素分布特征及来源解析

为探究临沂市PM_(2.5)和PM_(10)中元素的污染特征及来源,于2016年12月至2017年10月对临沂市环境空气中PM_(2.5)和PM_(10)进行了同步采样.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定了其中的23种元素,并采用富集因子法和PMF法分析其来源.结果表明,采样期间临沂市PM_(2.5)和PM_(10)中主要元素为Si、Ca、Al、Fe、K、Na和Mg,分别占所测元素的质量分数为92.93%和94.61%. 18种元素(除Ti、Ni、Mo、Cd和Mg)的浓度水平在冬春季最高,夏秋季最低.其中Si、Al、Ca、K和Na表现为春季浓度最高,主要分布在粗颗粒中;Cu、Zn、Pb和Sb表现为冬季浓度最高,主要分布在细颗粒中.富集因子结果表明Cd、Sb和Bi元素富集程度显著,主要受燃煤、工业生产、垃圾焚烧等人为源共同影响.PMF源解析结果表明,临沂市PM_(2.5)中元素来源主要有燃煤和铜冶炼的混合源、市政垃圾焚烧源、扬尘源、机动车排放和工业源,贡献率分别为22.64%、 7.49%、 41.22%、 14.71%和13.94%.PM_(10)中元素来源主要有扬尘源、燃煤和铜冶炼的混合源、机动车排放和工业源,贡献率分别为55.47%、 19.80%、 7.48%和12.83%.由此可见,扬尘源和燃煤与铜冶炼的混合源是临沂市颗粒物污染形成过程中的重要源类.     

北京市大气PM10和PM2.5中有机物的时空变化

2005年四季在北京市不同功能区9个采样点采集大气PM₁₀和PM_2.5样品,并对其中有机物污染水平、分布特征及不同功能区PM₁₀和PM_2.5中有机物的相关性进行了探讨.结果表明,市区PM₁₀和PM_2.5中有机物年均值分别为41.39 μg/m³和34.84 μg/m³,是对照区十三陵的1.44倍和1.26倍;冬季有机物污染最严重,分别为春季的1.15、 1.82倍,秋季的2.06、 2.26倍,夏季的4.53、 6.26倍.不同季节PM_2.5与PM₁₀中EOM的比值超过0.60, 并呈现一定季节差异.各功能区有机污染表现出工业区(商业区)＞居民区(交通区、对照区)的变化趋势,且不同功能区PM_2.5中EOM对PM₁₀中EOM的影响程度各异.有机组分的年均值有非烃＞沥青质＞芳烃＞饱和烃的变化规律,而污染源的季节性排放是造成有机物组分季节变化的主要原因.     

2015—2018年乌鲁木齐市PM2.5及PM10时空分布特征

乌鲁木齐市是“丝绸之路经济带”关键节点城市,为了解乌鲁木齐市2015—2018年空气污染状况,利用2015年1月1日—2018年12月23日乌鲁木齐市7个国控空气质量监测站的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）监测数据,基于ArcGIS空间分析平台,分析乌鲁木齐市PM_2.5、PM₁₀的时空分布特征.结果表明:ρ（PM_2.5）从2015年（66.60 μg/m3）到2016年（76.93 μg/m3）呈上升趋势,在2016—2018年呈单一下降趋势;ρ（PM₁₀）从2015年（132.74 μg/m3）到2016年（125.93 μg/m3）呈下降趋势,在2016—2018年呈单一上升趋势.2015—2018年工业活动集中的乌鲁木齐市边缘各区的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）平均值比城市中心（商业区、居民区）分别高11.28、7.17 μg/m3,说明工业集中地区的大气环境质量受污染影响明显.此外,2015—2018年乌鲁木齐市大气污染呈季节性和北高南低的区域性分布特征.气象因子分析表明,ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）均与相对湿度呈正相关,与降雨量、风速等气象因素呈负相关.2015—2018年,乌鲁木齐市大气中ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）呈先增后降的趋势,冬季以PM_2.5污染为主,其他季节以PM₁₀污染为主.研究显示,2015—2018年乌鲁木齐市空气污染状况变化与地形、气象条件、城市化建设均有一定的关系.      

基于虚拟撞击原理的固定源PM10/PM2.5采样器的研制

目前我国尚无固定源PM2.5采样标准方法,现有商业化的固定源PM2.5采样器在使用中存在明显不足,因此本研究开发了一种固定源PM10/PM2.5双级虚拟撞击采样器.经实验室标定,该采样器切割效率曲线优于国际标准ISO 7708:1995对采样器的规定,采样器横截面直径为74 mm,满足我国固定源采样口尺寸要求.采样器既可以安装滤膜,也可以安装滤筒,适用于不同浓度的烟尘采样.虚拟撞击器的切割点与次流所占比值呈负相关,比值减小时,切割点增大.为降低颗粒物损失,虚拟撞击器喷嘴距收口的距离至少应为喷嘴直径的1.5~2倍.     

漯河市PM10和PM2.5中水溶性离子浓度特征及其来源解析

为了研究漯河市PM_2.5和PM₁₀及其水溶性离子变化特征,于2017年5月—2018年2月在漯河市3个采样点同步采集PM_2.5和PM₁₀样品,分别获得PM_2.5和PM₁₀有效样品191和190个.用离子色谱法分析样品中F-、Cl-、NO₃-、SO₄2-、Na+、NH₄+、K+、Mg2+、Ca2+等9种水溶性无机离子.结果表明:在采样期间,漯河市ρ（PM_2.5）平均值为72.42 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为34.76 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的46.72%;ρ（PM₁₀）平均值为126.52 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为46.40 μg/m3,占ρ（PM₁₀）的35.67%.2种颗粒物水溶性离子质量浓度的季节性变化均呈冬季高、夏季低的趋势.PM_2.5/PM₁₀〔ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）〕在四季分别为0.50、0.61、0.56、0.57.采样期间漯河市PM_2.5中NOR（氮氧化率）和SOR（硫氧化率）的年均值分别为0.17和0.30,PM₁₀中NOR和SOR的年均值分别为0.22和0.34,说明颗粒物中SO₄2-的二次转化效率高于NO₃-.PM_2.5和PM₁₀在采样期间均呈弱碱性,且碱性在夏季最强,秋季最弱.利用PMF模型分析PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的主要来源发现,PM_2.5中水溶性离子来源主要包括生物质燃烧源、燃煤源、建筑扬尘源、工业源和二次污染源,PM₁₀中水溶性离子来源主要包括燃煤源、建筑扬尘源、二次污染源、生物质燃烧源和工业源.研究显示,漯河市颗粒物污染中水溶性离子来源复杂,应采取多源控制的污染防治措施.      

廊坊市秋季环境空气中颗粒物组分昼夜变化特征研究

为研究廊坊市区秋季环境空气中颗粒物浓度及其组分昼夜变化特征,于2015年9月12—21日在廊坊市进行PM_(2.5)和PM_(10)采样,并对采集的样品无机元素、水溶性离子和碳组分(OC和EC)分析.结果表明,夜间PM_(2.5)和PM_(10)浓度比白天高,且下半夜出现大幅上升.PM_(2.5)/PM_(10)比值为0.49~0.62,下半夜最高.碳组分、Ba、Cr、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+等主要富集在PM_(2.5)中,而Ca、Al、Si、Mg~(2+)和Ca~(2+)等主要富集在PM_(10)中.通过昼夜颗粒物组分对比发现,夜间EC、Cu、Zn、Cr、Pb、Cl~-、NO_3~-和NH_4~+等浓度明显上升.同时,下半夜OC/EC比值明显变小,Cl-、NO_3~-和NH_4~+浓度明显增大,同时段CO和NO_2浓度上升,而SO_2浓度变化平缓.以上表明采样期间廊坊夜间可能存在移动源和部分工业污染源排放.