上海市典型交通环境空气污染特征

基于2018年上海市3种类型的交通环境空气监测站（路边站,港口站和机场站）的在线监测数据,探讨了3种交通站污染物的浓度水平和昼夜分布特征,比较分析了同期上海市环境空气污染物浓度,并揭示了工作日和非工作日对交通环境空气的影响.结果显示,上海市交通环境空气,尤其是港口环境空气中NO_x,NO₂和NO年小时平均浓度显著高于上海市年小时平均浓度;其中NO高出上海市年小时平均浓度比例最高,港口,路边和机场环境空气NO浓度分别为68,36和17μg/m³,分别高出上海市年小时平均浓度871%,414%和143%;交通环境空气中的O₃平均浓度范围为42~65μg/m³,均低于上海市平均浓度.NO_x,NO₂,NO,PM₁₀,PM_2.5,CO和BC（黑炭）昼夜浓度主要呈现双峰分布特征,且峰值出现时间与交通活动高峰时间较为吻合;O₃的峰值大多出现在13：00,且机场环境空气浓度中O₃浓度最高,峰值浓度为108μg/m³.非参数检验结果显示,上海市路边环境空气中SO₂,NO_x,NO₂,NO,PM₁₀,PM_2.5,O₃,CO和BC在周一~周日无明显差异（P>0.05）.     

临汾市臭氧污染变化特征、气象影响及输送源分析

结合2014~2020年临汾市臭氧逐小时质量浓度和同期气象数据、再分析数据以及潜在源贡献函数法（PSCF）对临汾市O₃污染时空变化特征、与气象因子的关系以及传输路径及潜在源分布开展研究.结果表明,临汾市近年来臭氧污染日益严重,O₃_8h_max年均质量浓度整体呈现上升趋势,2020年相对于2014年增加78.79%;月变化特征呈现“M”双峰型,季节变化峰值出现在夏季,而日变化受近地面大气光化学过程影响显著,呈较为明显的单峰单谷分布,峰值出现在14：00~16：00.O₃浓度与气温和日照时数呈显著线性正相关,当研究区相对湿度为40%~60%,气温高于20℃,风速区间为2~6m/s时易出现高浓度O₃污染.聚类分析表明临汾市O₃重污染天气期间以短距离输送气流为主,高O₃浓度除受到本地生成影响外,还受到省内临近城市及陕西省中部、河南省北部重工企业排放的大量NO_x和VOCs传输的影响.因此,针对临汾市O₃污染在严格控制本地污染源排放的前提下,必须加强汾渭平原地区的联防联控,才能有效缓解该区域大气污染的连片发生.     

O3-NH3协同活性焦脱硫脱硝的均相预反应特性研究

为进一步提高活性焦脱硫脱硝性能,提出臭氧（O₃）预氧化协同喷氨（NH₃）的工艺优化思路.通过在固定床上开展相关均相反应实验,研究外部引入的O₃、NH₃对NO_x、SO₂的反应特性.结果表明,O₃对NO的氧化反应为逐级过程,随着O₃/NO物质的量比增大,O₃将NO依次氧化为NO₂和N₂O₅.O₃对SO₂的均相氧化作用十分有限,O₃/SO₂=1时SO₂氧化率低于5.0%.在O₃预氧化条件下喷入NH₃后,O₃/NH₃=1时约有6.7%的O₃消耗量;当O₃/NO=1时,预氧化产物NO₂含量显著下降,同时NO排放浓度小幅上升;当O₃/NO=1.5时,NO_x排放水平与未喷入NH₃条件时相当.在O₃和NH₃协同作用下,SO₂的氧化率显著提高,推测此时脱硫反应产物为更加稳定的NH₄HSO₄或（NH₄）₂SO₄.O₃-NH₃协同脱硫脱硝反应中,O₃/NO不超过1时,NH₃-NO₂和NH₃-SO₂反应同时发生,提高NH₃引入量能够同时提高脱硫率和脱硝率.O₃/NO > 1时,NH₃-N₂O₅反应优先级最高,N₂O₅对NH₃的消耗抑制了NH₃-SO₂脱硫反应发生.仅运用O₃预氧化和NH₃协同作用方式的脱硫脱硝效率较为有限,但对烧结烟气中氮、硫污染物的形态的改变产生重要影响.     

香港港口近地面O3与氮氧化物浓度变化的多重分形特征

以2012年3月-2014年2月香港葵涌港口大气ρ（O₃）、ρ（NO₂）和ρ（NO_x）的小时均值为研究对象,运用多重分形去趋势互相关分析法,对香港港口近地面ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（NO_x）相互作用的多重分形特征进行研究.结果表明:香港港口O₃ vs NO₂[ρ（O₃）vs ρ（NO₂）,下同]的h（2）（广义Hurst指数）为0.80,O₃ vs NO_x[ρ（O₃）vs ρ（NO_x）,下同]的h（2）为0.79,二者的h（2）均大于0.5,表明ρ（O₃）与ρ（NO₂）、ρ（NO_x）间均存在显著的长程交叉相关性.港口ρ（O₃）与ρ（NO₂）、ρ（NO_x）相互关系的多重分形特性在日际和季节上存在显著差异,其中夜晚的O₃ vs NO₂的Δα（分形强度指数）为0.92,O₃ vs NO_x的Δα为0.81,而白天二者的Δα分别为0.59和0.43,说明夜晚的多重分形特征明显强于白天;Δα为春季>夏季>秋冬,表明多重分形程度在春季最强,夏季次之,秋冬季最弱,可能与港口特殊的地理位置和气候条件有关.研究显示,在构建港口ρ（O₃）的预测模型时,需要考虑不同的时间尺度、不同气象条件下ρ（O₃）与ρ（NO₂）、ρ（NO_x）相关性的多重分形特征的差异性.      

中国重点城市大气污染与健康风险的时空分布特征

基于中国168个大气污染防治重点城市2015～2020年的5种污染物浓度监测数据,利用MAKESENS模型和综合风险指数(ARI),定量分析全国与6大城市群的大气污染总健康风险的时空分布特征.结果表明：(1)中国重点城市PM_2.5污染最严重,仅15%的城市PM_2.5浓度6 a均值达到了国家二级标准,NO₂次之,77%的城市NO₂浓度6 a均值达到了国家二级标准,京津冀和汾渭平原城市群空气污染最严重,PM_2.5、 SO₂、 CO和NO₂浓度6 a均值高于其他城市群;(2)中国重点城市PM_2.5、 SO₂、 CO和NO₂浓度呈下降趋势,除成渝城市群外,其余地区O₃浓度呈上升趋势;京津冀和汾渭平原城市群SO₂浓度下降最显著;(3)中国重点城市大气污染健康风险总体呈下降趋势,2017～2018年出现急剧下降,暴露在极高风险下的人口从1...     

基于熵权法的汾渭平原城市空气质量模糊综合评价

为了促进科学减排、精准防治大气污染,选取PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO、NO₂、O₃作为评价因子,通过熵权法建立污染因子权重集,以扩展后的环境空气质量标准为基础,通过计算各评价因子的隶属度,对汾渭平原11个城市不同季节的环境空气质量进行模糊综合评价,得出各城市的大气污染水平及季节变化特征。结果表明:该地区各城市空气质量受季节影响变化大,春、夏、秋季空气质量明显优于冬季,PM_2.5、PM₁₀、SO₂、O₃为主要污染物,评价结果可客观全面地反映该地区不同季节环境空气质量状况。     

基于在线监测的2015年中国火电排放清单

伴随着超低排放技术在中国火电行业的广泛应用,中国火电行业排放水平已发生了显著变化.故现有火电排放清单排放因子和排放量等无法反映当前火电污染物排放提标情况.基于全国火电在线监测（CEMS）、环境统计和排污许可等数据,提出一种自下而上逐企业建立中国火电行业排放清单的方法.与传统方法相比较,该方法的特点是更加全面的考虑了火电行业超低技术,实际排放浓度与活动水平等综合因素.作为实例,本文基于所提出的火电行业排放清单的方法计算了新的2015年中国火电行业排放清单（HPEC）.结果表明2015年全国火电厂SO₂、NO_x和烟尘平均排放浓度范围分别为7.88~208.57、40.33~238.2和5.86~53.93mg/m³.北京、上海火电排放基本达到《煤电节能减排升级与改造行动计划（2014~2020年）》制定的超低改造目标;绝大部分的省份SO₂、NO_x在线监测均值小于排污许可执行标准均值.中国燃煤机组的SO₂、NO_x、烟尘排放因子平均值分别为0.67、0.76、0.16g/kg（以入炉煤计）.全国火电CO、VOCs、NO_x、SO₂、PM₁₀、PM_2.5总排放量分别为403.87、10.73、122.94、146.68、28.72和22.80万t/a,平均排放绩效值分别为1.06、0.03、0.32、0.39、0.08、0.06g/（kW×h）.     

2017年汾渭平原东部大气颗粒物污染特征分析

高度集中的煤炭产业和繁忙的交通运输使得汾渭平原成为全国污染最严重的地区之一.利用中国环境监测总站发布的大气环境监测资料,以统计的方法分析了2017年汾渭平原东部三门峡市、运城市、渭南市、洛阳市的颗粒物质量浓度演变特征,并与北京市开展对比分析.结果表明:①2017年汾渭平原东部颗粒物污染形势较为严峻,ρ（PM_2.5）年均值范围为61~75 μg/m3,高于北京市（58 μg/m3）,ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）范围为0.47~0.57,远低于北京市的0.66,说明汾渭平原东部一次颗粒物的贡献更为显著.②与北京市相比,汾渭平原东部重污染有效时数较长,在三门峡市、运城市、渭南市和洛阳市出现PM_2.5重度及以上污染过程的时数分别占全年总时数的6.56%、8.91%、9.23%和9.10%.但由于汾渭平原东部重污染期间颗粒物质量浓度较北京市低,因此造成汾渭平原东部和北京市重度及以上污染过程中颗粒物质量浓度平均值在颗粒物质量浓度年均值中占比基本相同.③汾渭平原东部颗粒物质量浓度的周变化特征与北京市有显著区别.④重污染期间,汾渭平原东部ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）的日变化特征与ρ（SO₂）相同,均呈白天高、夜间低的特征,而北京市ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）的日变化特征与ρ（SO₂）相反,呈白天低、夜间高的特征,说明汾渭平原东部特殊的能源结构、边界层动力演变和局地环流造成高架点源对重污染期间污染物质量浓度的影响较显著.研究显示,汾渭平原东部应该加强重污染期间高架点源的管控.      

新冠疫情严控期间南京市空气质量

为研究2020年初新冠疫情严控措施对南京市空气质量的影响,选取1月25日~2月10日（疫情严控期）南京及周边省会城市空气质量监测数据,与5a同期数据进行对比,分析时空分布特征.结果表明,疫情停工期间,降水量同比下降,大气扩散条件为近5a较差水平,但除O₃浓度不降反升外,其他主要污染物PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO浓度均达近5a最低值,分别为36,44,5,22μg/m³和1.1mg/m³.通过推算疫情停工期间本地减排措施的“净环境效益”,严控使得PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO分别下降了41.7%、45.3%、14.3%、43.5%、18.2%,O₃浓度上升了4.8%.从空间上分析,南京市SO₂浓度及其同比降幅在长三角省会城市内排名第1,其他污染物改善情况处于中等水平.从日变化可知,PM_2.5和PM₁₀日变化由双峰型变为单峰型,夜间未出现次峰值.O₃夜间浓度明显升高,原因是交通源的大幅削减使NO对O₃的滴定反应降低,而白天O₃浓度峰值取决于VOCs和NO_x的减排比例.     

洲际传输对我国对流层臭氧影响的数值模拟

采用MOZART-4模式并引入在线源追踪方法量化分析北美和欧洲对我国对流层臭氧（O₃）的贡献,整体来说模拟值能较好地与观测值对应.结果表明,北美和欧洲对流层对我国近地层O₃贡献较低,夏季体积分数分别为0.3×10^-9和0.6×10^-9;冬季略高,均为0.9×10^-9.北美对我国自由对流层O₃贡献较高,不同季节体积分数峰值均超过3.8×10^-9,而欧洲对我国自由对流层的贡献在夏季最高可达7.3×10^-9.呈现以上特征的原因是虽然冬季弱光照条件不利于O₃生成,但东亚的下沉气流能增加北美和欧洲对我国近地层O₃的贡献;夏季北美和欧洲对流层内O₃的生成量大幅增加,但地中海沿岸的下沉气流能减少北美和欧洲大陆西岸对中国O₃的贡献而对欧洲整体影响较弱.此外中国地表的上升气流也会减少北美和欧洲对中国近地层O₃的贡献.HYSPLIT模拟的输送路径表明冬季由于下沉气流的影响,北美近地层气团难以传输至我国,而自由对流层有13条轨迹到达我国;此时欧洲在东亚下沉气流作用下不同高度均有较多轨迹到达我国.夏季受地中海下沉气流影响北美没有到达中国的轨迹,欧洲到达我国的轨迹同样为一年中最少.     

深圳市冬季夜间大气中N2O5污染特征

于2022年1月2~17日在深圳进行了为期15d的观测,基于化学电离飞行时间质谱仪器（ToF-CIMS）对气态N₂O₅和HNO₃进行了现场测量.冬季N₂O₅的夜间平均浓度为（174.3±262.0）×10^-12,最高可达到4535.1×10^-12.较高的N₂O₅反应活性表明夜间化学活动活跃,τ（N₂O₅）^-1平均值在8.3×10^-2s^-1,通过N₂O₅非均相水解反应形成的硝酸盐潜力大.通过对NO、NO₂、O₃和pNO₃^-的同步测量,量化表征了深圳市冬季夜间活性氮的化学行为;此外,通过奇数氧的收支分析发现,夜间HNO₃和pNO₃^-占据了O_x的主要成分且当（HNO₃+ pNO₃^-）系数为1.5时收支闭合,这表明N₂O₅的非均相水解是冬季夜间O_x去除的关键机制.     

基于OMI数据的新冠疫情影响下福建省臭氧敏感性变化

基于OMI卫星数据,利用臭氧敏感性指示剂法研究了福建省及其九地市在COVID-19疫情影响下不同时间阶段大气臭氧敏感性特征以及不同情景下敏感性的变化规律.结果表明,在疫情前,福建省的大气臭氧生成控制区面积占比情况为VOC_S控制区占46.5%、协同控制区占25.0%、NO_x控制区占28.5%,以VOCs控制区为主,其中厦门市占比最高,南平市最低;在严控期,VOC_S控制区占29.5%、协同控制区占21.1%、NO_x控制区面积占49.4%,以NO_x控制区为主,其中宁德市占比最高,莆田市最低;在平稳期,VOC_S控制区占23.1%、协同控制区占29.1%、NO_x控制区占47.8%,以NO_x控制区为主,其中南平市占比最高,厦门市最低.与疫情前相比,严控期厦门市VOC_S控制区面积占比减少最多（38.1%）、最少的是三明市（7.9%）;从转化结果来看,第一类城市包括莆田市、泉州市、厦门市,敏感区变化受前体物HCHO、NO₂共同影响,而第二类城市主要受NO₂柱浓度变化影响.因此,第一类城市臭氧调控更加复杂.     

基于OMI数据的中国中东部臭氧及前体物的时空分布

基于OMI卫星资料,分析了2005—2014年中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)、对流层NO₂柱浓度及甲醛总柱浓度的时空演变趋势及相互关系. 结果表明:近10年来,中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)呈上升趋势,2005年及2014年分别为60.64、69.43 μg/m3,年均增长率为1.6%;对流层低层ρ(O₃)增长的区域面积不断扩大,部分地区增长超23 μg/m3;呈春夏季高,冬季最低的分布趋势. 2005—2012年,对流层NO₂柱浓度呈上升趋势,2005年及2012年分别为4.41×1015、5.90×1015 mol/cm2,年均增长率为4.8%;2012年后呈下降趋势,下降的区域面积逐步扩大,部分地区降低约 15×1014 mol/cm2;呈冬季最高、夏季最低的分布特征;2005—2010年甲醛总柱浓度呈上升趋势,2005年及2010年分别为9.74×1015、1.59×1016 mol/cm2,年均增长率为12.6%,2010年后呈下降趋势;呈夏季最高、冬季最低的分布特征;甲醛总柱浓度增长的区域面积逐渐扩大. 利用甲醛与NO₂柱浓度比值探讨臭氧控制区的空间分布特征,表明鲁豫晋、京津冀、长三角及珠三角地区中心城市属于VOCs控制区,周围城市属于VOCs-NO_x协同控制区,其他地区属于NO_x控制区.      

四川盆地大气氨与氮氧化物排放对细颗粒物污染的影响及减排潜力

基于IASI、OMI与TROPOMI卫星数据识别了2008~2019年四川盆地氨与氮氧化物柱浓度的变化趋势,并进一步采用空气质量模型CMAQ对2019年冬季四川盆地氨排放的大气环境影响进行了研究,评估了氨与氮氧化物单独减排及氨与氮氧化物协同减排情景下对四川盆地颗粒物污染的影响.结果表明：2008~2012年四川盆地氮氧化物排放逐年升高随后在2013~2019年迅速下降,而氨柱浓度在2008~2013年期间较为稳定,自2014年起迅速增长.四川盆地氨排放的高值区主要集中在人为活动强烈的成都及周边地区和川南城市群以及农业源氨排放主导的川西北地区.铵根离子在川南城市群的PM_2.5当中占比高达11.4%,而对川西地区城市的PM_2.5贡献较低.敏感性实验结果表明,氨与氮氧化物协同减排50%能有效降低大气中硝酸铵与硫酸铵的浓度,从而减少细颗粒物污染,改善四川盆地区域环境空气质量.     

Fenton/CaO调理污泥与生物质成型燃料燃烧污染物排放

针对Fenton/CaO调理后的市政污泥与稻壳混合成型燃料燃烧后烟气中SO₂和NO_x排放进行研究,分析了掺混比、温度和Fenton/CaO剂量对于SO₂和NO_x排放的影响规律.结果表明,污泥混合燃料中稻壳添加量增多,燃烧排放的SO₂和NO_x量逐渐下降,燃料硫转化率先降后升,燃料氮转化率上升;随着炉内温度的升高,污泥混合成型燃料燃烧排放的SO₂和NO_x量也将有所增加,燃料氮硫转化率也保持上升的趋势.经过Fenton/CaO调理后的混合成型燃料燃烧SO₂产生量与未经调理污泥燃烧SO₂排放量相比,低了近3.5倍,而NO_x生成量相对下降了1.3倍左右.经分析,调理污泥SS2与50%的稻壳在800℃温度下混合燃烧污染物排放性能最佳.     

上海市PM2.5和臭氧复合污染期多路径减排效果评估

为探究大气PM_2.5和臭氧(O₃)复合污染期间的污染物浓度削峰方案,以上海市2018年4月27—30日PM_2.5和O₃复合污染时段为研究对象,结合区域多尺度空气质量模型(CMAQ模型),建立上海市O₃日最大8小时滑动平均值(MDA8 O₃)以及PM_2.5浓度与人为源排放的NO_x和VOCs之间的响应关系,获得了EKMA (empirical kinetics modeling approach,经验动力学建模方法)曲线.在此基础上,探讨上海市MDA8 O₃和PM_2.5对前体物排放的敏感性,并进一步量化了本地减排、提前减排和区域减排等不同情景下PM_2.5和MDA8 O₃的浓度变化.结果表明：(1)上海市PM_2.5和O₃复合污染期间MDA8 O₃的峰值率(PR)为0....