基于EnKF排放清单反演方法的关键影响参数评估与优化

以中国一氧化碳(CO)排放反演为例,利用敏感性分析手段评估了集合数目、局地化半径､膨胀因子、观测站点密度和观测数据时间分辨率对排放清单反演的影响.结果表明:站点密度是影响排放反演的最重要参数.在不同站点密度下,反演的中国CO排放总量差异可达34%.同时,站点密度还会影响排放反演对其他参数的敏感性.随着站点密度的降低,排放反演对局地化半径、集合数目和膨胀因子参数变得更为敏感,但对观测数据时间分辨率的敏感性则有所下降.因此在站点稀疏地区,局地化半径是排放反演的主要影响参数,集合数目和膨胀因子次之;但在观测站点密集地区,局地化半径和观测数据时间分辨率是主要的影响参数,而膨胀因子和集合数目的影响相对较小.该研究能够为不同尺度的排放反演开展参数优化提供借鉴.在中国CO排放反演案例(站点密度为1.55个/10⁴km²)中,建议反演参数设置为:集合数目为50、局地化半径为100km、最大似然估计膨胀方案(MLE)、日均或小时观测数据.     

京津冀城市群大气污染传输规律研究——两组排放清单的比较分析

利用WRF/CALPUFF耦合模型,在同样重污染气象条件下,选择了当下模拟应用最广的两组排放清单对4种主要污染物（NO_x,SO₂,PM_2.5和PM₁₀）进行京津冀城市间区域传输贡献比较分析.其中一组排放清单来自政府的环境统计（以下称：环统排放清单）,另一组排放清单是来自中国多尺度排放清单（以下称：MEIC排放清单）.污染物的浓度空间分布表明,两种排放清单下污染物浓度均呈现北部以唐山中心,南部以石家庄-邯郸为中心的分布特征,均是由两个浓度最高的中心向外逐渐降低.但是环统排放清单下模拟的污染物浓度高值区范围更大,更接近实际监测数据.基于不同的清单输入,一些城市的传输角色存在一些差异.例如,对于4种污染物,两种排放清单模拟出的沧州与周边城市的净传输方向完全相反,在MEIC排放清单中,沧州以向外净传输为主,即为源;而在环统排放清单中,沧州则变成了净输入城市,即为汇.这些结论将影响大气联防联控中各城市源汇责任的认定,在实际环境管理中应注重多源数据的选择、验证和比较.     

我国空气污染物人为源排放清单对比

空气污染物排放清单是影响数值模式结果准确性的关键因子之一. 定义不同排放清单中同一污染物排放量最大值与最小值之差与平均值的比值为差异度,对比分析了4个国内外广泛应用的人为污染源排放清单(TRACE-P、INTEX-B、REAS1.1和REAS2.0). 结果表明:INTEX-B、REAS1.1和REAS2.0清单中给出的2006—2007年我国(不包括港澳台地区数据)SO₂排放量差异度为12%,而在SO₂排放量较大的省份(如山东、河北和河南等)差异度达30%以上; NO_x和NMVOC(非甲烷挥发性有机物)的排放量差异度分别为51%和30%,在山东、江苏、浙江、北京和上海等经济较发达地区的差异度达到20%~80%. 相对于2000年的排放清单,2006—2007年排放清单各污染物的排放量增长明显,SO₂、NO_x和NMVOC的排放量在INTEX-B、REAS1.1和REAS2.0清单中的平均值分别为TRACE-P清单的1.6、1.9和1.5倍. 近年来经济的高速发展、能源消耗的增长和空气污染控制技术的应用等都会影响人为活动水平和排放因子的选取,这也是造成排放清单间存在差异的主要原因.      

兰-白城市群主要大气污染物网格化排放清单及来源贡献

甘肃兰-白城市群为我国西北地区重要的重工业基地,大气污染物排放总量较大.研究高空间分辨率的污染物排放清单对于区域空气质量预报预警、减排方案模拟研究及大气污染防治等具有重要的科学意义.本文以兰州和白银为主要研究区域,基于研究区域污染源排放及统计年鉴等数据资料,建立了兰（2015年）-白（2016年）城市群7种（类）主要大气污染物网格化排放清单,并对其空间排放特征以及排放源贡献进行了详尽地讨论分析.结果表明,兰-白城市群7种主要污染物年排放量分别为：NO_x 2.22×10⁵ t、NH₃ 4.53×10⁴ t、VOCs 7.74×10⁴ t、CO 5.62×10⁵ t、PM₁₀ 4.95×10⁵ t、PM_2.5 1.91×10⁵ t和SO₂ 1.37×10⁵ t.其中CO的排放量最大,NH₃的排放量最小.本清单与北大和清华MEIC清单对比结果表明,交通源排放3个清单一致性较高,CO排放总量和其工业源排放与北大和清华MEIC清单排放源相差30%~40%,推测原因主要为清单计算过程中排放因子、分辨率和数据年份的差异.本清单网格化空间分布显示除NH₃外的其他6种（类）污染物,排放主要集中在市区,排放源中工业非燃烧过程源均为最大贡献占比,NH₃的主要贡献源是氮肥的施用及禽畜排放,其污染分布受耕地分布等因素影响较大.因此,减少工业非燃烧过程源、整合优质高效电力供应、使用清洁能源、严格控制工地扬尘、工业粉尘和做好城区绿化等,能有效地降低兰-白城市群NO_x、VOCs、CO、PM₁₀、PM_2.5和SO₂这6种（类）主要污染物的排放.NH₃的减排则主要可从控制氮肥的使用及减少禽畜排放两方面考虑.本研究还利用蒙特卡洛法分析了排放清单的不确定性,NH₃的不确定性最大为-31%~30%,CO的不确定性最小为-18%~16%,清单整体可信度较高.     

兰州盆地人为源大气污染物网格化排放清单及其空间分布特征

基于所搜集的兰州盆地各类人为污染源排放大气污染物的活动水平数据及其排放因子,采用"自下而上"的方法建立了2009年兰州盆地(石油化工城市)1 km×1 km的7种(类)大气污染物网格化排放清单,并对其来源和空间分布特征进行了分析研究.结果显示:2009年兰州盆地NOx、SO_2、VOCs、CO、PM_(10)、PM_(2.5)和NH3的排放总量分别为1.2×10~5、8.8×10~4、4.3×10~4、4.1×10~5、9.6×10~4、4.2×10~4和1.4×10~4t;工业燃烧排放是兰州盆地NO_x和SO_2的主要贡献源,分别占其总排放量的85.70%和52.55%;工业非燃烧过程排放是VOCs的最大贡献源,占总排放量的81.25%;工业点源和工业非燃烧过程排放是CO的两大贡献源,分别占其总排放量的33.97%和28.32%;PM_(10)和PM_(2.5)主要来源于工业非燃烧过程,贡献分别为51.09%和55.12%;氮肥使用和禽畜养殖是NH_3排放最大的贡献源,分别占其总排放量的39.20%和30.70%.空间分布特征表现为:以工业源为主要排放源的NO_x、SO_2、VOCs、CO、PM_(10)、PM_(2.5)主要分布在工业和人口最为集中的兰州盆地市区一带,NH_3的排放则主要集中在榆中县和皋兰县交界的农村地区.同时,还对2014年工业燃烧源和道路移动源的7种(类)大气污染物排放量进行了估算,并与2009年进行了排放比较研究.结果表明,2014年工业污染源的7种(类)污染物排放量与2009年相比平均增幅不高,最高不超过30%,但移动源污染物排放量却大幅增加,增幅将近1倍.此外,基于排放因子及活动水平的不确定性,本研究对排放清单的结果进行了不确定性分析,并通过蒙特卡罗模拟对各污染物的排放量进行了评估.本排放清单的建立,不仅填补了兰州盆地大气污染物网格化排放清单的空白,还可为兰州盆地大气污染物排放清单更新、区域环境过程、大气复合污染成因及大气污染预警技术等相关研究提供基本方法手段及基础数据.     

基于在线监测的江苏省大型固定燃煤源排放清单及其时空分布特征

大气污染物排放清单是了解各地区大气污染物排放及其时空分布,精确模拟该地区环境空气质量的最基础资料.现有大气污染物排放清单的粗时空分辨率,极大地限制了空气质量数值预报的准确性.本研究以江苏省大型固定燃煤源为例,以2012年为基准年,收集江苏省电力企业在线监控系统数据及江苏省大气核查核算表数据,结合相关文献的排放因子,分析了江苏省大型固定燃煤源主要污染物的总排放量和月变化特征.分析结果表明:1 SO2、NOx、TSP、PM10、PM2.5、CO、EC、OC、NMVOC、NH3等大气污染物的排放总量分别达到106.0、278.3、40.9、32.7、21.7、582.0、3.6、2.5、17.3、2.2 kt.2呈现2~3、7~8、12月排放量高,9~10月排放量低的月变化特征,可能原因是2~3月处于春节阶段,为保证节日供应,在此期间居民取暖、用电等都有可能增加;7~8月高温天气用电量增加,12月北方城市冬季燃煤取暖导致的煤炭消耗量增加.另外,由于部分污染物排放因子取自国内外相关文献,是本研究清单不确定性的主要因素.今后的工作可以在排放因子实测更新以及将排放清单纳入空气质量预报模式等方面进行更为深入的研究.     

Variation of spatio-temporal distribution of on-road vehicle emissions based on real-time RFID data

High-resolution vehicular emissions inventories are important for managing vehicular pollution and improving urban air quality. This study developed a vehicular emission inventory with high spatio-temporal resolution in the main urban area of Chongqing, based on real-time traffic data from 820 RFID detectors covering 454 roads, and the differences in spatio-temporal emission characteristics between inner and outer districts were analysed. The result showed that the daily vehicular emission intensities of CO, hydrocarbons, PM_2.5, PM₁₀, and NOx were 30.24, 3.83, 0.18, 0.20, and 8.65 kg/km per day, respectively, in the study area during 2018. The pollutants emission intensities in inner district were higher than those in outer district. Light passenger cars (LPCs) were the main contributors of all-day CO emissions in the inner and outer districts, from which the contributors of NOx emissions were different. Diesel and natural gas buses were major contributors of daytime NOx emissions in inner districts, accounting for 40.40%, but buses and heavy duty trucks (HDTs) were major contributors in outer districts. At nighttime, due to the lifting of truck restrictions and suspension of buses, HDTs become the main NOx contributor in both inner and outer districts, and its three NOx emission peak hours were found, which are different to the peak hours of total NOx emission by all vehicles. Unlike most other cities, bridges and connecting channels are always emission hotspots due to long-time traffic congestion. This knowledge will help fully understand vehicular emissions characteristics and is useful for policymakers to design precise prevention and control measures.     

中国生物质燃烧大气污染物排放清单

根据2000-2007年各省市生物质燃烧消耗量和排放因子,估算了中国大陆生物质燃烧所导致的NOx、SO2、CO、CO2、CH4、NMHC、PM、BC排放量,并给出了分省区、分生物质类型的排放清单.研究表明,2007年中国生物质燃烧排放的NOx、SO2、CO、CO2、CH4、NMHC、PM和BC排放量分别为109万t,1...     

基于精细化年均行驶里程建立机动车排放清单

基于环保检测数据，提出“里程-车龄”曲线用以获取满足“车辆类型-燃料种类-排放标准”三级分类的精细化年均行驶里程.使用《道路机动车大气污染物排放清单编制技术指南（试行）》推荐值、车辆类型均值、“里程-车龄”曲线3种方式获取年均行驶里程并分别建立排放清单，发现年均行驶里程的本地化与精细化可以极大降低行驶里程不确定性对排放清单准确性的影响.采用精细化年均行驶里程，计算得到青岛市2017年机动车CO、VOCs、NO_x、PM₁₀、NH₃和SO₂的排放量分别为7.07，1.14，2.84，0.10，0.08和0.08万t.分析排放构成可知，老旧车淘汰在当前仍可作为青岛市机动车排放治理的有效举措.结合路网信息与交通数据，得到0.01°×0.01°高时空分辨率网格化排放清单.结果表明，青岛市机动车排放分布在不同时段变化明显.以NO_x为例，排放的早晚高峰分别出现在8：00与17：00，占到了全天总排放的8.17%和7.53%.同时，排放分布存在着空间异质性，排放从城市中心至边缘呈逐渐降低趋势，沿高速路呈明显带状分布.     

基于机器学习算法的新冠疫情管控对河南省空气质量影响的模拟分析

全国各地为了减少新冠疫情对社会和人民生活的影响,采取了必要的防疫防控措施,这些措施对空气质量的变化产生了重要的影响,此外空气质量的变化与气象条件也存在很大的关系.通过对河南省疫情前（1月1~26日）和疫情管控期（1月27日~2月29日）这两阶段的空气质量分析对比发现,整个河南省除了O₃浓度上升了69.64%外,PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO和NO₂分别降低了36.89%、34.18%、19.43%、29.85%和58.51%;通过机器学习算法中的长短期记忆型网络（LSTM）模拟显示,气象条件引起污染物浓度的降幅大部分在15%~30%之间;人为排放减少引起的污染物浓度的降幅大部分在6%~40%之间.O₃在疫情期间上升过程中,气象条件和人为排放两种因素分别占了34.84%和34.81%.结果表明,疫情管控期间,河南省空气质量总体上有所改善,但是也有重污染发生,其中O₃的浓度对于疫情管控减排的影响不明显,呈负相关,需要进一步探索引起臭氧浓度上升的原因,以此帮助政府合理控制臭氧等前体污染物的减排比例.     

基于车流和大气污染物浓度同步增量的机动车平均排放因子估算方法

机动车尾气排放已成为城市大气污染的主要来源并受到了高度关注.机动车排放因子是反映机动车排放状况的最基本参数,但实测排放因子代价较高、代表范围有限,基于国外排放模式估算的排放因子又与我国的实际排放状况存在一定差距.本研究首先基于早高峰时段车流量和道路附近大气污染物浓度呈近线性增加、气象条件和背景污染物浓度相对稳定的特征,将时段内污染物浓度的增加主要归因为车流的增加,从而建立车流和污染物浓度增量之间的关系;然后采用无限线源高斯扩散模式,反推道路实际行驶机动车的平均排放因子.以北京市一条主干道为例,利用早高峰车流量、污染物浓度、气象观测数据,进行了实例研究,并将研究结果同COPERT4排放模型的预测结果进行了对比.本研究和COPERT4排放模型预测的8月一氧化碳平均排放因子分别为2.0 g·km-1和1.2 g·km-1,12月分别为5.5 g·km-1和5.2 g·km-1.结果表明,本方法估算的机动车排放因子在数值大小及季节变化上均与COPERT4排放模型较为接近.所提方法通过消除背景浓度的干扰,为实时获取车队实际排放因子提供了一种新思路.     

2015—2017年天水市大气污染物变化特征及来源分析

据天水市2015-2017年大气污染物（SO₂、NO₂、CO、O₃、PM_2.5和PM₁₀）的监测数据及气象资料,分析了天水市大气污染物的浓度变化特征,并利用排放源清单和HYSPLIT模型对污染物来源进行了解析.结果表明：①天水市空气质量有所下降,总体优良率达84.9%.SO₂、NO₂、CO均达标,污染物以颗粒物和O₃为主.②一次污染物SO₂、NO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀浓度具有相似的季节变化和日变化特征,冬季最高,夏季最低,日变化呈早晚双峰型.二次污染物O₃夏季浓度最高,冬季最低,日变化呈单峰型.③天水市空气质量主要受污染物的本地排放和外来输送的影响,本地民用和工业部门对SO₂、CO、PM_2.5和PM₁₀的贡献最大,交通和工业部门对NO_x的分担率最高,民用部门是CO的最大排放源;西北和东部气流是污染物外来的最主要输送路径.此外,污染物在城市大气中的稀释、扩散和转移也受当地气象因素（气温、降水、风向等）的影响.     

2006—2012年广东省机动车尾气排放特征及变化规律

利用广东省年鉴及实地调查资料,基于COPERT Ⅳ模型计算并分析了2006─2012年广东省珠三角和非珠三角地区的机动车尾气排放清单. 结果表明:研究地区2006─2012年机动车保有量上升,国Ⅲ、国Ⅳ车辆所占比例提高,其中珠三角地区优化程度大于非珠三角地区;2006─2012年2个地区污染物(CO、VOC、NO_x、PM_2.5)排放因子均有降低,降幅在24.54%~57.89%之间. 机动车污染物排放量上升趋势及贡献特征地区性差异明显,2006─2012年非珠三角地区CO、VOC排放量分别上升了37.20%、26.93%,增幅高于珠三角地区,而珠三角地区2012年的NO_x、PM_2.5排放量增幅(分别为21.65%、14.60%)高于非珠三角地区. 轻型客车是2个地区CO和VOC的主要贡献车型,贡献率均达46.96%以上,并且处于上升状态,但珠三角地区增幅小于非珠三角地区;重型客车和重型货车是2个地区NO_x、PM_2.5的主要来源,贡献率均在40.78%以上.      

Emission inventory evaluation using observations of regional atmospheric background stations of China

Any accurate simulation of regional air quality by numerical models entails accurate and up-to-date emissions data for that region.The INTEX-B2006 (I06),one of the newest emission inventories recently popularly used in China and East Asia,has been assessed using the Community Multiscale Air Quality model and observations from regional atmospheric background stations of China.Comparisons of the model results with the observations for the species SO2,NO 2,O 3 and CO from the three regional atmospheric background stations of Shangdianzi,Longfengshan and Linan show that the model can basically capture the temporal characteristics of observations such as the monthly,seasonal and diurnal variance trends.Compared to the other three species,the simulated CO values were grossly underestimated by about two-third or one-half of the observed values,related to the uncertainty in CO emissions.Compared to the other two stations,Shangdianzi had poorer simulations,especially for SO2 and CO,which partly resulted from the site location close to local emission sources from the Beijing area;and the regional inventory used was not capable of capturing the influencing factors of strong regional sources on stations.Generally,the fact that summer gave poor simulation,especially for SO2 and O 3,might partly relate to poor simulations of meteorological fields such as temperature and wind.     

基于路网车流量的北京城市副中心机动车污染控制情景

应用基于路网车流信息的情景分析方法,对北京城市副中心地区依据不同控制情景,以2015年为基准年建立机动车尾气排放清单.通过计算未来年路网车流信息和各情景下实际路网机动车污染物的排放清单,预测2020年和2025年的污染物排放变化.结果表明,未来10年北京城市副中心路网密度和机动车行驶里程持续增长,与基准情景相比,各控制情景对污染物排放量均有削减,新能源车推广情景对各污染物减排效果显著,且对NOx和PM的减排效果更好.外埠车限行情景对各污染物减排效果均较为显著,淘汰高排放车措施在短时间内削减效果显著,但长期削减效果较弱.综合情景对污染物的削减率达到最佳,机动车污染物CO、NOx、HC和PM排放量分别下降39.0%、58.7%、49.2%和55.5%.     

大气污染物排放源清单不确定性定量分析方法及案例研究

大气污染物排放源清单由于在数据收集过程中存在的不可避免的监测误差、随机误差、关键数据缺乏以及数据代表性不足等因素而具有不确定性,而排放源清单的不确定性指的是人们对排放清单的真实值缺乏认识和了解.介绍了目前大气排放源清单定量不确定性方法框架,并使用电厂NO_x在线监测数据,通过实际案例量化排放源清单中的不确定性.结果表明:即使对被认为具有较高准确性的火电厂点源排放清单,案例中NO_x的排放源清单来自随机误差的不确定性在±15%左右.对排放源清单的不确定性量化有助于决策者确定污染物排放削减目标的可达性和科学制定大气污染物控制策略,指导排放源清单的改进和数据收集工作.同时,对我国排放源清单开发中不确定性分析提出建议.      

基于WRF-Chem模拟验证的天水市主城区大气污染源排放清单

通过部门调研、现场调查和遥感解译等方法获取天水市主城区大气污染源活动水平数据,采用排放因子法估算了天水市主城区 10类污染源的9种污染物排放量,构建了2019年天水市主城区高分辨率排放清单,并采用横向比较法和模式验证法评估了排放清单的合理性.结果表明:(1)2019年天水市主城区 SO2、NOx、CO、VOCs、NH3...     

京津冀地区散煤燃烧大气污染物排放清单

为研究京津冀地区民用散煤燃烧大气污染物的排放情况，结合散煤燃烧活动水平与燃用特征，根据排放因子法自下而上建立了2018年京津冀地区民用散煤燃烧污染物排放清单，研究了污染物排放的时空分布特征并使用蒙特卡罗方法对排放清单进行了不确定性分析.结果表明：2018年京津冀地区民用散煤燃烧量共计3799.22万t，PM_2.5、CO、SO₂、NO_x的排放量分别为9.27，341.31，5.17，5.44万t.污染物排放集中在11月份~次年3月份，大多数地区呈现出相同的日排放趋势.8：00、11：00、18：00、21：00左右出现污染物排放峰值，小时排放系数平均值分别为11%，6%，7%，13%.PM_2.5排放高值区主要集中在北部、东部及部分南部地区，CO主要集中在北京和天津地区，SO₂和NO_x主要集中在天津和承德地区.     

中国典型城市机动车排放演变趋势

选择中国12个典型城市建立1990~2009年机动车排放清单,分析各城市机动车排放历史演变趋势.结果显示,1990~2009年,研究各城市CO、VOCs、NOx和PM排放因子分别降低57%~81%、53%~78%、22%~74%和31%~76%.20年间,各城市CO和VOCs排放量总体在2000年后陆续达到增长峰值后开始下降,总量分别增长1.0倍和1.4倍;NOx和PM排放量总体保持持续增长,分别增长3.2倍和3.3倍.各城市汽油车是CO和VOCs排放主要贡献源,LDA-G、MDTB-G和HDTB-G对各城市机动车CO和VOCs排放的贡献和分别为约70%~90%和约50%~85%,其中LDA-G的排放贡献明显提高.LDA-G、MDTB-G、MDTB-D和HDTB-D贡献了80%~90%的NOx排放,其中MDTB-D和HDTB-D的排放贡献率从平均57.8%上升为72.7%.对于PM,MDTB-D和HDTB-D占排放的70%~90%.此外,部分城市摩托车排放的贡献不容忽视.     

2000～2020年天津市机动车全过程VOCs排放特征及演变

机动车排放已成为城市地区人为源挥发性有机物(VOCs)的重要来源,排放清单是量化其环境影响的重要手段.针对已有研究中存在的过程区分不清、排放因子测试不全和气象参数考虑不细等问题,基于文献调研与实验测试完善了排放因子库,在月尺度上提出了涵盖尾气排放和蒸发排放(包括运行损失、昼间排放、热浸排放和加油排放)的机动车全过程VOCs逐月排放清单构建方法,并应用此方法建立了2000～2020年天津市机动车全过程VOCs排放清单.研究期内,天津市机动车VOCs排放总量呈现出先缓慢上升后逐步下降的趋势,2020年排放总量为2.14万t,小型客车是对排放总量贡献最大的车型,贡献率达75.00%.排放标准升级对不同过程VOCs排放的影响存在差异.与尾气排放量的持续下降不同,蒸发排放量呈现出先升后降的倒U型走势,且对总排放量的贡献逐年上升,2020年时贡献率为31.69%.机动车排放的月度变化受活动水平与排放因子的双重影响.VOCs排放量呈现出秋冬季高和春夏季低的特点,2020年新冠疫情期间,封控措施限制了机动车活动水平,使得VOCs排放量显著低于往年同期.计算方法和数据结论可为大气污染防治工作提供技术参考...