紫外光协同CuO-TiO_2/Al_2O_3三维粒子电极电催化降解罗丹明B

自制了CuO-TiO_2/Al_2O_3粒子电极,对其进行了表征。在此基础上构建了紫外光协同三维粒子电极电催化体系降解水中的罗丹明B,考察了降解过程的影响因素、动力学及机理。表征结果显示,粒子电极具有良好的表面结构及有效催化成分。实验结果表明:在罗丹明B质量浓度20 mg/L、槽电压15 V、电流0.3 A、溶液pH 3.0、曝气量1.5 L/min、Fe~(2+)投加量0.5 mmol/L的条件下反应60 min,脱色率达96.29%;反应过程符合一级动力学方程,反应速率常数为0.060 mg/(L·min);紫外光的加入使溶液中H_2O_2的浓度降低约30%,促进了H_2O_2的分解。     

层状氧化物NaCo_2O_4热催化H_2O_2降解亚甲基蓝

采用固相烧结法制备了NaCo_2O_4催化剂,构建了NaCo_2O_4-H_2O_2热催化体系降解亚甲基蓝(MB)。XRD和SEM表征结果显示,合成的NaCo_2O_4催化剂具有良好的稳定性。NaCo_2O_4对H_2O_2具有良好的热催化性能,反应温度越高,反应速率常数k越大,该催化反应符合一级动力学方程。NaCo_2O_4-H_2O_2体系对MB具有较好的降解效果,在反应温度为50℃、NaCo_2O_4加入量为50 mg、MB溶液加入量为100 mL、MB初始质量浓度为30 mg/L、H_2O_2加入量为1.00 mL的最优条件下,反应340 min时,MB降解率达87.00%;催化剂重复使用三次,MB降解率仍可达85%以上;经捕获剂效果对比实验发现,催化反应体系中存在h~+、·OH等催化活性物种。     

O_3-H_2O_2催化氧化技术深度处理石化含盐废水

采用O_3-H_2O_2-催化剂氧化体系对某石化企业含盐废水的二级生化出水进行处理,考察了不同反应体系下的反应时间、O_3流量、H_2O_2投加量对COD去除效果的影响。实验结果表明:O_3-H_2O_2-催化剂氧化体系对石化含盐废水的处理效果最好;在臭氧流量为40 m L/min、H_2O_2投加量为50 mg/L、催化剂投加量为300 g/L、反应时间为60 min的条件下,COD去除率为51.4%,出水COD为52.0 mg/L,达到GB31570—2015《石油炼制工业污染物排放标准》的要求。     

超声-紫外光协同催化体系降解水中菲

以纳米TiO_2为催化剂,采用超声-紫外光协同催化体系降解水中菲,并考察了菲降解率的影响因素。实验结果表明:不同类型TiO_2对菲降解率的大小顺序为锐钛矿型TiO_2P25型TiO_2金红石型TiO_2;超声-紫外光协同催化体系对菲的降解率大于单独超声体系或紫外光催化体系,且均遵从一级反应动力学规律;在超声频率为60k Hz、声强为0.233 W/cm2、TiO_2投加量为0.06 g/L、pH为4.0、H_2O_2浓度为19.59 mmol/L的条件下降解75 min后,超声-紫外光协同催化体系对初始质量浓度为0.96 mg/L的菲的降解率可达76.78%。     

石墨相氮化碳协同UV-H_2O_2光催化降解亚甲基蓝

以三聚氰胺为前驱体,经热解—回流法制备了石墨相氮化碳(g-C3N4),采用XRD、FTIR、SEM、EDS、PL等技术对g-C_3N_4进行了表征。研究了g-C_3N_4在UV-H_2O_2体系中对废水中亚甲基蓝(MB)的光降解效果。实验结果表明,UV+g-C_3N_4催化剂+H_2O_2体系能协同降解MB,在初始MB质量浓度为20 mg/L、初始废水p H为5、废水体积为250 mL、g-C_3N_4加入量为0.10 g、H_2O_2浓度为0.4 mmol/L、反应温度为25℃的优化工艺条件下,紫外光照射70 min时MB脱色率达98.32%。g-C_3N_4催化剂具有较好的重复使用性能,使用5次后MB脱色率仍保持在95.10%。     

紫外光活化过硫酸钠降解偏二甲肼

采用紫外光活化Na_2S_2O_8降解偏二甲肼(UDMH),考察了UDMH初始质量浓度、初始溶液pH、Na_2S_2O_8投加量、常见阴离子(NO_3~-,Cl~-,HCO_3~-)存在对UDMH去除效果的影响。结果表明:随着UDMH初始质量浓度从50 mg/L升至300 mg/L,UDMH降解速率常数由0.182 min~(-1)降至0.015 min~(-1);初始溶液pH为9.0时,UDMH降解速率常数为0.087 min~(-1);随着Na_2S_2O_8投加量的增加,UDMH去除率升高,适宜的Na_2S_2O_8投加量为1.0 mmol/L;分别添加2 mmol/L常见的阴离子(NO_3~-,Cl~-,HCO_3~-)对UDMH降解效果没有明显的影响。     

H_4SiW_(12)O_(40)/TiO_2/空心微珠光催化降解联苯胺

采用复合型光催化剂H_4SiW_(12)O_(40)/TiO_2/空心微珠(cenospheres)光催化降解联苯胺,考察了联苯胺降解效果的影响因素,并运用FTIR和GS-MS技术分析了联苯胺光催化降解过程的主要中间产物,探讨了联苯胺可能的降解路径。实验结果表明:以125 W中压汞灯为光源,在溶液pH为6.3,初始联苯胺质量浓度为10 mg/L的条件下光反应240 min,联苯胺降解率达78%,比Ti_O2/空心微珠提高了24百分点;H_4SiW_(12)O_(40)/TiO_2/空心微珠光催化降解联苯胺符合表观一级动力学特征,且反应速率常数随初始联苯胺质量浓度的增加而减小;H_4SiW_(12)O_(40)/TiO_2/空心微珠具有较好的稳定性,易于分离,可重复利用;联苯胺光催化降解过程的主要中间产物为4-氨基联苯、4-氨基苯酚、对苯二酚和1,4-苯醌。     

四氨基酞菁钯/γ-Al_2O_3可见光催化降解罗丹明B

采用浸渍法制备了四氨基酞菁钯(PdTAPc)/γ-Al_2O_3负载型光催化剂,采用UV-Vis,FTIR,XRD,SEM技术对其进行了表征,并将其用于罗丹明B的可见光催化降解,考察了光催化剂加入量、溶液pH、H_2O_2加入量、反应温度对罗丹明B降解效果的影响,并对光催化剂的稳定性进行了测试。表征结果显示,PdTAPc以圆片状负载于γ-Al_2O_3上,二者的结构均未发生明显变化。实验结果表明:在光催化剂加入量1.6 g/L、溶液pH 7.0、H_2O_2加入量12 mmol/L、反应温度20℃的优化条件下反应120 min,罗丹明B(质量浓度0.05 g/L)的降解率高达95%;光催化剂具有较高的稳定性,使用4次后罗丹明B的降解率仍高于85%。     

Fenton氧化法处理石化含油废水生化出水

采用Fenton氧化法处理石化含油废水生化出水,通过正交实验和单因素实验优化了反应工艺条件。正交实验得到各因素对COD去除率的影响大小顺序为:溶液初始pHH_2O_2投加量n(H_2O_2)∶n(Fe~(2+))反应温度。实验最佳工艺条件为:初始溶液pH 4.0,H_2O_2投加量3.00 mL/L,n(H_2O_2)∶n(Fe~(2+))=10,反应温度35℃,反应时间60 min。在此最佳工艺条件下COD可降至60.33 mg/L,COD去除率达61.33%。在最佳工艺条件下,分别采用超声(US)-Fenton氧化和紫外光(UV)-Fenton氧化技术处理含油废水生化出水,COD去除率分别达76.77%和80.23%。但单一Fenton氧化、US-Fenton氧化和UV-Fenton氧化工艺对NH_3-N的去除效果均并不明显。     

MgO/SiO_2纳米复合材料同步吸附亚甲基蓝和Cu~(2+)

采用化学沉积法合成了MgO/SiO_2纳米复合材料,通过扫描电子显微镜和X射线能谱分析(SEM-EDX)、X射线衍射(XRD)、Zeta电位仪、FTIR等方法对其进行了表征。研究了MgO/SiO_2对亚甲基蓝(MB)和Cu~(2+)的吸附行为及同步吸附效果。表征结果表明:MgO/SiO_2为褶皱、凸起的球形形貌;MgO成功负载在SiO_2表面。实验结果表明:MgO/SiO_2对MB和Cu~(2+)的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,MB和Cu~(2+)的饱和吸附量分别为83.72 mg/g和208.70 mg/g;MB和Cu~(2+)的同步吸附在MgO/SiO_2表面存在竞争关系;在溶液体积为30m L、MgO/SiO_2加入量为10 mg、MB质量浓度为10 mg/L或Cu~(2+)质量浓度为100 mg/L、吸附温度为25℃、吸附时间为24 h、初始溶液pH为4.00、解吸时间为4 h的条件下,MgO/SiO_2第1次吸附MB和Cu~(2+)的去除率分别为92.8%和90.1%,第5次吸附的去除率分别为59.6%和57.4%。     

TiO2/AC复合催化剂光催化降解布洛芬

以钛酸丁酯为钛源、粉末活性炭为载体，采用溶胶-凝胶法制备了活性炭负载型二氧化钛（TiO₂/AC）复合催化剂，并运用XRD和FE-SEM技术对其进行了表征。在紫外光条件下，研究了TiO₂/AC光催化降解布洛芬的影响因素。研究结果表明：布洛芬质量浓度为40 mg/L时，在室温、焙烧温度500 ℃、TiO₂/AC催化剂加入量2.0 g/L、溶液pH 3.0的最佳条件下，光催化降解180 min时布洛芬的降解率达85.6%；阴离子Cl^-和NO₃^-对布洛芬的降解有强烈的抑制作用；阳离子Fe²⁺和Cu²⁺及氧化性物种H₂O₂对布洛芬的降解均呈现两面性，随物种浓度的增加，布洛芬的降解率先增大后减小；该催化剂具有良好的稳定性，可多次重复使用而不失活。     

含铁矿物与UV联合催化H2O2深度处理印染废水

分别以天然含铁矿物黄铜矿、磁铁矿、磁黄铁矿为催化剂,构建了UV-异相类Fenton体系处理实际印染废水生化出水,确定了最优反应条件,并对反应机理进行了初步探讨。实验结果表明:最佳条件下,以黄铜矿、磁铁矿、磁黄铁矿为催化剂的3种异相UV-类Fenton体系对废水的COD去除率分别可达58.83%、57.41%和60.57%,UV254去除率均大于94%;3种天然矿物在重复使用5次后对废水COD的去除率仍保持在50%以上,光催化活性稳定;该体系产生·OH的途径主要有催化剂表面的Fe(Ⅱ)催化H_2O_2分解、H_2O_2光解、溶出的Fe~(2+)催化H_2O_2分解3种,以前两种方式为主。     

应曲面法优化H2O2催化氧化烟气脱硝工艺

研究了H₂O₂催化氧化烟气脱硝工艺中H₂O₂质量分数、催化剂浓度和溶液pH对脱硝率的影响,采用 Box-Behnken响应曲面法优化了H₂O₂脱硝的工艺条件,得到了相应的数学模型,并进行了方差分析。结果表明,溶液pH、催化剂浓度、H₂O₂质量分数以及催化剂浓度和H₂O₂质量分数的一级交互作用对脱硝率的影响很显著,模型的决定系数为0.995 3,说明模型拟合效果很好。经模型优化分析的最优工艺条件为H₂O₂质量分数0.2%,催化剂浓度0.94 mmol/L,溶液pH 11.0,在此条件下处理进口流量3.5 L/min、 NO体积分数 2×10^-4、O₂体积分数10%、N₂体积分数90%的烟气,液气比为8 L/m³,脱硝率达97%。     

过氧化氢、过碳酸钠活化过硫酸钠氧化—微生物降解联用技术修复原油污染土壤

分别以H₂O₂和Na₂CO₃·1.5H₂O₂活化Na₂S₂O₄降解原油污染土壤,考察氧化后土壤的原油降解率、pH、微生物含量以及原油组分的变化,比较两种活化剂对过硫酸钠氧化—微生物降解联用技术修复原油污染土壤效果的影响。实验结果表明：两种活化剂氧化处理7 d后的最大原油降解率分别达到42.94%和44.07%;氧化后原油组分的占比情况发生变化,w（饱和烃）增加5.28~11.93个百分点,而w（芳香烃）、w（胶质）和w（沥青质）则分别降低了0.10~2.53,2.53~3.80,0.94~3.43个百分点;添加微生物菌剂进行50 d的生物降解后,两种活化剂的最大原油降解率分别达到71.00%和75.70%,比单独微生物降解时提高了5.96~12.08个百分点。     

超声-Fe2+-K2S2O8/NaHSO3体系降解罗丹明B

采用超声促进、Fe²⁺活化的K₂S₂O₈/NaHSO₃联合体系（US-Fe²⁺-K₂S₂O₈/NaHSO₃体系）降解罗丹明B（RhB）。考察了RhB模拟废水脱色效果的影响因素,并研究了不同处理方法的协同效应,推测了反应机理。实验结果表明：在反应温度25 ℃、初始pH 5.18、超声功率250 W、K₂S₂O₈溶液（4.91 mmol/L）加入量1.2 mL、NaHSO₃溶液（4.91 mmol/L）加入量1.2 mL、n（K₂S₂O₈）∶n（Fe²⁺）=10、反应时间7 min的条件下,RhB模拟废水（50 mL）的脱色率达到89.45%;超声与Fe²⁺-K₂S₂O₈/NaHSO₃体系对RhB的降解产生了协同效应,降解反应符合表观一级反应动力学,速率常数增强因子可达13.6。自由基猝灭实验结果表明,硫酸根自由基和羟基自由基是攻击RhB 分子的活性自由基,硫酸根自由基起主要作用。     

羟基乙叉二膦酸镀铜废液的处理及Cu~(2+)的高附加值资源化回收

采用Na BH4还原法将羟基乙叉二膦酸(HEDP)镀铜废液中的Cu~(2+)制备成纳米铜粉,并采用聚丙烯酰胺(PAM)对还原反应后的废液进行絮凝处理。研究了n(Cu~(2+))∶n(Na BH4)、还原反应温度、还原反应时间及PAM添加量对废液中剩余Cu~(2+)质量浓度的影响,并对回收的纳米铜粉进行了XRD和TEM表征。实验结果表明:当n(Cu~(2+))∶n(Na BH4)=4∶6、还原反应温度为50℃、还原反应时间为2 h时,废液中剩余Cu~(2+)质量浓度降低至1.1 mg/L,Cu~(2+)还原率达99.99%;可获得粒径为20~45 nm的近球型、高纯度、由多晶组成的纳米铜粉;当PAM添加量为10 mg/L时,废液中剩余Cu~(2+)质量浓度降至0.35 mg/L以下,达到GB 21900—2008《电镀污染物排放标准》(小于0.5 mg/L)的要求。     

BiFeO3可见光催化降解甲基紫

采用柠檬酸-硝酸盐燃烧法制备了光催化剂BiFeO₃。采用SEM，XRD，FTIR等技术对光催化剂BiFeO₃进行表征。表征结果显示，光催化剂BiFeO₃晶相纯、粒径小、比表面积大，存在Fe#x02014;O的弯曲振动和伸缩振动。实验结果表明：通过鼓气及加入H₂O₂可有效提高BiFeO₃对甲基紫可见光催化降解的效率；在300mL质量分数为1.5#x000d7;10^-5的甲基紫溶液中加入0.9g光催化剂BiFeO₃和0.1mL质量分数为30%的H₂O₂溶液，当反应时间为240min时，甲基紫去除率可达99%。