固定化碳酸酐酶的特性及催化吸收CO_2的实验研究

采用海藻酸钠包埋和戊二醛交联法固定碳酸酐酶,比较游离酶和固定化酶的酶学性质,并用固定化酶催化吸收CO2.实验结果表明:固定化酶的酶活力回收率是56.3%;最适反应温度为30℃,最适p H为7,在T=30~40℃和p H=6~10区间有稳定和很高的相对酶活力;固定化酶在60℃温浴1 h后,能保持39.8%的相对酶活力,而游离酶已经基本完全失去活性,固定化酶在p H=5.0~11.0范围内p H稳定性显著;固定化酶在T=30℃下催化吸收CO2效果显著,10%的反应时间完成了80.2%的催化反应,催化吸收CO2的量是空白试验的4.2×103倍,SEM显示反应后的固定化酶表面出现大量形状不规则的小孔,空隙结构变得发达;固定化酶具有良好的储存稳定性和操作稳定性.     

DBU醇溶液对CO_2吸收量的影响研究

本文考察了CO2体积分数、温度、气体流量、吸收液喷雾量、DBU体积分数等因素对CO2吸收量的影响.研究结果表明:各因素对CO2吸收量的影响大小顺序为CO2体积分数温度气体流量吸收液喷雾量DBU体积分数,DBU醇溶液喷雾吸收CO2的最佳条件是CO2体积分数15%、温度30℃、气体流量2.7 L·min-1、吸收液喷雾量30 m L·min-1、DBU体积分数5%,此时CO2吸收量为1.095 mol·mol-1.     

静电纺丝纤维膜固定化漆酶对水中双酚A的降解性能

采用乳液静电纺丝技术原位固定漆酶,利用扫描电子显微镜(SEM)和激光共聚焦扫描显微镜(LCSM)对载漆酶电纺纤维膜的形貌结构进行表征.载酶电纺纤维呈壳-核结构,平均直径为(650±30)nm,表面有许多纳米级孔道;漆酶被成功包埋固定于纤维内部,且保留了79.8%的酶催化活性.以双酚A(Bisphenol A,BPA)为目标污染物,对比电纺纤维膜固定化漆酶和游离漆酶对BPA的降解性能,考察p H值和温度等因素对BPA降解效率的影响.研究结果表明:在优化条件下,电纺纤维膜固定化漆酶对BPA的降解率达80%左右;与游离漆酶相比,固定化漆酶对p H值和温度均表现出更好的耐受性.这主要是因为漆酶被包埋在纤维内部,纤维的聚合物外壳结构可以保护漆酶,减少外界环境对漆酶的影响,而纤维表面的多孔结构可以为漆酶与BPA的接触反应提供通道.     

小球藻捕集高浓度CO_2培养工艺的初步研究

利用自组装工艺流程对驯化后的小球藻进行CO2捕集实验和相应培养工艺条件的初步研究。由于抑制小球藻生长的主要影响因素是高浓度的CO2气体和由于CO2溶解于培养液中导致的溶液p H值的降低,为了能够优化培养工艺,在实验中设计了2种培养体系分别考察这些影响因素对藻生长的影响。实验发现高密度藻细胞培养体系对高浓度CO2和低p H环境的耐受能力要大于低密度细胞培养体系,并且生长速度和固碳能力也相应提高。这是由于高密度细胞培养体系有更好的p H缓冲能力和吸收CO2的能力。这样的培养特性为进一步优化微藻培养体系,分段培养小球藻进行大规模CO2的捕集和利用提供了有力的实验数据。     

膜法氨水吸收脱除烟气中CO2的研究

以氨水为吸收剂,对聚丙烯中空纤维膜分离烟气中CO2进行了实验研究.结果表明:随着气体流量和入口CO2浓度的增加,CO2去除率下降而传质速率增加;随着氨水浓度和氨水流量的增加,CO2去除率和传质速率均显著增加,但当氨水浓度大于2.5 mol·L-1,吸收液流量大于80m L·min-1后,膜接触器对CO2去除率和传质速率基本保持不变;膜接触器连续运行15 d后其吸收性能显著下降,CO2去除率、传质速率、总传质系数均下降约40%~50%.接触角测量、SEM及XPS表征结果表明:随着操作的进行,聚丙烯膜在吸收液环境中接触角逐渐降低,疏水性减弱,造成膜孔润湿;同时碳酸盐在膜孔形成结晶,堵塞膜孔,使得传质阻力进一步增加,从而造成膜接触器吸收性能的下降.     

光助芬顿反应催化降解气体中甲苯

以甲苯作为挥发性有机污染物(VOCs)的代表,利用连续进气动态实验装置,研究光助芬顿反应降解气体中甲苯的作用.考察了芬顿试剂溶液初始p H、H2O2浓度、Fe2+浓度以及甲苯初始浓度对降解甲苯的影响,并利用在线质谱和色谱对产物进行了定性、定量分析.结果表明,紫外光照加快了羟基自由基的生成,显著提高了气体中甲苯的去除率;p H=3.0、H2O2浓度为20 mmol·L-1、Fe2+浓度为0.3 mmol·L-1的条件下,甲苯去除率最高;当甲苯初始浓度为260 mg·m-3时,去除率能够达到98%;光助芬顿反应催化降解气体中甲苯实验未检测到CO2之外的中间产物,CO2产率分析表明去除的甲苯全部转化为CO2.     

CeO2-La2O3/γ-Al2O3稀土氧化物混合物催化还原SO2的实验研究

在La₂O₃ 中加入变价稀土氧化物CeO₂,组成一种稀土氧化物的混合物,以这种混合物作为CO还原SO₂的催化剂.采用连续流动固定床反应器,在反应气体SO₂和CO按SO₂∶CO = 1∶3,载流气体为N₂,气体流量为1000 mL/min的条件下,实验研究了该催化剂的活化过程以及温度和反应物浓度配比对活化反应的影响,用XRD和XPS对反应前后催化剂进行了表征,分析了相结构的变化.结果表明:CeO₂和La₂O₃ 2种稀土氧化物的混合物,在CO还原SO₂的催化反应中,活化温度比单个的CeO₂或La₂O₃氧化物下降了50℃～100℃,而且具有更高的活性.这可能是CeO₂和La₂O₃氧化物之间存在着某种协同作用所致.     

填料塔中DBU溶液对CO2脱除率的实验研究

温室效应日益受到各国政府和科学家的关注,如何实现CO2捕集成为温室气体减排的关键.本文通过搭建吸收CO2的填料塔,研究1,8-二氮杂双环[5,4,0]十一碳-7-烯(DBU)溶液浓度、DBU溶液流量、气体流量、液气比、入口CO2浓度、气体温度和填料层高度对CO2脱除率的影响.结果发现CO2脱除率随DBU溶液浓度、DBU溶液流量和液气比的增大而增大;随气体流量和入口CO2浓度的增加而下降;气体温度在30~40℃时,CO2脱除率达到最高;填料层高度对CO2脱除率也有一定影响,随着填料层高度的增加,CO2脱除率只有小幅增大,因此实际应用中要综合考虑脱除率和经济性,选择合适的填料高度.     

喷雾塔中氨水吸收CO2的速率

为考察氨水细喷雾吸收CO2的能力,对喷雾塔中氨水细喷雾吸收CO2的反应过程进行了实验研究,测定了氨水吸收CO2的速率.实验结果表明,CO2的吸收速率随着氨水浓度、气体流量的升高而明显增大,随氨水流量升高也有所增加,CO2的吸收速率随CO2进口浓度的升高呈线性增加.当喷雾塔中温度低于40℃时,CO2的吸收速率随着塔内温度...     

在氧化和还原氛围下脉冲电晕法降解二硫化碳废气

采用线-筒式脉冲电晕反应器对二硫化碳(CS2)模拟废气的去除效果进行了实验研究.实验以氩气为载气,考察了氧气和氢气对CS2去除效果的影响.结果表明CS2的去除率随脉冲电压升高而增大;氧气能够促进CS2的氧化分解,CS2去除率可达97%;有氧气存在时,CS2的最终氧化分解产物为CO、CO2、COS和SO2;当添加氢气时,反应产物主要为H2S和CH4.当反应器内筒表面加Ca(OH)2吸收剂时,CS2去除率有小幅度提高,同时气体产物中未检测到SO2和H2S,表明CS2的分解产物SO2和H2S气体被反应器中的Ca(OH)2吸收.实验还发现水汽的存在不利于CS2的氧化分解     

Ca(OH)2解吸并固定混合吸收液中CO2的实验研究

CO₂化学吸收法分离纯度高,技术成熟,但能耗过高及成本是困扰该技术发展的瓶颈.在常压条件下对利用Ca（OH）₂直接矿物碳酸化固定MDEA/PZ混合吸收富液中CO₂进行了一系列实验研究,考察了吸收液负荷、Ca（OH）₂投加量、pH、温度及搅拌速率等因素对解吸率的影响,并利用动态吸收-解吸循环实验研究了其CO₂吸收性能和循环使用稳定性,最后对碳酸化反应产物进行了XRD、TEM分析.结果表明,在常压条件下,Ca（OH）₂可以通过液相直接矿物碳酸化对CO₂进行直接固定,并实现吸收富液的再生;随着负荷的升高及Ca（OH）₂投加量、pH、搅拌速率的增大,解吸率随之增加;随着溶液温度升高,解吸率下降;经过5次动态吸收-解吸循环实验后CO₂吸收量可以达到并保持在0.57 mol·L^-1,显示出了良好的循环稳定性.     

Influence of SO2 in incineration flue gas on the sequestration of CO2 by municipal solid waste incinerator fly ash

The influence of CO2 content and presence of SO2 on the sequestration of CO2 by municipal solid waste incinerator(MSWI) fly ash was studied by investigating the carbonation reaction of MSWI fly ash with different combinations of simulated flue gas.The reaction between fly ash and 100% CO2 was relatively fast;the uptake of CO2 reached 87g CO2/kg ash,and the sequestered CO2 could be entirely released at high temperatures.When CO2 content was reduced to 12%,the reaction rate decreased;the uptake fell to 41g CO2/kg ash,and 70.7% of the sequestered CO2 could be released.With 12% CO2 in the presence of SO2,the reaction rate significantly decreased;the uptake was just 17g CO2/kg ash,and only 52.9% of the sequestered CO2 could be released.SO2 in the simulated gas restricted the ability of fly ash to sequester CO2 because it blocked the pores of the ash.     

CO2 adsorption using TiO2 composite polymeric membranes: A kinetic study

CO₂ is the main greenhouse gas which causes global climatic changes on larger scale. Many techniques have been utilised to capture CO₂. Membrane gas separation is a fast growing CO₂ capture technique, particularly gas separation by composite membranes. The separation of CO₂ by a membrane is not just a process to physically sieve out of CO₂ through the controlled membrane pore size. It mainly depends upon diffusion and solubility of gases, particularly for composite dense membranes. The blended components in composite membranes have a high capability to adsorb CO₂. The adsorption kinetics of the gases may directly affect diffusion and solubility. In this study, we have investigated the adsorption behaviour of CO₂ in pure and composite membranes to explore the complete understanding of diffusion and solubility of CO₂ through membranes. Pure cellulose acetate (CA) and cellulose acetate-titania nanoparticle (CA-TiO₂) composite membranes were fabricated and characterised using SEM and FTIR analysis. The results indicated that the blended CA-TiO₂ membrane adsorbed more quantity of CO₂ gas as compared to pure CA membrane. The high CO₂ adsorption capacity may enhance the diffusion and solubility of CO₂ in the CA-TiO₂ composite membrane, which results in a better CO₂ separation. The experimental data was modelled by Pseudo first-order, pseudo second order and intra particle diffusion models. According to correlation factor R², the Pseudo second order model was fitted well with experimental data. The intra particle diffusion model revealed that adsorption in dense membranes was not solely consisting of intra particle diffusion.     

基于碳捕集的富氧燃煤烟气联合脱硫脱硝试验研究

富氧燃煤烟气压缩液化CO2的高压低温工况为NO氧化为易溶于水的NO2提供了十分有利的条件.基于小型高压吸收试验装置,采用配制的富氧燃煤模拟烟气,在高压常温下进行了NO、SO2、O2与H2O的吸收反应试验.根据反应前后的气液产物分析,测定了不同组分比例与不同压力下混合气体中NO与SO2的转化率.NO氧化与吸收试验表明,NO转化为HNO3的比率随压力升高而增加,在0.5 ～2 MPa之间增加很快,在2 ～3 MPa之间增速趋丁平缓,压力达3 MPa以上时,90％以上的NO均转化为稀硝酸,且初始NO浓度越高,NO的转化率越大.混合气体中同时存在5O2与NO的联合吸收试验发现,只有少量的NO转化成了NO3-,SO2向H2SO4的转化率随压力升高而增加,初始SO2浓度越大,转化率越高.分析表明,SO2与NO同时存在时SO2先行转化为SO3,NO充当了催化剂,但SO2转化为SO3的一次转化率小于35％,反应酸液产物的多次循环能使SO2的转化率达到90％以上.建议的工艺流程中需采用两座吸收反应塔顺序脱除SO2与NO并回收稀酸溶液,有望在富氧燃煤发电捕集CO2系统中降低脱硫脱硝成本,部分地弥补富氧燃烧机组发电成本的增加.     

A novel gas purification system for biologically produced gases

A novel gas purification system employing membrane contactors with dense membranes in the absorption as well as the desorption unit has been tested concerning the separation efficiency of CO₂. The separation efficiency of potassium carbonate (K₂CO₃) promoted by piperazine (PZ) as absorption medium has been tested in the absorption unit. Since the absorbent will be regenerated in the desorption unit, the influence of temperature, sweep flow rate and absorbent type (0.5 M K₂CO₃ and 0.5 M K₂CO₃/0.5 M PZ) on the separation efficiency of CO₂ in the desorption unit has been investigated. Desorption by vacuum has been considered as well.In addition experimental results of the coupling of a bioreactor producing hydrogen by anoxygenic photosynthesis (low and fluctuating product gas flow rates and fluctuating compositions) with a membrane contactor for gas purification are reported. This was done in order to show the applicability of this system to processes producing biogases.     

包气带水气二相流CO2运移规律

利用土柱实验装置模拟CO₂在土壤中的迁移转化规律,重点研究湿润峰处水、气二相间污染物转化实验土柱长1m,过饱和CO2溶液浓度为748mg/L.分析表明水相运移受对流、弥散、反应及水-气质量传输机制控制,气相运移受对流、扩散和水-气质量传输机制控制.对土柱中水气二相动态条件下的取样方法进行了探索,确定了CO₂在渗透湿润峰水-气二相间分配系数为0.00061,表明水相向气相有一定传输,但不显著.可进一步为低中水平放射性废物地质处置安全评价及固体废物填埋处置环境影响评价提供定量科学依据.     

钙法解吸并固定乙醇胺富液中CO2

针对醇胺类吸收剂富液中CO_2的解吸及后续处置所存在的不足,提出一种新型解吸方案——钙法.通过CO_2负荷试验和Ca(OH)_2投加量试验确定了该法理想处理负荷为0.84 mol·L-1,理想投加比例为C∶Ca=1∶1(摩尔比),此条件下反应15 min和30 min的解吸率达到52.17%和55.02%,这表明钙法矿化解吸乙醇胺富液中CO_2是可行的.在此基础上,进一步研究了pH、温度和搅拌强度对CO_2解吸固定效果的影响.试验结果表明,CO_2解吸率随着pH和搅拌强度的增加而增大,但当pH和搅拌强度增大到一定程度后,解吸率增长放缓甚至出现下降.较高的解吸温度尽管解吸率更大,但高温条件下无法达到矿化固定CO_2的目的.CO_2二次吸收负荷试验表明经钙法解吸后的MEA再生液具有良好的可重复使用性.     

Simultaneous removal of CO2, NOx and SOx using single stage absorption column

Capturing flue gases often require multiple stages of scrubbing, increasing the capital and operating costs. So far, no attempt has been made to study the absorption characteristics of all the three gases (NO, SO₂ and CO₂) in a single stage absorption unit at alkaline pH conditions. We have attempted to capture all the three gases with a single wet scrubbing column. The absorption of all three gases with sodium carbonate solution promoted with oxidizers was investigated in a tall absorption column. The absorbance was found to be 100% for CO₂, 30% for NO and 95% for SO₂ respectively. The capture efficiency of sodium carbonate solution was increased by 40% for CO₂ loading, with the addition of oxidizer. Absorption kinetics and reaction pathways of all the three gases were discussed individually in detail.     

电晕放电与络合催化联合同时去除烟气中SO_2、NO实验研究

采用电晕放电与液相络合催化协同同时去除烟气中SO2和NO,电压、水流量、乙二胺合钴浓度、pH、SO2和NO初始浓度以及气流量对同时去除SO2和NO效率的影响进行了实验研究.结果表明:NO去除率随着放电电压、水流量、乙二胺合钴浓度、pH的增加而增加,而随SO2和NO初始浓度、烟气流量的增大而减小;SO2去除率也随放电电压,水流量的增加而增加,随烟气流量的增加而下降,但溶液pH,SO2和NO初始浓度和乙二胺合钴浓度对其影响很小.溶液中加入Mn2+和尿素能分别增强SO2和NO的去除效果.最佳条件为:电压25 kV、水流量80 L·h-1,乙二胺合钴浓度0.02 mol·L-1,烟气流量1.0 m3·h-1、尿素浓度0.02 mol·L-1,Mn2+浓度为0.02 mol·L-1时,NO和SO2去除率分别可达68%和94%,对应能量消耗分别为22.2 g·k Wh-1和75.2 g·k Wh-1.