标准气溶胶发生系统的建立与性能评估

针对气溶胶测量仪器校准和实验室气溶胶光学特性研究的需求,搭建了一套标准气溶胶发生系统,并对其性能开展了测试研究.系统采用恒定流量的雾化器产生气溶胶,经过扩散干燥管干燥以及电荷中和器带电中和后,产生标准气溶胶粒子.利用氯化钠样品对系统的性能进行了测试,结果表明,当样品溶液浓度增加时,系统雾化产生粒子的数浓度和粒径均随之增加;当载气气压增加,系统雾化产生粒子的数浓度随之增加,而粒径随之减小.在测试时间内,系统发生的多分散气溶胶粒子的几何平均粒径波动小于1%,总粒子数浓度波动小于2%,单分散气溶胶粒子数浓度的稳定性好于4%.     

长三角地区气溶胶光学性质与新粒子生成观测

2019年5月27日～6月27日对江苏省常州市的气溶胶光学性质参数、颗粒物数浓度和PM_(2.5)组分进行观测,联用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)、黑碳仪(AE33)、腔衰减相移式单次反照率监测仪(CAPS)、在线离子色谱分析仪(MARGA)和RT-4型有机碳/元素碳(OC/EC)分析仪分析:①新粒子生成期间化学组分与光学参数的变化;②IMPROVE、 MIE理论重建消光系数与实测值的闭合性对比.观测期间共有两次明显的新粒子生成事件,粒子粒径从4 nm持续增长到64 nm,在新粒子生成初期硫酸盐贡献较大,生成过程中实测平均消光系数为95.40 Mm~(-1),IMPROVE模型重建平均消光系数为140.20 Mm~(-1),MIE理论模型计算平均消光系数为93.54 Mm~(-1),低于我国城市气溶胶消光系数均值300 Mm~(-1).本次观测采用多仪器联用的方式从颗粒物数浓度粒径谱、化学组分谱等不同的方面更好地对气溶胶理化性质进行表征.     

沙尘天气对生物气溶胶中总微生物浓度及粒径分布的影响

为了解沙尘对生物气溶胶中微生物的影响,于2015年3~4月间分别在兰州和青岛沙尘期间运用分级生物气溶胶采样器连续采集了生物气溶胶样品,并利用DAPI染色-荧光显微镜计数方法测定了总微生物浓度.结果表明,沙尘发生时生物气溶胶中总微生物浓度显著增加(P0.05).兰州和青岛总微生物浓度晴天背景均值分别为5.61×10~5cells·m~(-3)和2.08×10~5cells·m~(-3),沙尘时平均浓度分别是晴天的14.8倍和6.42倍.晴天时兰州和青岛两地样品微生物粒径分布均呈双峰分布,最高峰值均出现在7.0μm的粒径上,最低值均出现在4.7~7.0μm的粒径上,浓度次高峰值分别出现在3.3~4.7μm的粒径上和1.1~2.1μm的粒径上.沙尘时粒径分布均发生明显变化,兰州仍呈现双峰分布,但其中一个峰值从7.0μm移动到1.1~2.1μm;而青岛粒径由双峰分布变为粗粒径偏态分布.兰州和青岛沙尘前微生物负荷的背景值分别是2 224 cells·μg~(-1)和1 550 cells·μg~(-1),而沙尘发生时,颗粒物的微生物负荷均大幅增加,最高值分别达26 442 cells·μg~(-1)和10 250 cells·μg~(-1),这说明沙尘天气发生时,微生物浓度的增加不仅仅是因为空气中颗粒物的增加,而是因为长距离传输的沙尘颗粒携带有大量外源微生物.     

夏季高湿度条件下北京市气溶胶颗粒物粒谱特征研究

2007年8月,利用粒谱分析仪(APS)、振荡天平颗粒物分析仪(TEOM)和碳黑分析仪(BC)观测北京市大气气溶胶可吸入颗粒物(PM10),研究高湿度气象条件对气溶胶颗粒物吸湿长大的影响.结果表明,PM10质量浓度与碳黑质量浓度在静稳天气状况下相关系数达0.82,而对于颗粒物数浓度与PM10质量浓度,静稳与非静稳天气状况下两者的相关性并不一致,颗粒物数浓度及1μm的细粒子在粒谱分布中所占的比重显著增加.气溶胶颗粒物粒谱变化结果说明,在高湿度条件下颗粒物粒径明显吸湿增长.     

泰山顶(1534 m)夏季气溶胶粒径分布特征

使用宽范围粒径谱仪对泰山顶2017年6月1～25日10 nm～10μm气溶胶数浓度粒径分布进行观测,结合PM(PM_(2. 5)和PM10)以及气象要素数据,分析了泰山顶气溶胶粒径分布特征及其主要影响因素.结果表明,观测期间泰山PM_(2. 5)和PM10的平均浓度分别为20. 7μg·m~(-3)和82. 4μg·m~(-3),PM_(2. 5)/PM10仅为25. 1%.数浓度、表面积浓度和体积分数平均为8 672. 8cm~(-3)、408. 3μm2·cm~(-3)和24. 2μm3·cm~(-3).数浓度谱分布为单峰型分布,表面积浓度和体积分数谱分布均为三峰型分布.数浓度和表面积浓度的主导粒径分别为10～20 nm和100～500 nm,体积分数的主导粒径为100～500 nm和2. 5～10μm.风向对PM和数浓度的影响要比风速的影响大.随着RH的增加,气溶胶数浓度谱由双峰型分布转变为单峰型分布,表面积浓度谱由单峰型分布转变为三峰型分布.     

北京雾霾天大气颗粒物中微生物气溶胶的浓度及粒谱特征

于2013年1月8日~2013年2月4日雾霾频繁暴发期间,使用定量空气微生物采样器和气溶胶粒谱测试仪测试并比较了雾霾天和之后的清朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度变化、粒谱分布及不同粒径大小颗粒物的数量浓度差异和粒谱分布特征.结果表明,采样周期内真菌气溶胶小于5μm的粒子(可吸入肺粒子)所占百分比显著高于细菌气溶胶小于5μm的粒子百分比.雾霾过后的晴朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度高于雾霾天气时的浓度,而颗粒物浓度则相反.无论雾霾天或晴朗天微生物气溶胶的粒谱分布无显著差别,空气中的颗粒物以PM1.0占绝大多数.     

公交车实际道路颗粒物排放的数浓度特征

为获得城市公交实际道路颗粒物数量排放特性,利用车载排放测试系统(PEMS)在实际道路上对公交车颗粒物排放特征及粒径分布进行了研究. 结果表明:公交车车速低于30 km/h的工况占总工况的78.9%,其中车速小于10 km/h的工况所占比例最大,为33.7%;车速高于40 km/h的工况仅占总工况的2.1%. 利用低压荷电捕集器(ELPI)测试的粒径分布表明,公交车进、出站和稳定车速工况下排放的颗粒物数浓度峰值均出现在粒径为70 nm附近;粒径小于70 nm的颗粒物数浓度在3种不同工况下占颗粒物总数浓度的55.4%～69.7%;粒径大于770 nm的颗粒物非常少,其数浓度占颗粒物总数浓度的比例均小于0.1%.      

冬季临安大气本底站气溶胶来源解析及其粒径分布特征

利用宽范围粒径谱仪(WPS)、EMS系统、KC-120H中流量采样器、850professional IC型离子色谱分析仪和热/光碳分析仪(DRI2001A)分别观测了临安大气本底站2015年1月9~31日10 nm~10μm气溶胶数浓度粒径分布、常规污染气体浓度、PM_(2.5)浓度及水溶性离子和OC、EC的浓度,利用PMF模式对PM_(2.5)进行来源解析,并分析了不同污染源下气溶胶粒子的谱分布及日变化特征.结果表明,临安大气本底站大气气溶胶数浓度平均为5 062 cm~(-3)·nm~(-1),主要集中在10~400 nm.PM_(2.5)的平均浓度和NO_2、SO_2、CO的平均体积分数分别为123.6μg·m~(-3)、22.6×10~(-9)、34.0×10~(-9)和2.2×10~(-6).水溶性离子以NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+为主,平均浓度分别为19.2、15.4和10.8μg·m~(-3),分别占总水溶性离子的37.9%、30.4%、21.4%.OC和EC的平均浓度分别为24.4μg·m~(-3)和6.6μg·m~(-3).冬季临安大气本底站PM_(2.5)主要来自二次相关源、燃煤排放、机动车排放、扬尘和生物质燃烧,贡献率分别为42.3%、21.4%、17.1%、8.7%和10.6%.不同来源气溶胶数浓度谱分布差异较大,二次相关、机动车排放、扬尘和生物质燃烧气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,峰值分别位于120、50、100和90nm.燃煤颗粒物数浓度谱分布为双峰型分布,峰值分别位于25 nm和100 nm,浓度为19 842 cm~(-3)·nm~(-1)和18 372 cm~(-3)·nm~(-1).二次相关源、燃煤源、机动车排放、扬尘和生物质燃烧表面积浓度谱均为三峰型分布,最大峰值分别位于650、210、160、180和575 nm.不同排放源气溶胶颗粒物数浓度和表面积浓度日变化特征基本一致,多呈双峰型分布,主要受边界层日变化和人类活动影响.     

南京北郊冬春季气溶胶数浓度变化特征分析

使用APS-3321对2014年南京北郊冬春季0.5~20μm粒径段大气气溶胶数浓度进行了较长时间的连续观测,对其变化特征进行了分析.观测期间南京北郊冬、春季大气气溶胶平均数浓度分别为(364.8±297.8)个·cm~(-3)和(79.6±62.4)个·cm~(-3),细粒子(0.5~1.0μm)分别占整个观测粒径段数浓度的87.8%和86.6%,在不同时间段,数浓度变化很大.南京北郊数浓度具有明显的日变化特征,夜晚浓度高,白天浓度低,冬季07:00和春季09:00达到早高峰,冬季17:00和春季18:00数浓度开始迅速增加.数浓度粒径谱分布冬季为单峰型,峰值粒径在0.583~0.626μm之间,春季峰值粒径小于0.542μm,冬季峰值粒径大于春季.随着相对湿度的增加气溶胶数浓度不断增加,同时峰值粒径向较大粒径方向偏移,体现了吸湿增长对气溶胶粒径谱分布的影响.观测期间,霾天比例高达83.3%,随着霾污染加重,在小于2.0μm的粒径段数浓度显著增加且冬季更为明显;春季,细粒子比例随霾的加重而增加,但冬季由于气溶胶老化导致大粒径粒子浓度显著增大,重度霾天时,细粒子比例有所降低.对1月典型污染过程的分析表明,气团来源与地面风向存在很好的对应关系,苏北近距离污染输送和地面小风造成的污染物累积是此次重污染过程形成的重要原因.     

煤燃烧超细颗粒物的粒径分布及数浓度排放特征试验

利用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)对煤燃烧排放的超细颗粒物粒径分布特征进行测量研究,并对单位质量煤粉燃烧产生的超细颗粒物数量排放因子进行分析.结果表明,煤燃烧超细颗粒物数浓度粒径谱呈对数双峰分布,颗粒几何平均粒径(the geometry mean diameter,GMD)约为23.1 nm.在燃烧阶段,煤燃烧超细颗粒物数浓度随时间呈指数增长,各模态颗粒物数浓度与煤粉量呈线性相关关系,单位质量煤粉燃烧产生的核模态颗粒物数量排放因子为(1.50±0.64)×1010个·mg-1,爱根核模态颗粒为(1.18±0.56)×1010个·mg-1,积聚模态颗粒物为(0.19±0.06)×1010个·mg-1,总颗粒物为(2.87±1.09)×1010个·mg-1.在扩散过程中,颗粒粒径随时间呈线性增长,粒径增长速率与煤粉量呈线性相关关系.单位质量煤粉燃烧排放的颗粒粒径平均增长速率为7.5 nm·h-1·mg-1.     

冬、春季青岛大气气溶胶中乙二酸的分布特征及影响因素

于2012-12~2013-04在青岛采集119个气溶胶样品,分析了冬、春季节气溶胶中乙二酸的浓度分布特征及影响因素.青岛大气气溶胶中乙二酸的浓度冬季为31~370 ng·m^-3,平均为104 ng·m^-3;春季为11~1926 ng·m^-3,平均为400 ng·m^-3,二者存在显著的季节差异.不同天气状况影响气溶胶中乙二酸的分布,霾天时乙二酸浓度最高,其次是沙尘天,雾天与晴天时的基本相当,雨天时的浓度最低.青岛大气气溶胶中乙二酸与温度和太阳辐射之间存在显著正相关关系,表明光化学氧化的二次生成过程对气溶胶中的乙二酸有一定影响.冬、春季气溶胶中乙二酸二次生成的机理可能不同,冬季主要为水相氧化过程、春季为气相氧化过程.PMF源解析结果也显示,二次源是青岛大气气溶胶中乙二酸的主要来源,其贡献冬季约为45%、春季约为70%.春季青岛气溶胶中乙二酸浓度显著高于冬季,其主要原因可能是春季温度和太阳辐射显著高于冬季,增强了颗粒态乙二酸的二次生成过程.     

基于气溶胶光学特性垂直分布的一次浮尘过程分析

为了进一步认识上海地区浮尘污染的垂直分布特征,利用地面微脉冲激光雷达(MPL)和CALIPSO星载激光雷达对2009年10月19日远程输送到上海的一次典型浮尘过程的气溶胶光学特性进行分析.结果表明,此次浮尘过程气溶胶层主要存在于2km以下低空中,气溶胶后向散射系数范围0~0.015 km-1·sr-1,MPL消光系数范围0~0.32 km-1.浮尘过程中消光系数先增加后降低,气溶胶层不断抬升.浮尘天气2km以下大气中存在大量小粒径气溶胶颗粒,而0~0.5 km近地面则以颗粒较大的气溶胶为主;2~10 km大气中仅存在少量不规则气溶胶,其中4~6 km高度范围的大气由不规则气溶胶和规则气溶胶混合组成,球型和非球型粒子均存在.CALIPSO星载激光雷达532 nm总后向散射系数和MPL归一化相对后向散射系数的垂直分布特征基本一致.CALIPSO和MPL获得的消光系数垂直分布均随着高度增加而减少,但消光系数值存在较大差异.两者结合起来可以较全面客观地对上海地区浮尘天气进行观测.     

煤燃烧超细微粒粒径谱演变及排放因子的实验研究

对燃煤超细微粒的排放特性进行研究,利用自行搭建的气溶胶实验平台,使用快速粒径谱仪FMPS对燃煤超细颗粒(5.6~560 nm)数量粒径谱进行了测量,同时利用颗粒物动态演变模型,通过最优化算法,得到颗粒沉积损失率和排放率随粒径的分布,并计算了燃煤颗粒的排放因子.结果表明,在颗粒生成的初始阶段,燃煤颗粒数量粒径谱是多分散的复杂谱,初始粒径谱主要由10 nm、30~40 nm及100~200 nm这3个模态组成,其中,10 nm模态颗粒数浓度较高,100~200 nm模态颗粒粒径谱呈对数正态分布,数量中位径CMD均值为16 nm.随着时间的推移,总数量浓度呈指数规律衰减,CMD先增大后逐渐趋于稳定.排放因子的计算结果显示,在室温条件下,燃煤颗粒的排放因子达到(5.54×1012±2.18×1012)个·g-1.     

中国硫酸盐气溶胶直接辐射效应数值模拟

硫酸盐气溶胶对地球系统能量收支平衡和全球气候变化有重要影响.本研究基于中国2007年二氧化硫排放清单,应用Can METOP、OPAC和SBDART模型,对中国硫酸盐气溶胶直接辐射效应及其空间分布和时间变化进行分析.结果表明,2007年中国硫酸盐气溶胶直接辐射效应全年波动范围在-9.1~0.0008 W·m~(-2)之间,全国年均值为-1.372 W·m~(-2),低于全球均值(-0.35 W·m~(-2)),其中华东地区最强为-5.017 W·m~(-2),西北地区最弱仅为-0.22 W·m~(-2),该空间分布主要受SO_2排放的空间差异及西风导致的向东溢出效应影响.同时,除华南之外的绝大多数地区夏季辐射效应最强、冬季最弱,这主要由SO_2向硫酸盐的转化率及相对湿度的季节差异决定.本研究有助于了解中国硫酸盐气溶胶及其气候效应的时空差异,对评估硫酸盐气溶胶的气候效应有重要意义.     

基于工艺过程的金属包装业VOCs污染特征

识别金属包装业挥发性有机化合物(volatile organic compounds,VOCs)产生和排放节点,定量分析不同类型生产工艺所排放VOCs的物种及含量,结合最大增量反应活性法和修正的气溶胶生成系数法对行业二次污染进行核算.结果表明,金属包装业排放的VOCs主要为苯系物、醇类、酮类和酯类,苯系物和醇类在不同类型工序和排污节点中贡献较大,酮类和酯类贡献相对较少,单物种浓度最高的VOCs为正丁醇,浓度达269.08mg·m~(-3);生产线与相应的排气筒之间VOCs物种浓度相关性较好,但物种种类存在差异;行业的O_3和二次有机气溶胶(secondary organic aerosol, SOA)生成潜势(以O_3/VOCs和SOA/VOCs计)分别为(3.09±0.94)g·g~(-1)和(2.58±1.99)g·g~(-1),苯系物和内全涂烘干工序为O_3和SOA的主要前体物和首要生成节点.     

青岛大气气溶胶中氨基化合物的分布特征

氨基化合物是大气气溶胶和雨水中常被检出的一类有机氮化合物,由于其可作为生物生长直接的氮源,因此可能对海洋生态系统产生直接作用.利用2008年1～12月在青岛采集的66个总悬浮颗粒物样品,采用邻苯二甲醛/N-乙酰-L-半胱氨酸柱前衍生高效液相色谱法,分析了其中溶解态(DAC)和颗粒态氨基化合物(PAC)的浓度.气溶胶中DAC浓度为2.4～40.9nmol·m-3,在春季最高,夏季次之,秋季、冬季最低.PAC浓度为0.7～76.1nmol·m-3,呈现春季冬季秋季夏季的变化趋势.不同季节氨基化合物的组成不同.依据气团的后向轨迹,气溶胶样品可分为受北方陆源、南方陆源和海洋源影响,DAC和PAC在受南方陆源影响的气溶胶中浓度最高,北方陆源次之,海洋源气溶胶中最低.不同来源的气溶胶中氨基化合物的组成不同,蛋白质类氨基化合物对总氨基化合物的贡献在海洋源气溶胶中最高,在南方源气溶胶中最低.     

半干旱区沙尘天气对0010～10 μm沙尘气溶胶分布的影响

利用WPS粒子谱仪对内蒙古朱日和背景天气及沙尘天气的气溶胶数浓度进行了观测,研究了不同天气背景下沙尘气溶胶数浓度及谱分布特征. 结果表明:在背景天气和沙尘天气下,0.010～0.020,0.021～0.100,0.101～1.000,1.001～2.500 μm等粒径段的气溶胶数浓度差别较大;沙尘天气对各粒径段,尤其是大于1.0 μm的气溶胶数浓度影响较大,沙尘暴过程中1.001～2.500 μm粒径段的气溶胶数浓度约为背景天气的35倍;各粒径段气溶胶数浓度在不同天气背景下的日变化规律有所不同,受气象要素的影响较大. 对沙尘气溶胶谱分布的分析可知,沙尘暴发生前后1 h的沙尘气溶胶谱型均符合Lorentz分布,背景天气下同时段的沙尘气溶胶谱型也符合Lorentz分布;沙尘天气下沙尘气溶胶谱型在沙尘暴发生前1 h的主峰值比背景天气高1个数量级,沙尘暴发生后1 h的峰值半径明显移向大粒子.      

SO2-NO2-NH3-H2O四元反应体系中气溶胶的生成特性

通过烟雾箱实验,研究了SO₂-NO₂-NH₃-H₂O四元反应体系在气-粒转化过程中新形成颗粒物数浓度与粒径分布的变化.研究发现,SO₂-NO₂-NH₃-H₂O四元反应体系具有显著的成核能力,且其成核强度大,持续时间短.当SO₂、NO₂浓度为200mg/m³,NH₃浓度为12x10^-6时,反应体系的气溶胶总个数浓度在2min时达到峰值2.5x10⁶cm^-3.缺少任一种气体均会使气溶胶成核强度下降.SO₂、NO₂及NH₃浓度分别为0的工况下气溶胶总个数浓度峰值分别下降了41.0%、83.6%及98.5%.在电厂污染气体排放浓度区间内,NO₂对气溶胶生成影响大于SO₂.燃煤电厂控制NO_x排放浓度对改善烟囱出口气溶胶数浓度更有效.在实验基础上,对颗粒物成核特性进行拟合,反应体系在气-粒转化过程中产生的新颗粒物总个数浓度及中值粒径与气态前体物浓度线性相关;采用布朗团聚模型对气溶胶成核后的团聚过程总个数浓度及粒径变化进行模拟计算,根据给定的燃煤电厂SO₂、NO₂、NH₃排放浓度,给出预测气溶胶颗粒成核速率、粒径分布及总个数浓度变化的方法.