大气自动监测中PM_(2.5)和PM_(10)倒挂成因及处理方法研究

PM_(2.5)是指环境空气中空气动力学当量直径小于或等于2.5微米的颗粒物,PM_(10)是指环境空气中空气动力学当量直径小于或等于10μm的颗粒物。从理论上来讲,在PM_(2.5)和PM_(10)监测过程中,PM_(2.5)的1小时平均质量浓度应该低于PM_(10),但是实际数据中还是会出现PM_(2.5)天于PM_(10)的情况,这就是PM_(2.5)和PM_(10)倒挂,本文将针对出现PM_(2.5)和PM_(10)倒挂的成瘾进行分析,并提出相应的处理方法。     

邯郸市PM_(10)、PM_(2.5)和PM_(1.0)在线监测研究

对2015年3月—2016年2月邯郸市大气中的PM_(10)、PM_(2.5)和PM_(1.0)进行了在线监测,探讨了其质量浓度的变化特征,并分析了其质量浓度与风速、风向的关系。结果表明:邯郸市颗粒物质量浓度水平较高,β射线吸收法所监测的PM_(10_WET)、PM_(2.5_WET)和PM_(1.0_WET)年均浓度值分别为202.5,114.8,81.1μg/m~3,PM_(2.5_DRY)/PM_(10_WET)和PM_(2.5_WET)/PM_(10_WET)分别为0.58、0.70,PM_(1_DRY)/PM_(2.5_WET)和PM_(1_WET)/PM_(2.5_WET)分别为0.58、0.71,PM_(2.5)为PM_(10)中的主要组成,PM_(1.0)为PM_(2.5)中的主要组成。邯郸市PM_(10)、PM_(2.5)和PM_(1.0)质量浓度冬季最高;PM_(10)、PM_(2.5)和PM_(1.0)日变化峰值为上午09:00左右,谷值为下午16:00左右,扬沙、降雨,霾和春节不同条件下PM_(10)、PM_(2.5)和PM_(1.0)差异明显。邯郸市PM_(10)、PM_(2.5)和PM_(1.0)的浓度高值主要分布在风向0°~100°和175°~225°、风速小于1 m/s的情况下。     

南京市冬春PM_(2.5)和PM_(10)污染特征及影响因素分析

南京2013年冬季至2014年春季多次出现灰霾污染天气过程,防治颗粒物污染刻不容缓,其中细颗粒物(PM_(10))和超细颗粒物(PM_(2.5))所占比例较大。利用南京市环保局空气质量发布平台污染物监测数据和中国天气网站气象要素数据,对冬春季PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度的变化特征以及它们与气象条件的关系进行分析。结果表明:南京冬季PM_(2.5)、PM10平均浓度分别为0.0982,0.1536 mg/m3,春季平均浓度分别为0.0673,0.1207 mg/m3。市区和郊区污染程度由高到低依次为:市区>江宁>六合>溧水。南京空气中颗粒物小时平均浓度日变化呈"双峰双谷型"特征。颗粒物与相对湿度、降雨量和风力呈一定的负相关性,与温度呈一定的正相关性,它们共同影响颗粒物质量浓度水平和大气污染状况。     

京津冀区域重污染期间PM2.5垂直分布及输送

2016年12月17～19日重污染期间,在天津市武清区高村开展车载系留气球颗粒物浓度垂直观测,并以观测数据为基础,计算了区域内PM_(2.5)传输通量.结果表明重污染过程期间,大气混合层较低,约200 m左右,PM_(2.5)浓度垂直分布特征与混合层高度密切相关,混合层以下,PM_(2.5)浓度较高,垂直变化特征不显著,形成明显的污染层,混合层以上,PM_(2.5)浓度迅速降低并维持在降低水平.观测期间,粒径小于1. 0μm颗粒物浓度较高,粒径大于2. 2μm颗粒物浓度较低,近地层粒径为0. 777μm颗粒物浓度最高.颗粒物浓度粒径谱分布与相对湿度和混合层高度相关,高湿度和低混合层下颗粒物浓度粒径谱分布较宽泛.观测期间,PM_(2.5)在西南方向上的传输通量最高,占总传输通量的63. 3%,其中46～156 m和156～296 m高度之间PM_(2.5)传输通量最高.近地面300 m内PM_(2.5)传输主要以西南方向传输为主,300 m以上传输方向较分散.     

太原市PM_(2.5)中碳质组分季节变化与组成特征

2013年10月至2014年7月,在太原市区,分4个月采集大气细颗粒物,共采集120个PM_(2.5)样品,分析了颗粒物及其有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度。结果表明,采样期间大气中PM_(2.5)的日均浓度为(300±132)μg/m3,PM_(2.5)超国家二级标准较严重,大致呈现春季冬季秋季夏季的季节变化特征。大气PM_(2.5)样品中OC和EC的含量变化范围分别为3.6~137和0.8~19.3 g/m3,季节变化与颗粒物浓度不一致,呈现为冬季秋季春季夏季的季节变化特征。利用核磁共振仪分析了典型样品中碳质组分的结构组成。结果显示,烷基碳、烷基取代芳香烃碳和氧取代的芳烃或者酚醛树脂类碳是气溶胶中有机质的主要组成成分;秋冬季样品中,羧基碳和氧取代碳相对含量较高,主要来源于生物质燃烧;春季羟基类化合物增加显著,主要来源于地表土壤中的糖类;夏季样品中,来源于生物排放的烃类化合物和机动车排放的芳香烃相对含量较高。     

北京西北城区与清洁对照点夏季大气PM10的微观特征及粒度分布

应用高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术研究了北京西北城区和清洁对照点非取暖期(2001年夏季)大气单个颗粒物的形貌特征以及PM10和PM2 5的数量-粒度和体积-粒度分布.研究表明,烟尘集合体在2个采样点都普遍存在,具有区域性污染的特征;不规则状矿物颗粒物多见于市区PM10样品中,而长条状石膏颗粒多出现在清洁对照点颗粒物样品中;在清洁对照点还观察到了生物质颗粒.PM10的数量-粒度分布呈双峰分布,主峰为0.2～0.5μm,次峰为在1～2.5μm但PM10的体积-粒度分布呈单峰分布,在1～2.5μm粒度范围内.综合分析得出,虽然粗颗粒,主要是矿物颗粒,在数量上对PM10贡献很小,但是对总体积,因此对总质量的贡献可能很大但在PM2.5中,烟尘集合体在数量和体积上均占优势.     

上海市冬季可吸入颗粒物微观形貌和粒度分布

应用高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术研究了上海市区冬季(2005-01)大气可吸入颗粒物的形貌特征以及不同种类颗粒物的数量-粒度和等效体积-粒度分布.结果表明,上海市可吸入颗粒物中,矿物颗粒和烟尘集合体普遍存在,还有较多的未燃尽油滴残留颗粒;矿物颗粒有不规则状矿物颗粒、较圆滑矿物颗粒和规则长条状颗粒,烟尘集合体有链状、蓬松状等形态;矿物颗粒在数量和等效体积上平均分别占75%和64%,烟尘集合体在数量和等效体积上平均分别占25%和36%,矿物颗粒较多说明上海市冬季受扬尘影响较重;上海市区PM₁₀的粒径主要分布在较细的范围内,其数量-粒度分布和体积-粒度分布随时间有明显的变化,白天矿物颗粒、烟尘集合体的数量分布的峰值分别出现在0.1～0.3、0.2～0.3 μm;晚上2种矿物颗粒、烟尘集合体的数量分布的峰值分别出现在0.3～0.5 μm、0.4～0.6 μm,呈现晚上颗粒物粒径较大的倾向.     

乌鲁木齐PM_(10)和PM_(2.5)的形貌特征与来源解析

PM_(10)和PM_(2.5)是近年来乌鲁木齐市空气质量的首要污染物,其成分复杂,来源不清。采用扫描电镜和离子色谱研究了乌鲁木齐市2015年采暖期和非采暖期大气颗粒物PM_(10)和PM_(2.5)的显微形貌,元素组成及其水溶性离子特征,并采用主成分分析法(PCA)对其来源进行解析。结果表明:PM_(10)和PM_(2.5)的颗粒形态各异,以球状、团絮状形状居多。主要物质有硅铝酸盐颗粒、铁氧化物颗粒,硫酸/碳酸盐晶体,碳质气溶胶以及不明物质等。采暖期和非采暖期主要的无机水溶性离子分别是SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-、Cl~-和SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-、Ca~(2+)。推测乌鲁木齐市颗粒物污染主要来源于固定污染源。     

学校食堂、烤肉店PM2.5的微观形貌及粒度分布

使用带能谱的高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术对食堂和烤肉店PM_2.5(细颗粒物)进行微观形貌观察,研究其数量-粒度分布、体积-粒度分布特征. 结果表明:从微观形貌看,PM_2.5主要有矿物颗粒、烟尘集合体、球形颗粒、其他颗粒(生物质、食盐、纤维)4种,其中矿物颗粒有不规则和规则2种形态. 烤肉店的PM_2.5可观察到形成链状的烟尘集合体,而食堂的可观察到更细颗粒组成的链状烟尘集合体.食堂矿物颗粒分别占颗粒物总数和总体积的69.23%、80.13%;数量-粒度分布呈双峰,主要分布在0.2~0.4μm范围内,小于0.5μm的矿物颗粒占颗粒物总数的58.90%;体积-粒度分布呈单峰,集中在在1~2.5μm.烤肉店矿物颗粒和其他颗粒分别占颗粒物总数的45.67%、44.86%;数量-粒度分布主要集中在0.2~0.4μm,小于0.5μm的矿物颗粒占颗粒物总数的39.41%;从体积-粒度分布上看,1~2.5μm内的矿物颗粒体积占颗粒物总体积的比例(32.36%)最大.      

宁波市区秋冬季PM_(2.5)质量浓度特征及影响因素分析

该研究基于2013年11-12月的宁波市空气质量监测数据和气象资料数据,分析了PM_(2.5)质量浓度变化特征,探讨了PM_(2.5)与其它粒径颗粒物、气体污染物以及多个气象因子之间的相关性及影响规律,构建了包含气象和污染气体因子的逐步回归模型,综合分析了2类因子对宁波市PM_(2.5)浓度的影响。研究结果表明:(1)研究时间段内的宁波PM_(2.5)质量浓度范围为(100.66±72.98)μg/m~3,超过粗颗粒PM_(2.5-10)的质量浓度,是可吸入颗粒物的主要组成部分。(2)PM_(2.5)与3种污染气体均表现出显著的相关性,其中与CO的质量浓度相关性最高,R=0.85。风速与PM_(2.5)呈现负相关,受西北-北风向影响下的PM_(2.5)浓度要明显高出其它风向影响下的浓度。降水对PM_(2.5)影响显著,降水日的PM_(2.5)平均质量浓度随降水强度呈现幂函数递减,为非降水日的48.4%。非降水日的PM_(2.5)浓度与相对湿度显著正相关,与日照时数显著负相关。(3)逐步回归结果表明,气象和污染气体两类因子能够解释PM_(2.5)浓度82.4%的变异。其中,CO是影响宁波市秋冬季PM_(2.5)浓度的首要显著因子。本研究对明确城市PM_(2.5)污染特征和影响因素具有参考价值和意义。     

南京北郊雾天PM10中多环芳烃粒径分布特征

为研究雾天PM10中多环芳烃粒径分布特征,2007-11-15~2007-12-30在南京北郊进行了PM10分8级粒径多环芳烃(PAHs)成分连续样品采集,由同步气象观测资料选出雾天与晴天样本作为对比,用GC-MS分析其中16种PAHs含量.雾天夜间PM2.1和PM9.0平均质量浓度为120.34μg.m-3和215.92μg.m-3,接近白天PM2.1(126.76μg.m-3)和PM9.0(213.41μg.m-3),昼、夜基本没有变化;晴天夜间PM2.1和PM9.0平均质量浓度为71.45μg.m-3和114.33μg.m-3,高于白天PM2.1(41.02μg.m-3)和PM9.0(74.38μg.m-3),昼、夜变化很明显;雾天PM2.1∑16PAHs为49.97 ng.m-3,是晴天(33.30 ng.m-3)1.50倍,PM9.0∑16PAHs为59.45 ng.m-3,是晴天(40.80 ng.m-3)1.46倍;PM2.1和PM9.0中PAHs单体平均浓度均为荧蒽最高,且雾天(PM2.1为7.98 ng.m-3,PM9.0为9.99 ng.m-3)高于晴天(PM2.1为5.23 ng.m-3,PM9.0为6.77 ng.m-3);雾天PM2.1和PM9.0中苯并[a]芘的浓度为1.77ng.m-3和1.99 ng.m-3,高于晴天(PM2.1为1.46 ng.m-3,PM9.0为1.84 ng.m-3).结果表明,雾过程加重了近地面大气PM2.5和PM10的污染;雾天与晴天PM10∑16PAHs粒径分布的昼夜特征与PM10在2种天气系统下粒径分布的昼夜特征基本一致,均为双峰型分布,分别位于积聚模态和粗模态粒子.白天雾过程对PM10及PM10∑16PAHs的粒径分布影响比较大,夜间雾过程则对其没有太大影响.     

北京奥运会及残奥会期间PM10质量浓度演变特征及成因

2008年8─9月北京及周边各省市ρ(PM₁₀₎明显低于2006─2007年同期值. 结合污染物监测数据及气象资料,采用影响因子资料统计以及典型个例诊断对比法,研究造成北京奥运会及残奥会期间低ρ(PM₁₀₎的原因. 对2006─2008年同期风速的统计表明,2008年7─10月北京各月平均风速均低于往年,2 m/s以上的风发生频率低于往年,不利于大气污染物扩散. 2008年8月北京月降水量与2005年接近,但ρ(PM₁₀₎明显优于2005年,可见降水并不是该次ρ(PM10)月均值低的原因. 对比2006─2008年8─9月典型相似累积型天气型背景影响下ρ(PM₁₀₎日均值及演变过程发现,2008年ρ(PM₁₀₎日均值及演变曲线均低于往年. 根据对影响因子统计和北京及其周边省(市、区)严格的减排措施等分析,指出天气形势及其伴生的气象因素演变可能影响ρ(PM10)日均值波动,但六省(市、区)协同减排是保障优质空气质量的主要原因.      

上海城区和临安本底站PM_(2.5)的物化特征及来源解析

2008年4月在上海城区(徐家汇)和浙江临安大气污染本底站2个地区同步采集PM2.5样品,利用场发射扫描电镜(FESEM/EDS)和同步辐射相关技术对两地PM2.5的微观形貌、化学元素组成及来源,以及重金属元素Zn的价态进行了分析.结果表明,徐家汇、临安的PM2.5平均质量浓度分别为(131.6±65.2),(83.5±22.9)μg/m3.徐家汇地区PM2.5主要由烟尘、飞灰、矿物质等组成;临安地区PM2.5中主要为不规则形貌颗粒物.上海城区PM2.5中重金属元素的浓度明显高于临安地区样品.同步辐射X射线吸收近边结构谱的结果显示,两地PM2.5中的Zn元素都以ZnSO4为主要存在形式.富集因子法分析19种元素中,除K、Ca外,其他元素在PM2.5中富集程度上海均高于临安地区.     

广州城区秋季大气PM_(2.5)中主要水溶性无机离子分析

分别在广州市中心城区高楼顶(距地50m)和交通干线路边(距地1.2m),于2006年秋季连续一周采集了大气PM2.5样品,对比分析了SO42-、NO3-、Cl-、F-、Na+、NH4+、Ca2+、K+、Mg2+等9种水溶性无机离子含量。结果表明,楼顶相对充分混合大气中PM2.5的质量浓度范围59.5～129.5μg/m3,均值为83.7μg/m3;交通干线路边大气PM2.5的质量浓度范围为108.4～132.2μg/m3,均值为121.1μg/m3。9种离子总浓度平均达到50.9(楼顶)和44.1(路边)μg/m3,占PM2.5质量浓度的60.8%(楼顶)和36.4%(路边)。SO42-和NO3-为水溶性无机离子主要组成,其占PM2.5质量浓度的比例均是楼顶高于路边,显示二次气溶胶对楼顶充分混合大气中PM2.5有较大贡献,而路边样品中一次来源贡献相对较大。计算表明采样期间海盐对广州大气PM2.5中的水溶性组分贡献较小。NH4+当量浓度远小于SO42-和NO3-的当量浓度,中和度远1,反映PM2.5酸性较强,且楼项PM2.5粒子酸性高于路边样品。     

大气颗粒物和降水化学特征的相互关系

分别于2007年在泰安市郊区和深圳市郊区采集了大气颗粒物并同时对降水进行了分级采样,通过降水过程中降水化学特征的变化和降水前后颗粒物浓度和化学组成的改变,讨论了云下冲刷过程中大气颗粒物对降水化学组分的贡献和降水对颗粒物的去除作用.泰安降水雨量加权pH为5.97,总可溶解离子浓度为1 187.96μeq.L-1,PM10的质量浓度为131.76μg/m3,PM2.5为103.84μg/m3.深圳降水雨量加权pH为4.72,总可溶解成分离子浓度为175.89μeq.L-1,PM10的质量浓度为56.66μg/m3,PM2.5为41.52μg/m3.泰安和深圳降水过程中pH和离子浓度都逐渐降低,冲刷过程主要是中和作用.泰安和深圳降水中Na+和Ca2+的去除效率较高,NH4+和NO3-去除效率较低.两地降水化学性质的差别取决于云水酸度、大气颗粒物性质和大气中酸碱性气体差别的共同作用.降水对大气颗粒物质量浓度、离子组分和元素组分都有显著清除作用.     

天津市环境空气中细粒子的污染特征与来源

于2006年8─12月,在天津市中心城区采集细粒子(PM_2.5)并测定其中水溶性无机离子和元素的质量浓度,应用因子分析与多元线性回归技术解析PM_2.5的来源. 结果表明:ρ(PM_2.5)月均值为103.9～217.4 μg/m3,呈冬季最高、夏季最低的特征. 水溶性无机离子质量浓度占ρ(PM_2.5)的比例为24.90%～49.76%,其中ρ(SO₄2－),ρ(NO₃－),ρ(NH₄+)与ρ(Cl－)之和约占离子总质量浓度的90%. 在夏季,二次粒子质量浓度占ρ(PM_2.5)比例最大,这与SO₂向SO₄2-,NO₂向NO₃-的转化率升高有关. PM_2.5中Cl富集主要与燃煤等人为排放有关, 海盐源对Cl－的贡献不足20%. 天津PM_2.5中含量最高的元素为Si,约占元素总质量浓度的28.4%. 微量元素中以Zn和Pb的含量最高,二者主要来自燃煤和机动车排放. 源解析结果表明,二次污染、化石燃料燃烧、土壤尘和建筑粉尘是天津市环境空气中PM_2.5的主要来源,贡献率分别为53.4%,25.8%,12.3%和8.6%.      

北京市冬季公共场所室内空气中TSP, PM10, PM2.5和PM1污染研究

在北京市的海淀区、朝阳区、丰台区和昌平区选择了 49个公共场所 (包括办公室、宾馆、图书馆、超市等等 ) ,分别对其室内空气中TSP ,PM10 ,PM2 5 和PM1的浓度进行了测定 ,并且对室内空气中粉尘含量的影响因素进行了分析和探讨 .研究结果表明 ,繁忙的交通状况和建筑施工将明显增加公共场所室内空气中TSP ,PM10 ,PM2 5 和PM1浓度 .频繁的室内清扫有助于降低室内空气中颗粒物的浓度 .在室内空气中 ,PM10 浓度与TSP浓度呈现明显的正向线性相关性 ,而PM2 5 和PM1的浓度与PM10 浓度的相关性较差     

不同控制指标下的大气PM_(10)浓度对人群的健康影响——以2006年珠江三角洲地区为例

根据珠江三角洲地区16个典型站点2006年监测的PM10浓度数据,以珠江三角洲地区人群2006年PM10暴露浓度作为基准,采用泊松回归模型和寿命表方法,评价PM10浓度对人群健康影响.该区2006年PM10年均浓度达到73μg/m3,若所有监测城市PM10浓度达到国家二级标准(100μg/m3),成人(≥30岁)可避免死亡人数为2300人,人群平均期望寿命延长0.13a.当PM10年均浓度达到WHO推荐过渡指标值(70,50,30μg/m3)及指导值(20μg/m3)后,成人可避免死亡人数分别为8700,19700,32600,38500人;人群平均期望寿命分别延长0.47,1.1,1.9,2.3a.     

蒸汽相变促进WFGD系统脱除PM_(2.5)的协同作用分析

蒸汽相变作为预处理措施能显著提高常规除尘设备对PM2.5细颗粒的脱除效率,但对于水汽含量低的原始燃煤烟气蒸汽耗量太大,限制了工程应用,而在燃煤电厂湿法烟气脱硫(WFGD)过程中,烟气降温增湿,再添加少量蒸汽就可以建立PM2.5凝结长大所需要的过饱和环境,进而实现WFGD系统对PM2.5的协同高效脱除。在分析蒸汽相变促进PM2.5脱除影响因素的基础上,结合湿法脱硫过程传热传质特性,定性分析了脱硫塔塔前、塔内和塔出口添加蒸汽对WFGD系统脱除PM2.5的促进作用,并提出具体工艺方案。     

生物柴油对柴油机排放细颗粒物及其中多环芳烃的影响

在柴油发动机台架上,考察普通柴油和2种原料不同的生物柴油(B100-1,大豆油为原料;B100-2,废油为原料)在2个固定转速不同负荷的4个工况点的细颗粒物PM2.5及其中多环芳烃(PAHs)的排放特性.用石英滤膜采集了尾气中的细颗粒物,并用GC/MS分析了颗粒物中的PAHs.生物柴油在高负荷时降低了柴油机PM2.5的排放速率,最大降幅达到了37.3%,在低负荷情况下增加了PM2.5排放速率.在所测试的工况下,生物柴油的颗粒相PAHs的排放速率较普通柴油均有不同程度的降低,最大降幅达到77.6%.生物柴油不但降低了PAHs的排放速率,还降低了PAHs在PM2.5中的质量百分比.B100-2的PM2.5和PAHs的平均排放速率比B100-1分别增加14.7%和17.8%.3种燃料排放PM2.5中的PAHs的主要化合物相似,均以小分子量为主,其中以菲的含量最高,2~3环PAHs超过总排放50%.生物柴油排放的PAHs毒性当量与柴油相比有较大程度地下降.