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相似文献
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1.
周红  王鸣  柴文轩  赵昕 《环境科学》2024,45(5):2497-2506
明确臭氧(O3)与前体物的非线性关系是O3防控措施制定的基础和关键.基于北京城区站点2020年4~9月O3、挥发性有机物(VOCs)、氮氧化物(NOx)和气象要素在线观测,分析了O3及其前体物污染特征,利用随机森林(RF)模型结合SHAP值探究了影响O3的关键因素,并通过多情景分析探讨了O3-VOCs-NOx敏感性.相关性分析结果显示O3小时浓度与温度(T)呈显著正相关,与TVOCs和NOx呈显著负相关;但从每日结果来看,O3T、TVOCs和NOx均呈显著正相关.RF模型模拟的O3浓度与实测值吻合较好,进一步计算了各个特征变量的SHAP值,结果显示T和NOx对O3影响最高,但前者是正向影响,而后者是负向影响.以观测期间O3污染天的NOx和VOCs平均值为基础情景,设置了对应不同NOx和VOCs的多种情景,并利用RF模型计算不同情景下的O3,得到O3等值线(EKMA曲线),结果显示北京城区O3-VOCs-NOx敏感性处于VOCs控制区,与基于观测的盒子模型(OBM)得到的结果一致,这说明RF模型可以用作O3-VOCs-NOx敏感性分析的一种补充方法.  相似文献   

2.
采用DTG(热重/差热分析仪)和GC-MS(气相色谱质谱联用仪)对鹤岗煤超细化煤粉进行燃烧试验,分析了粒径、氧气浓度、升温速率对NOx释放的影响.结果表明,不同粒径的鹤岗煤在氧气浓度为20%的燃烧条件下,NOx的析出均为单峰曲线;粒径对煤粉燃烧NOx释放有重要影响,超细化煤粉可以减少NOx的排放;在5、10、20 ℃/min升温条件下,随升温速率的增大NO和NO2的析出量也增加,并且NO的最大析出速率对应的温度随着升温速率的提高也提高;随着燃烧气氛氧气浓度的增高,NOx的析出量相应增加,并且NOx的最大析出速率对应温度相应降低.  相似文献   

3.
基于WRF-Chem模式模拟了关中盆地2019年1月2—14日一次颗粒物污染事件,评估了NOx和SO2减排及其在颗粒物污染中的协同作用对PM2.5污染的影响。敏感性实验结果表明:NOx减排可使PM2.5中硝酸盐含量下降,但大气中O3浓度上升,大气氧化能力增强,其他二次组分上升,导致PM2.5下降不明显;SO2人为源减排可使硫酸盐质量浓度下降,但由于硫酸盐在PM2.5中占比较低,当SO2减排75%时,PM2.5仅下降1.74%;当减排比例较高时,NOx和SO2同时减排更有利于颗粒物污染防治。PM2.5质量浓度在NOx和SO2同时减排75%时比分开减排75%时多下降0.75%,主要是硫酸盐下降所致;对气溶胶含水量进行分析,发现NOx对气溶胶含水量影响较大,当NOx减排75%时,气溶胶含水量可下降15.51%;此外,NOx和SO2同时减排比分开减排时气溶胶含水量更低,更不利于二次颗粒物生成。  相似文献   

4.
蒋春来  宋晓晖  钟悦之  孙亚梅  雷宇 《环境科学》2018,39(11):4841-4848
基于我国2011~2015年水泥企业逐条生产线基础信息、活动水平及控制技术等数据,建立了水泥工业NOx排放量计算方法和动态排放数据库.利用该方法,计算了2011~2015年逐条水泥生产线NOx排放量,分析了2010~2015年我国水泥工业NOx排放特征.结果表明,我国水泥工业NOx排放量变化范围为168~199万t,自2010年的169万t增加到2012年的199万t,达到排放峰值,随后逐年下降,到2015年与2010年基本持平.水泥工业NOx排放的地区分布不均衡,2015年安徽、四川、河南、湖南、云南、山东是排放量最大的省份,占全国排放总量的40%,上海、内蒙、山西、新疆、湖南、云南、四川是单位熟料NOx排放强度最大的省份.从生产线规模来看,规模≥ 4000 t·d-1的熟料生产线产量占比和NOx排放量占比均最大,分别为68.5%和66.5%,单位熟料NOx平均排放强度最低.水泥生产工艺结构的转变及水泥工业降氮脱硝工作的开展是影响水泥工业大气NOx排放特征的主要因素.  相似文献   

5.
利用Williams等和Guenther等的模型估计中国地区NOx和VOC的自然源排放.所得清单显示土壤NOx排放总量(以N计)为225.75 Gg;植被VOC年排放总量(以C计)为13.23 Tg,其中异戊二烯、单萜烯、其它VOC分别为7.77、1.86、3.60 Tg;排放有明显季节变化和空间变化.运用中尺度气象模式MM5以及光化学模式Calgrid研究这些排放在不同季节对对流层化学的影响.结果表明,O3、NOx、HNO3和PAN的全国平均浓度在土壤NOx排放影响下分别增加15.3%、15.7%、25.5%和6.5%;在植被VOC排放影响下改变5.6%、-4.9%、-19.3%和142.3%;在两者综合影响下增加26.1%、8.8%、4.3%和177.9%;浓度变化在夏季明显强于其它季节.自然源对中国地区光化学污染物空间分布有不同程度的影响,这种影响同区域气象条件、源排放和NMHC/NOx比值等因素有关.NOx和VOC的自然源排放对光化学特性影响显著,在光化学模拟过程中不容忽视.  相似文献   

6.
本研究在河北工程大学监测站点开展了大气中56种VOCs、NOx以及气象参数的长期在线监测,结合2013—2019年国控站的在线监测数据,对邯郸市PM2.5-O3复合污染特征进行分析.结果表明,邯郸市2013—2019年复合污染天数波动较大,近几年呈现增加趋势,且集中在每年的春夏季.2013—2017年复合污染天数峰值均出现在6月,2018年和2019年出现在3月和4月.气象因素分析结果表明,温度、湿度和气压对邯郸市复合污染影响较明显,当温度为21.0~29.0℃、湿度较高、气压偏低的条件下,更容易发生复合污染,而风速对邯郸市复合污染影响较小.对PM2.5与O3相互作用分析发现,冬季高浓度PM2.5对O3有抑制作用,夏季PM2.5浓度不超标时,O3浓度随其升高而上升,PM2.5浓度超标后变化趋势相反,当PM2.5浓度大于125 μg·m-3时不再出现PM2.5-O3复合污染.虽然近年来PM2.5、SO2和NO2浓度下降,但二次转化率依然较高甚至有加强趋势.利用VOCs/NOx值分析邯郸市O3生成敏感性,结果显示邯郸市春冬季属于VOCs控制到NOx控制的过渡区,夏秋季属于NOx控制区,且复合污染日VOCs/NOx值(6.3)最小,清洁日(9.3)最大.复合污染时NO3-和OC浓度较高,OC/EC值与其他污染日相比最大,说明复合污染时二次污染严重,有效治理PM2.5-O3复合污染必须减排能同时形成O3和二次有机气溶胶的高活性有机物.  相似文献   

7.
远程在线监控车载终端集成了远程通讯模块、卫星定位模块、发动机OBD信息解析模块,能够实时读取车辆排放相关运行信息,但无法直接判断车辆NOx排放情况.为了快速、准确地评估车辆排放情况,诊断和监测NOx高排放车,同时为了克服有些重型柴油车监测数据中缺失进气流量、燃油流量、车速等重要的实时信息,无法计算出车辆NOx排放因子的问题.本文提出了由NOx浓度分布特征驱动的高排放重型柴油车识别算法,通过远程在线监控车载终端设备获取车辆的发动机信息和SCR系统运行信息,运用NOx浓度分布计算车辆每天NOx排放浓度占比,通过系统聚类法对车辆NOx排放浓度占比进行聚类,结果聚为优、良、中、差4类.利用车辆NOx排放浓度区间分布及其聚类结果分别作为训练集的输入和输出,选择BP神经网络作为训练算法,训练获得的模型分类准确率为90%,利用训练好的模型判断在用柴油车NOx排放等级,从而识别及监测NOx高排放车辆.研究结果可为柴油车NOx高排放诊断及监测提供依据,有助于监管部门能够快速识别NOx高排放车辆.  相似文献   

8.
依托稻田大气CO2摩尔分数(x[CO2])升高平台FACE (free-air CO2 enrichment),采用静态透明箱-气相色谱法研究x[CO2]升高(正常x[CO2]+200 μmol·mol-1)对高、低应答水稻(产量对x[CO2]升高的响应分别为>30%和10%~15%)稻田N2O排放的影响.本试验设置4个处理:A-W (正常x[CO2]+低应答水稻)、F-W (x[CO2]升高+低应答水稻)、A-S (正常x[CO2]+高应答水稻)和F-S (x[CO2]升高+高应答水稻).结果表明,对比正常x[CO2]处理(A-S和A-W),x[CO2]升高条件下高、低应答水稻(F-S和F-W)稻田N2O排放分别降低52.54%(P<0.05)和38.40%(P<0.05),水稻产量分别增加22.96%(P<0.05)和12.11%(P>0.05),稻田N2O排放强度分别降低61.68%(P<0.05)和45.13%(P<0.05).另外,高、低应答水稻稻田N2O排放与稻田土壤NH4+-N含量呈显著相关关系,而与NO2--N含量无显著相关.x[CO2]升高条件下,土壤温度是影响高应答水稻稻田N2O排放的重要因素.综合考虑,未来x[CO2]升高条件下,高应答水稻品种的"增产减排"效果最佳.  相似文献   

9.
A series of WO3/CeO2 (WOx/CeO2) catalysts were synthesized by wet impregnation of ammonium metatungstate on a CeO2 support. The resulting solid acid catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), UV-Vis spectroscopy (UV-Vis), Raman spectroscopy (Raman), in-situ Fourier transform infrared spectroscopy (in-situ FT-IR) of ammonia adsorption, NH3-TPD, H2 temperature-programmed reduction (H2-TPR), NH3/NO oxidation and activity measurements for NOx reduction by NH3 (NH3-SCR). The results show that polytungstate (WOx) species are the main species of tungsten oxide on the surface of ceria. The addition of tungsten oxide enhances the Brönsted acidity of ceria catalysts remarkably and decreases the amount of surface oxygen on ceria, with strong interaction between CeO2 and WOx. As a result, the N2 selectivity of NH3 oxidation and NH3-SCR at high temperatures (> 300℃) is enhanced. Therefore, a wide working temperature window in which NOx conversion exceeds 80% (NOx conversion > 80%) from 200 to 450℃, is achieved over 10 wt.% WOx/CeO2 catalyst. A tentative model of the NH3-SCR reaction route on WOx/CeO2 catalysts is presented.  相似文献   

10.
基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂Ox(NO2+O3)与PM2.5质量浓度的变化趋势.Ox+PM2.5复合超标污染定义为NO2和PM2.5质量浓度日平均值以及O3浓度日最大8 h平均值(O3 MDA8)同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM2.5年均质量浓度由(44±7)μg·m-3下降至(32±4)μg·m-3,实现PM2.5连续3 a达标.Ox年均质量浓度由2013年(127±14)μg·m-3下降至2016年(114±12)μg·m-3,2017年反弹至(129±13)μg·m-3,O3浓度上升明显(10 μg·m-3).以O3为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内Ox+PM2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点(78%)和郊区站点(22%).秋季发生复合超标污染天数最多(52%),是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型(43%)、高压控制型(30%)和热带低压型(27%).就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高(22%).在O3重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO2和PM2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.  相似文献   

11.
Iron ore sintering is a major source of gaseous and particulate pollutants emission in iron smelt plant. The aim of present study is to characterize the volatile organic compounds(VOCs) emission profiles from iron ore sintering process. Both sinter pot test and sinter simulation experiment were conducted and compared. Out results showed that sinter process produced large quantity of VOCs together with NOxand SO_2. VOCs and NO were produced simultaneously in sinter pot test from 3 to 24 min after ignition, flowed by SO_2 production from 15 min to the end of sintering. Total VOCs(TVOC) concentration in sinter flue gas was affected by the coal and coke ratio in sinter raw material. The maximum TVOC concentration was 34.5 ppm when using 100% coal as fuel. Sinter simulation experiments found that the number of VOCs species and their concentrations were found by sinter temperature. The largest VOCs species varieties were obtained at 500 °C. Benzene, toluene,xylene and ethylbenzene were major VOCs in sinter flue gas based on the results from both simulation test and sinter pot. It thus demonstrated that in addition to NO_x, SO_2 and metal oxide particles, sinter flue gas also contained significant amount of VOCs whose environmental impact cannot be ignored. Based on our work, it is timely needed to establish a new VOC emission standard for sinter flue gas and develop advanced techniques to simultaneously eliminate multi-pollutants in iron ore sinter process.  相似文献   

12.
低温条件下Nano-MnOx上NH3选择性催化还原NO   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用流变相法制备了无载体Nano-MnOx催化剂,在低温条件下(50~150℃)以NH3为还原剂系统考察了氮氧化物的选择催化还原特性.结果表明,流变相法制备的Nano-MnOx催化剂具有良好的低温催化活性.实验条件下,80℃即可获得98.25%的NO转化率,100~150℃内NO几乎完全转化;SO2和H2O会与NO和NH3在催化剂表面产生竞争吸附,导致催化活性下降,但该影响是可逆的.经分析,较大的比表面积和较低的晶化度是Nano-MnOx具有良好低温活性的2个主要原因.  相似文献   

13.
两种抑制剂对铁矿石烧结过程二 减排研究   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
研究了尿素和碳酰肼对烧结过程二 减排的影响,添加量分别是0.01%,0.02%,0.05%,0.1%(w:质量浓度).结果表明,两者均对二 减排效果显著,其中,尿素对应的减排率随尿素的加入量有所波动,加入量为0.02%时,二 的毒性当量排放浓度减少了67.74%,为实验最高值.碳酰肼对应的减排率在实验范围内随加入量升高而升高,在最高加入量0.1%处二 的毒性当量排放浓度减少了78.79%.两种抑制剂都没有改变二 同系物的分布规律,对铁矿烧结过程二 同系物形成的抑制作用在绝大范围内是一致的,只有OCDD与OCDF表现出差异性.添加极少量的尿素和肼这2种抑制剂不会给烧结生产带来明显的影响.  相似文献   

14.
Titanium-pillared clays (Ti-PILCs) were obtained by different ways from TiCl4, Ti(OC3H7)4 and TiOSO4, respectively. Mn-CeOx/Ti-PILCs were then prepared and their activities of selective catalytic reduction (SCR) of NO with NH3 at low-temperature were evaluated. Mn-CeOx/Ti-PILCs were characterized by X-ray diffraction, N2 adsorption, Fourier transform infrared spectroscopy, thermal analysis, temperature-programmed desorption of ammonia and H2-temperature-programmed reduction. It was found that Ti-pillar tend to be helpful for the enlargement of surface area, pore volume, acidity and the enhancement of thermal stability for Mn-CeOx/Ti-PILCs. Mn-CeOx/Ti-PILCs catalysts were active for the SCR of NO. Among three resultant Mn-CeOx/Ti-PILCs, the catalyst from TiOSO4 showed the highest activity with 98% NO conversion at 220℃, it also exhibited good resistance to H2O and SO2 in flue gas. The catalyst from TiCl4 exhibited the lowest activity due to the unsuccessful pillaring process.  相似文献   

15.
冬季猪粪固体堆放过程中NH3、N2O和NO排放特征研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
针对农村猪粪典型处理方式中的固体堆放管理,研究猪粪在冬季(2012年11月~2013年2月)固体堆放过程中NH3、N2O和NO排放特征.实验共设两个处理——无覆盖(non-covered,NC)和水稻秸秆覆盖(covered,C),堆放时间为73 d,期间进行了3次翻堆操作.实验观测了3种含氮气体(NH3、N2O和NO)的排放通量和堆体剖面N2O浓度变化.结果表明,猪粪固体堆放过程中NH3、N2O和NO排放累积量(以N计)分别占初始TN的比例为2.1%~2.6%、0.02%和~0.000 25%.两个处理的含氮气体排放通量变化趋势基本一致,且有覆盖堆体的含氮气体的排放量略低于无覆盖堆体.在堆放初期,NH3排放量最先出现峰值,之后N2O和NO排放开始增加.NH3和NO在固体堆放的中前期呈现互为消长的变化趋势;到堆放后期,N2O开始出现比前期高出两倍的排放高峰,而NH3和NO出现小幅增长.翻堆前后,NH3的排放无明显变化,而N2O排放在翻堆后均出现降低的变化,NO排放却出现升高的变化.  相似文献   

16.
This study was designed to clarify the influence of operating conditions on the formation and emissions of polychlorinated-pdibenzodioxins and dibenzofurans (PCDD/Fs) from a sintering process with hot flue gas recycling. A pilot scale sinter pot with simulated flue gas recycling was developed, and four key operational parameters, including temperature, oxygen content of the simulated waste flue gas, the coke rate of the sintering mixture, and the quicklime quality, were selected for exploring PCDD/Fs formation. The results showed that the temperature of the recycled flue gas had a major affect on PCDD/Fs formation, and a high temperature could significantly increase their formation during sintering. A clear linear correlation between the temperature of recycling flue gas and PCDD/Fs emission (r = 0.93) was found. PCDD/Fs could be reduced to a certain extent by decreasing the level of oxygen in the recycled flue gas, while sintering quality was unchanged. The coke rate had no significant influence on the formation of PCDD/Fs, but the quality of quicklime used in the sintering mixture could affect not only the amount of PCDD/Fs emissions but also the sintering productivity. Compared with a benchmark sinter pot test, PCDD/Fs emissions markedly decreased with improvements to quicklime quality. However, the reduction in PCDD/Fs emissions realized by using high-quality quicklime was limited by the temperature of the inlet gas. The highest reduction achieved was 51% compared with conventional quicklime when the temperature of the inlet gas was 150°C.  相似文献   

17.
厌氧条件下砂壤水稻土N2、N2O、NO、CO2和CH4排放特征   总被引:1,自引:0,他引:1  
了解厌氧条件土壤反硝化气体(N2、N2O和NO)、CO2和CH4排放特征,是认识反硝化过程机制的基础,并有助于制定合理的温室气体减排措施.定量反硝化产物组成,可为氮转化过程模型研发制定正确的关键过程参数选取方法或参数化方案.本研究选取质地相同(砂壤土)的两个水稻土为研究对象,通过添加KNO3和葡萄糖的混合溶液,将培养土壤的初始NO-3和DOC含量分别调节到50 mg·kg-1和300 mg·kg-1,采用氦环境培养-气体及碳氮底物直接同步测定方法,研究完全厌氧条件下土壤N2、N2O、NO、CO2和CH4的排放特征,并获得反硝化气态产物中各组分的比率.结果表明,在整个培养过程中,两个供试土壤的N2、N2O和NO累积排放量分别为6~8、20和15~18 mg·kg-1,这些气体排放量测定结果可回收土壤NO-3变化量的95%~98%,反硝化气态产物以N2O和NO为主,其中3种组分的比率分别为15%~19%(N2)、47%~49%(N2O)和34%~36%(NO);但反硝化气体产物组成的逐日动态均显现为从以NO为主逐渐过渡到以N2O为主,最后才发展到以N2为主.以上结果说明,反硝化气体产物组成是随反硝化进程而变化的,在以气体产物组成比率作为关键参数计算各种反硝化气体产生率或排放率的模型中,很有必要重视这一点.  相似文献   

18.
参照测量不确定度评定与表示的国家技术规范,基于近年来我国燃煤电厂常规污控设备协同脱汞的现场测试数据(文献报道和实测值)及各省原煤w(汞)的实测值,初步构建了国内燃煤电厂烟气汞排放不确定度的计算方法,并以2010年的燃煤量、污控方式布局为基础,计算了该年度汞排放的不确定度. 结果表明:2010年我国燃煤电厂烟气汞排放的总不确定度为48.8t,占平均排放总量的34.3%;其中60.2%源于污控设备脱汞效率的不确定度,39.8%源于原煤w(汞)的不确定度;采用ESP(静电除尘)、ESP+WFGD(静电除尘+湿法脱硫)、SCR+ESP+WFGD(选择性催化还原脱硝+静电除尘+湿法脱硫)和FF(袋式除尘)大气污控组合的机组各存在6.0、32.2、9.7和0.9t的烟气汞排放不确定度,分别占各对应机组烟气汞排放量的19.3%、32.8%、84.6%和53.6%,其中SCR+ESP+WFGD污控组合烟气汞排放的相对不确定度最大. 随着我国烟气脱硝工作全面推行,2015年以后,SCR+ESP+WFGD污控措施(组合)的机组所占比例将会提高到66%以上,如果仍以现有数据为基础,则来自SCR+ESP+WFGD污控措施(组合)机组的烟气汞排放不确定度将会大幅增加,因此急需增加对该类装置脱汞效率的实测样本数量.   相似文献   

19.
理解底物碳氮对厌氧条件下水稻土排放氮素气体——氮气(N2)、氧化亚氮(N2O)和一氧化氮(NO)以及二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)的影响,有助于制定合理的温室气体减排措施,定量了解反硝化产物组成对碳底物水平的依赖性,也有助于氮转化过程模型研发中制定正确的关键过程参数选取方法或参数化方案.本研究采用粉砂壤质水稻土为研究对象,设置对照(CK)和加碳(C+)两个处理,前者的初始硝态氮和可溶性有机碳(DOC)含量分别为~50 mg·kg-1和~28 mg·kg-1,后者的分别为~50 mg·kg-1和~300 mg·kg-1.采用氦环境培养-气体及碳氮底物直接同步测定系统,研究了完全厌氧条件下碳底物水平对上述气体排放的影响.结果表明,CK处理无CH4排放,而C+处理可观测到CH4排放;C+处理的综合增温潜势显著高于CK处理(P<0.01);NO、N2O和N2排放量占这3种氮素气体排放总量的比重,在CK处理分别约为9%、35%和56%,在C+处理分别约为31%、50%和19%,处理间差异显著(P<0.01).由此表明,碳底物水平可显著改变所排放氮素气体的组成;对于旱地阶段硝态氮比较丰富的水稻土,避免在淹水前或淹水期间施用有机肥,有利于削减温室气体排放.  相似文献   

20.
通过模拟烧结过程中焦炭的分布,研究了返回烟气、热解气主要组分与焦炭耦合燃烧降低NO,排放的规律.结果表明,热解气主要组分与焦炭耦合燃烧可使NO,排放降低10%左右,烟气返回到焦炭燃烧过程可使Nox的排放降低15%.耦合燃烧和烟气返回结合可使Nox的排放降低20%以上,在新工艺过程中,焦炭层厚度由150mm增大到300mm时,Nox排放的降低率由23%增大到40%.烧结过程解耦耦合燃烧与烟气返回脱硝工艺可有效减少Nox的排放.  相似文献   

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