青海南部高原积雪期与生长季高寒草甸土壤CO2、CH4和N2O通量的观测

以静态箱采集气体和气相色谱分析气体浓度方法,测定分析了青海南部高原积雪期和生长季高寒草甸土壤CO_2、CH_4和N_2O通量.结果表明在积雪集中期的3月3日和4日,积雪深度为9~10 cm时,土壤CO_2通量为1.33 g·(m~2·h)-1、N_2O通量为0.21 mg·(m~2·h)-1、CH_4通量为-0.19 mg·(m~2·h)-1;在积雪末期的4月30日,积雪深度在8~9 cm时,土壤CO_2通量为4.70 g·(m~2·h)~(-1)、N_2O通量为0.24 mg·(m~2·h)-1、CH_4通量为-1.23 mg·(m~2·h)-1;积雪深度小于4 cm时,土壤CO_2和N_2O通量较低或为负值,土壤CH_4通量为负值且绝对值较小.土壤CO_2和N_2O通量与积雪深度呈正相关、土壤CH_4通量与积雪深度呈负相关(P0.05),土壤CO_2与CH_4通量及CH_4与N_2O通量间呈负相关、土壤CO_2与N_2O通量间呈正相关.土壤CO_2和N_2O通量在生长季较高、在积雪末期其次、在积雪集中期较低;土壤CH_4通量为负值,其绝对值在生长季和积雪末期较大.结果说明积雪改变将影响青藏高原高寒草甸土壤温室气体通量.     

地膜覆盖对稻-油轮作农田CH4和N2O排放的影响

以位于西南大学农业部重庆紫色土生态环境重点野外科学观测试验站内的稻-油轮作农田为研究对象,采用静态暗箱/气相色谱法,对覆膜与常规(不覆膜)两种处理下稻-油轮作农田CH_4和N_2O的排放特征及影响因素进行了为期一年的原位观测.结果表明,两种处理下,CH_4和N_2O的排放均主要集中在各作物的生长前期,水稻季CH_4和油菜季N_2O的排放通量均具有较明显的季节变化;全年CH_4的排放通量介于-0.45~1.90 mg·(m~2·h)~(-1),N_2O的排放通量介于-46.1~2 040.7μg·(m~2·h)~(-1).地膜覆盖提高了CH_4和N_2O排放总量,其中覆膜处理全年CH_4排放总量为(27.22±4.48)kg·hm~(-2),相比常规处理(19.93±0.56)kg·hm~(-2)提高了26.22%;覆膜处理N_2O的年排放总量为(13.14±0.82)kg·hm~(-2),较常规处理下(11.27±2.77)kg·hm~(-2)增加了16.6%.覆膜显著提高了油菜季土壤含水率,而对全年各作物季土壤温度(地下5 cm温度和地表温度)没有明显的影响.覆膜处理下油菜季CH_4和N_2O的排放与土壤含水率呈负相关,幼苗期达显著负相关;两种处理下,各作物季CH_4和N_2O的排放与土壤温度的相关性均很小.研究表明,地膜覆盖影响作物各生育期内CH_4和N_2O的排放规律,改变了作物各生育期内2种气体排放占全季排放量的比例,促进了稻-油轮作农田CH_4和N_2O的排放.在100 a时间尺度上,覆膜处理下全年排放的CH_4和N_2O所引起的综合GWP(CO_2量)为4 213.00 kg·hm~(-2),较常规处理3 454.17 kg·hm~(-2)提高了22.0%,表明覆膜不是一种有效的碳减排措施.     

不同灌溉方式对华北平原冬小麦田土壤CO2和N2O排放通量的影响

节水灌溉是现代农业的发展趋势,为研究节水灌溉措施对农田土壤温室气体排放的影响,采用静态箱暗箱法研究了微喷水肥一体化(微喷)与传统漫灌方式下华北平原西部2013~2014年冬小麦田土壤CO_2及N_2O排放通量的变化特征及微喷方式下垂直微喷管不同距离的3个空间位置土壤CO_2、N_2O排放通量的空间变化.利用根排除法分析土壤呼吸组分,并估算不同灌溉方式下农田碳收支状况.结果表明:1微喷与漫灌方式下小麦田土壤CO_2排放通量平均值分别为418.19mg·(m~2·h)~(-1)和372.14 mg·(m~2·h)~(-1),两种灌溉方式间CO_2排放通量无显著差异,累积排放量分别为2 150.6 g·m~(-2)及1 904.6 g·m~(-2).2返青期-成熟期微喷方式下距离微喷管不同距离的3个位置土壤CO_2累积排放量表现为距离微喷管近的土壤CO_2排放量最大,但无明显差异.3微喷和漫灌方式下,小麦生长季土壤异养呼吸排放量(以C计)分别为468.49 g·m~(-2)和427.31 g·m~(-2),净初级生产力(以C计)分别为1 988.21 g·m~(-2)和1 770.54 g·m~(-2),生长生育期小麦田碳汇(以C计)分别为1 519.72 g·m~(-2)和1 343.24 g·m~(-2).4微喷与漫灌处理小麦生长季土壤N_2O排放通量的平均值分别为50.77μg·(m~2·h)~(-1)和28.81μg·(m~2·h)~(-1),两种灌溉方式间N_2O排放通量无显著差异,累积排放量分别为272.67 mg·m~(-2)及154.08 mg·m~(-2).5小麦返青期-成熟期微喷方式下3个空间位置土壤N_2O排放通量表现为距离微喷管越远,N_2O累积排放量越小,但处理间无显著性差异.可见,小麦田由传统漫灌转变为微喷节水灌溉后,农田土壤CO_2和N_2O排放通量均有增加,但农田碳汇强度也增加了.     

秦岭油松林不同坡位土壤CO2、CH4、N2O通量研究

在秦岭南坡火地塘林区天然次生油松林内选取上、中、下3个坡位,采用静态箱-气相色谱法对土壤CO_2、CH_4、N_2O通量进行了1年的监测.结果表明,坡位间土壤质地和水分的差别是引起不同坡位CO_2与N_2O通量差异的主要原因:下坡位土质为壤土,水分适宜,CO_2平均排放量为(156.49±9.72)mg·m~(-2)·h~(-1),CH_4平均吸收量为(77.43±14.27)μg·m~(-2)·h~(-1),都处于3个坡位间最高水平;中坡位土质为粉砂壤土,土壤粒径小,透气性差,CO_2排放量和CH_4吸收量均为3个坡位间的最小值,N_2O平均排放量为(9.57±0.66)μg·m~(-2)·h~(-1),为3个坡位间的最高值,且显著高于上坡位土壤N_2O通量(p0.01);上坡位土质为砂壤土,土壤孔隙度大且地表植被少,N_2O平均排放量为(5.59±0.74)μg·m~(-2)·h~(-1),为3个坡位间的最小值.总体来说,油松林土壤是CO_2、N_2O的排放源,是CH_4的吸收汇.3个坡位CO_2年通量具有明显的季节规律,表现为倒"S"形变化,且与土壤温度显著正相关(p0.01).受冻融循环的影响,N_2O主要在非生长季大量排放;生长季末期,受降雨事件影响,油松林中坡位出现N_2O吸收峰值.生长季上、下坡位CH_4吸收峰值的出现同样伴随着降雨事件的发生,非生长季,中坡位因土壤水分过高而出现短暂的CH_4排放现象.不同坡位土壤温室气体的全球增温潜势(Global Warming Potential,GWP)从大到小依次是上坡位、下坡位和中坡位.     

初冬时期闽江河口区养殖塘排水后的CH4和N2O通量日变化特征

排水活动是河口区养殖塘鱼、虾捕获后的重要管理方式之一.为探讨排水活动对河口区养殖塘温室气体通量的影响,采用静态(悬浮)箱-气相色谱法对初冬时期闽江河口区的未排干和排干养殖塘温室气体(CH_4和N_2O)通量日变化特征进行原位观测.结果表明,(1)未排干与排干养殖塘CH_4通量范围分别介于0.04~0.10 mg·(m~2·h)~(-1)和14.04~33.72 mg·(m~2·h)~(-1),均值分别为(0.07±0.01)mg·(m~2·h)~(-1)和(24.74±2.33)mg·(m~2·h)~(-1),均表现为大气库中CH_4释放源,呈现夜高昼低的特征;(2)未排干养殖塘N_2O通量范围和均值分别介于-0.027~0.011 mg·(m~2·h)~(-1)和(0.002±0.004)mg·(m~2·h)~(-1),整体上呈现昼低夜高的特征,而排干养殖塘N_2O通量范围和均值分别介于0.59~1.76 mg·(m~2·h)~(-1)和(1.07±0.15)mg·(m~2·h)~(-1),整体上呈现昼高夜低的特征.以上研究结果初步揭示,排干初期的河口区养殖塘排水活动不仅显著增加温室气体(CH_4和N_2O)排放强度,也可以显著改变养殖塘温室气体通量的日动态特征.     

生活垃圾填埋场CH4及N2O释放规律及影响因素研究

对生活垃圾填埋场5个操作平台开展了为期1年的CH_4和N_2O释放通量监测,分析了填埋场CH_4和N_2O释放通量变化规律,并对CH_4和N_2O释放通量与CO2释放通量之间相关关系及其影响因素进行了探讨.结果表明,生活垃圾填埋场是CH_4和N_2O释放的源,CH_4释放通量范围为(9.16±7.46)~(21287.03±128.70)mg·m-2·h-1CH_4-C;N_2O释放通量范围为(31.74±16.00)~(17089.31±7599.24)μg·m~(-2)·h~(-1)N_2O-N;整个填埋场5个平台中CH_4和N_2O年释放总量分别约为86.17 Gg·a-1、0.81 Gg%a-1CO2当量,填埋场温室气体的减排主要是控制CH_4释放.生活垃圾填埋场是高度异质性体系,不同平台释放通量变化规律并不统一,N_2O与含水率呈显著负相关(p0.05),两种气体释放通量与土壤温度均呈显著正相关关系(p0.01),而与其他因素无明显相关关系.     

模拟氮沉降对闽江口淡水感潮沼泽湿地CO2、CH4排放通量的短期影响

为了评价氮沉降对我国亚热带河口区淡水感潮沼泽湿地CO_2、CH_4排放通量的影响,在福建闽江口道庆洲淡水感潮短叶茳芏沼泽湿地,设置对照CK[0 g·(m~2·a)~(-1)]及3个梯度的氮沉降处理:N1[24 g·(m~2·a)~(-1)]、N2[48 g·(m~2·a)~(-1)]和N3[96 g·(m~2·a)~(-1)],采用静态箱-气相色谱法测定短叶茳芏湿地CO_2、CH_4排放通量,并同步观测相关环境因子.结果表明,(1)与对照相比,N1处理CO_2排放通量增加20.30%,N2处理CO_2排放通量减少10.05%,N3处理CO_2排放通量增加4.06%,除了12月的N2、N3处理CO_2排放通量与对照间有显著差异外(P0.05),其它时间各处理间CO_2排放通量差异性不显著(P0.05).(2)与对照相比,N1处理CH_4排放通量提高64.51%,N2处理CH_4排放通量提高30.23%,N3处理CH_4排放通量提高80.57%,但是各处理间CH_4排放通量的差异性未达到显著水平(P0.05).(3)CO_2、CH_4排放通量与土壤温度具有显著的正线性相关关系(P0.05),与土壤EC、土壤p H的相关性不显著(P0.05).     

芦苇植株对湿地温室气体排放的影响及其日变化特征

利用静态箱-气相色谱法对夏季(7月、8月和9月)长江河口湿地芦苇植被CO_2、CH_4和N_2O的叶面通量、茎秆扩散速率以及沉积物通量的日变化进行研究。结果显示,通过芦苇叶片排放的N_2O与CH_4的量分别为2.99μg/(m~2·h)和15.36μg/(m~2·h),CO_2则呈现白天吸收(-120.86 mg/(m~2·h))、夜间排放(69.39 mg/(m~2·h))的特点。芦苇茎秆N_2O、CH_4和CO_2平均扩散速率分别为1.96μg/h、142.45μg/h和10.69 mg/h,沉积物平均排放通量为N_2O 8.18μg/(m~2·h)、CH_41.58 mg/(m~2·h)、CO_2169.66 mg/(m~2·h)。芦苇茎秆和沉积物界面CH_4和CO_2的排放均呈现出明显的"单峰型"昼夜变化规律,其排放峰值集中在日照及温度最高的9:00至15:00。芦苇植株是影响温室气体排放变化的因素之一。芦苇植株在光合作用下吸收CO_2并促进CH_4的排放,而芦苇发达的根系及茎秆是温室气体排放的主要途径。同时,Pearson相关性分析表明温度对芦苇群落CH_4和NO2的排放影响显著,但与CO_2通量的相关性不明显。土壤氧化还原电位对3种气体的排放均有显著影响。     

苏北潮滩温室气体排放的时空变化及影响因素

滨海湿地温室气体CO_2、CH_4和N_2O的排放在全球碳氮循环中发挥着重要的作用,进一步影响着全球气候变化.为研究滨海湿地CO_2、CH_4和N_2O排放的时空变化及影响因素,以苏北潮滩为例,采用静态暗箱-气相色谱法,于2013年4月至2014年3月,测定了不同时空尺度下CO_2、CH_4和N_2O通量的变化规律,并分析了影响温室气体通量变化的环境因素.结果表明,CO_2、CH_4和N_2O通量的季节变化的最大值出现在夏季,CO_2和N_2O通量的最小值出现在冬季,而CH_4在春季表现为弱吸收;互花米草滩年均排放CO_2量最大,为(766.3±496.9)mg·(m2·h)~(-1),芦苇滩年均排放CH_4和N_2O最大,分别是(0.420±0.900)mg·(m2·h)~(-1)和(17.4±5.0)μg·(m2·h)~(-1).光滩表现为对CH_4的吸收,为(-0.004±0.032)mg·(m2·h)~(-1),对CO_2和N_2O的排放,且排放通量最小,分别是(57.1±16.2)mg·(m2·h)~(-1)和(6.1±2.1)μg·(m2·h)~(-1).全球变暖潜能的最大值出现在互花米草滩,为68 841.280 kg·(hm2·a)~(-1),分别是芦苇滩和碱蓬滩的1.41倍和3.02倍,光滩的GWP最小,为5 002.100 kg·(hm2·a)~(-1).通过Pearson相关分析发现,除光滩外,CO_2通量与气温、土温呈显著的相关性(P0.05),而CH_4和N_2O通量与温度则不存在显著的相关性.尽管如此,CO_2、CH_4和N_2O通量的时间变化更多地是受温度以及植被生长状况的影响,而空间变化则主要由植被的状况所决定;外来种互花米草主要是通过增加CO_2排放来影响滨海湿地的全球变暖潜能.     

城镇河流CO2及CH4排放与市政排水管网污水输入的关联影响

城镇污染河流日益剧增的碳排放是当前我国许多城市共同面临的环境问题.本研究以上海市市郊城镇河网R1与中心城区河流R2为研究对象,监测了其在旱天与雨天条件下的CO_2及CH_4排放特征,分析了城镇河流污染程度及类型与碳排放的关联影响,并同时解释了市政排水管网污水输入影响城镇河流CO_2及CH_4排放的机制过程.结果表明:①旱天时,中心城区河流的CO_2与CH_4平均排放通量为(2.48±1.02)mmol·(m~2·h)~(-1)与(1.21×10~(-2)±0.71×10~(-2)) mmol·(m~2·h)~(-1),市郊城镇河网的CO_2与CH_4的平均排放通量则为(1.53±0.39)mmol·(m~2·h)~(-1)与(9.26×10~(-3)±9.18×10~(-3)) mmol·(m~2·h)~(-1).雨天时,受市政排水管网污水影响,中心城区河流泵站下游的水体的CH_4通量大幅增加,可达旱天时的119倍;②本研究与全球其他河流碳排放统计数据进一步表明,城镇河流碳排放与本身污染水平存在关联性,总体上污染程度高的河流碳排放强度也高;③从PCA相关性分析结果来看,河流有机污染是影响碳排放的重要因素,这在中心城区河流与市郊城镇河网中都有体现;河流碳排放与氮污染的相关性随区域下垫面利用类型不同而有所不同;在污染较轻的城镇河流中,水体物理因子也是一个重要的影响因素;④排水管网污水输入对城镇河流碳排放的影响,体现在短期内向河流中输入的大量CH_4,以及长期上强化受纳河流碳物质赋存及循环,并进一步提高河流本身的CO_2与CH_4排放潜势.     

笼养肉鸡生长过程NH3、N2 O、CH4和CO2的排放

为确定规模化笼养肉鸡生产过程NH3、N2O、CH4和CO2的排放因子,并探讨不同生长阶段排放特征,本研究选择山东某商业化肉鸡养殖场,利用INNOVA 1312多气体分析仪-连续采样测试系统和风机风量现场测定系统(FANS),对肉鸡舍NH3、N2O、CH4和CO2的排放进行为期42 d的测定,确定了肉鸡整个生产过程气体的平均排放因子和累积排放因子.结果表明,整个肉鸡生产过程中NH3排放因子呈现出先升高后降低的趋势,变化范围在8.5～342.1 mg·(d·bird)-1,平均为137.9mg·(d·bird)-1[48.6 g·(d.AU)-1],CH4和CO2排放因子随着日龄的增加而增大,CH4排放因子的变化范围在19.5～351.9mg·(d·bird)-1之间,平均为154.5 mg·(d·bird)-1[54.4 g·(d.AU)-1],CO2的排放因子在2.2～152.9 g·(d·bird)-1之间变化,平均为65.9 g·(d·bird)-1[23.2 kg·(d.AU)-1],整个生产过程没有监测到N2O的排放;肉鸡的NH3累计排放因子为(5.65±1.02)g·(bird·life cycle)-1,第1阶段(0～17 d)、第2阶段(18～27 d)和第3生长阶段(28～42 d)氨气排放占总排放的比例分别为33.6%、36.4%和29.9%,第2阶段的NH3累计排放因子显著高于第1和第3生长阶段;CH4和CO2的累计排放因子分别为(6.30±0.16)g·(bird·life cycle)-1和(2.68±0.18)kg·(bird·life cycle)-1,第3阶段的CH4和CO2累计排放因子显著大于1和2阶段,占总排放量的50%以上.研究结果为控制气体排放提供了数据基础.     

利用差分吸收光谱系统对O3，SO2和NO2的监测分析

结合我国对空气质量自动监测系统质量保证的要求及差分吸收光谱(DOAS)技术自身的技术特点,重点讨论了对南京江北地区的大气污染物的DOAS监测数据的质量控制, 并对2007年12月—2008年8月ρ(O₃),ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的日、季节变化特征进行了分析. 结果表明:ρ(O₃),ρ(SO₂)和ρ(NO₂)小时均值的频率分布峰值分别出现在30～40,20～30和30～40 μg/m3;三者超过《环境空气质量标准》(GB3095—1996)一、二级标准的频率分别为4.37%和1.02%(O₃),21.78%和0.89%(SO₂),5.65%和0 (NO₂);ρ(O₃)季节变化十分明显,春季最高;ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的日变化与局地排放源、大气扩散能力和人类活动密切相关;ρ(O₃)和ρ(NO₂)日变化呈负相关.      

污泥与煤在CO2/O2及N2/O2气氛条件下的混燃特性分析

采集了广州具有代表性的市政污泥,利用热重法对单一污泥、煤及其混合样品在CO_2/O_2及N_2/O_2气氛条件下进行了TG(热重)实验,同时计算了污泥和煤的4个燃烧特性指数,获得了燃烧的动力学参数.实验结果表明,污泥燃烧有4个燃烧阶段,包括水分析出、挥发分析出与燃烧、固定碳的燃烧和无机盐类挥发分解,其中,挥发分析出与燃烧是污泥燃烧的主要阶段;煤掺烧污泥可以提高煤的着火性能.在CO_2/O_2及N_2/O_2燃烧气氛下,增加O_2浓度,污泥与煤混合样的热重曲线整体向低温区移动,微商热重曲线峰值增大,峰宽变小,燃烧性能增强.在CO_2/O_2气氛下,O_2浓度从30%增加到60%时,污泥的挥发分释放特性指数D、可燃性指数C、燃尽指数Cb、综合燃烧特性指数S分别增加了45%、12%、18%、6%.相同O_2浓度条件下,污泥与煤在CO_2/O_2气氛下的着火性能较N_2/O_2气氛滞后,最大峰值变小,高浓度的CO_2抑制其混合样的燃烧.采用Coats-Redfern方程计算得到3个燃烧阶段反应的动力学参数,其中,增加O_2浓度,污泥与煤混合样品的质量平均表观反应活化能Em减小,并且O_2浓度越高越有利于燃烧反应的进行.污泥与煤混合燃烧取n=2可以对挥发分燃烧与固定碳燃尽峰峰前与峰后的反应模型进行描述.     

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.     

厌氧条件下砂壤水稻土N2、N2O、NO、CO2和CH4排放特征

了解厌氧条件土壤反硝化气体(N2、N2O和NO)、CO2和CH4排放特征,是认识反硝化过程机制的基础,并有助于制定合理的温室气体减排措施.定量反硝化产物组成,可为氮转化过程模型研发制定正确的关键过程参数选取方法或参数化方案.本研究选取质地相同(砂壤土)的两个水稻土为研究对象,通过添加KNO3和葡萄糖的混合溶液,将培养土壤的初始NO-3和DOC含量分别调节到50 mg·kg-1和300 mg·kg-1,采用氦环境培养-气体及碳氮底物直接同步测定方法,研究完全厌氧条件下土壤N2、N2O、NO、CO2和CH4的排放特征,并获得反硝化气态产物中各组分的比率.结果表明,在整个培养过程中,两个供试土壤的N2、N2O和NO累积排放量分别为6~8、20和15~18 mg·kg-1,这些气体排放量测定结果可回收土壤NO-3变化量的95%~98%,反硝化气态产物以N2O和NO为主,其中3种组分的比率分别为15%~19%(N2)、47%~49%(N2O)和34%~36%(NO);但反硝化气体产物组成的逐日动态均显现为从以NO为主逐渐过渡到以N2O为主,最后才发展到以N2为主.以上结果说明,反硝化气体产物组成是随反硝化进程而变化的,在以气体产物组成比率作为关键参数计算各种反硝化气体产生率或排放率的模型中,很有必要重视这一点.     

A comparative study of Mn/CeO2, Mn/ZrO2 and Mn/Ce-ZrO2 for low temperature selective catalytic reduction of NO with NH3 in the presence of SO2 and H2O

Ce-ZrO2 is a widely used three-way catalyst support.Because of the large surface area and excellent redox quality,Ce-ZrO2 may have potential application in selective catalytic reduction(SCR) systems.In the present work,Ce-ZrO2 was introduced into a low-temperature SCR system and CeO2 and ZrO2 supports were also introduced to make a contrastive study.Mn/CeO2,Mn/ZrO2 and Mn/Ce-ZrO2 were prepared by impregnating these supports with Mn(NO3)2 solution,and have been characterized by N2-BET,XRD,TPR,TPD,XPS,FT-IR and TG.The activity and resistance to SO2 and H2O of the catalysts were investigated.Mn/Ce-ZrO2 and Mn/CeO2 were proved to have better low-temperature activities than Mn/ZrO2,and yielded 98.6% and 96.8% NO conversion at 180°C,respectively.This is mainly because Mn/Ce-ZrO2 and Mn/CeO2 had higher dispersion of manganese oxides,better redox properties and more weakly adsorbed oxygen species than Mn/ZrO2.In addition,Mn/Ce-ZrO2 showed a good resistance to SO2 and H2O and presented 87.1% NO conversion,even under SO2 and H2O treatment for 6 hours,and the activity of Mn/Ce-ZrO2 was almost restored to its original level after cutting off the injection of SO2 and H2O.This was due to the weak water absorption and weak sulfation process on the surface of the catalyst.     

多轴差分吸收光谱仪对大气污染物SO2、NO2、O3的立体监测

多轴差分吸收光谱仪（MAX—DOAS）是用来监测大气中痕量气体成分的专用仪器,它能同时自动监测SO2、NO2和03三种污染气体,得到的垂直柱浓度对研究污染物的时空分布特点具有重要意义。分析了2011年5月下旬至2012年4月中旬期间MAX—DOAS在重庆市的测量数据,结果表明：夏季SO2的柱浓度高于其它季节,并在每个季节都出现了峰值：SO2与NO2之间浓度变化趋势相同,且最大小时浓度值都集中在上午;O3垂直柱浓度受气象条件和臭氧前体物的影响呈夏季高、秋冬低的季节性变化;通过多元回归建立了O3柱浓度与气象因素、前体物的关系式。     

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

V2O5/TiO2与MoO3/TiO2催化剂表面结构形貌及其对催化氧化碳烟活性的影响

为研究纳米级V₂O₅与MoO₃催化剂表面结构对其催化氧化碳烟活性的影响,以TiO₂为载体,采用等体积浸渍法制备了不同负载率(5%、10%、20%、40%)的V₂O₅/TiO₂与MoO₃/TiO₂催化剂,通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)对比研究了2种催化剂在TiO₂载体上的分散状态及物相结构.以Printex-U碳黑为试验用碳烟,采用热重分析仪对V₂O₅与MoO₃催化剂催化碳烟氧化的活性进行了比较.结果表明:V₂O₅与MoO₃在TiO₂载体上均存在一个单层分散饱和阈值,分别为V20(负载率为20%,下同)、Mo10,在该阈值前后活性组分在载体上分别以单层分散状态和明显的晶态存在.对于V₂O₅催化剂,其最佳催化活性出现在负载率接近单层分散饱和阈值时,与无催化状态相比,T_i(起燃温度)、T_p(最大失重率温度)以及T_f(燃尽温度)分别下降了69.1、46.0、23.0 ℃,有明显的阈值效应.而对于MoO₃催化剂,因其自身低熔点性而表现出良好的表面迁移能力,再加上α-MoO₃晶体特有的层状结构,使其可释放出更多的晶格氧,随着负载率的增加,该催化剂催化氧化碳烟活性持续增加,并且未观察到明显的阈值效应.研究显示,在相同负载率下,MoO₃催化剂催化氧化碳烟活性均高于V₂O₅催化剂.      

Mn/TiO2和Mn-Ce/TiO2低温脱硝催化剂的抗硫性研究

在低温选择性催化还原(SCR)反应条件下考察了烟气残余SO2对Mn/TiO2和Mn-Ce/TiO2催化剂选择性催化还原活性的影响,同时对SO2的影响机理进行了探讨.结果发现,Mn/TiO2催化剂在SO2反应气氛中失活很快,硫铵盐的沉积和活性组分的硫酸化是催化剂失活的重要原因;Ce的加入可以有效地抑制催化剂活性组分的硫酸化,同时还能降低硫酸盐在催化剂表面的稳定性,从而可以提高催化剂的抗硫性.