天津城区春季大气气溶胶消光特性研究

利用天津大气边界层观测站2011年4月1日~5月10日气溶胶散射系数、吸收系数、PM2.5质量浓度、大气能见度和常规气象观测数据,分析了气溶胶散射系数和吸收系数的变化特征,以及气溶胶消光系数与PM2.5质量浓度和大气能见度的关系,并对两种方法计算的消光系数进行了比较.结果表明,观测期间天津城区气溶胶散射系数为369.93 Mm-1,对大气消光贡献为86.7%,气溶胶吸收系数为36.32 Mm-1,对大气消光贡献为8.5%,单次散射反照率为0.91;气溶胶散射系数和吸收系数的日变化特征具有明显的双峰结构,对应于早晚交通高峰;不同天气类型下其日分布特征存在较大差异,霾日散射系数和吸收系数最高,沙尘日和降水日次之,晴日最低;气溶胶散射系数和吸收系数与PM2.5质量浓度呈线性正相关,与大气能见度呈指数负相关,观测期间气溶胶质量散射效率均值为2.95m2/g;采用Koschmieder’s公式反算能见度获得的大气消光系数,与通过测量气溶胶散射系数、气溶胶吸收系数、气体散射系数和气体吸收系数等分量加和获得的消光系数相比一致性较好,高相对湿度天气下能见度反算值高于各系数加和值.     

南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

利用2015年1月气溶胶散射和吸收系数、PM_2.5质量浓度、大气能见度以及常规气象观测数据,分析了南京冬季大气气溶胶散射系数与吸收系数的变化特征,给出了散射系数与吸收系数对大气消光的贡献,以及能见度与PM_2.5质量浓度和相对湿度的关系.结果表明,观测期间南京大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm^-1和(24.5±14.3) Mm^-1,对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%,表明大气消光主要贡献来自于气溶胶的散射.散射系数与PM_2.5相关性较好(R²=0.91),能见度随PM_2.5质量浓度呈指数下降,也与相对湿度保持一定负相关性.能见度均值为4.3km,且连续出现能见度不足2km的低能见度天气,霾天气下消光系数和PM_2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm^-1和358 μg/m³,霾天气下能见度的降低来自颗粒物与相对湿度的共同影响.     

浙江金华秋季干气溶胶中主要化学组分的消光贡献解析

造成雾霾事件的主要原因是高浓度的大气细颗粒物污染.为了深入研究大气细颗粒物的消光来源,本研究采用高时间分辨率气溶胶观测仪器获得了浙江金华秋季PM1主要化学组分浓度及干气溶胶吸收系数和散射系数演变情况.结合有机气溶胶正矩阵因子解析模型(PMF)和多元线性回归方法,建立了拟合优度很高(R2=0.977)的细颗粒物中主要化学组分与干气溶胶消光系数间的定量关系模型.结果表明,观测期间消光贡献最大的是硫酸铵,贡献率为35.1%;其次是硝酸铵,贡献率为26.7%;二次有机气溶胶(SOA)、生物质燃烧有机气溶胶(BBOA)、黑碳(BC)及氯化铵的消光贡献率分别为14.3%、11.2%、8.7%、4.0%.在一些特定污染时段,BBOA具有最大的消光贡献,是导致此时大气能见度大幅度衰减的首要因子.     

成都市冬季大气消光系数及其组成的特征研究

由于气溶胶吸湿增长的复杂性和不确定性,大气消光的演化机理至今尚不十分清晰.为此,利用成都市2017年12月浊度仪和黑碳仪的逐时观测资料,结合同时次的环境气象监测数据,系统研究了该区域冬季对应550 nm大气消光系数及其组成的特征.结果表明:①观测期间大气消光系数为(1173.42±641.21) Mm~(-1),其中"干"气溶胶散射系数、"干"气溶胶吸收系数、干洁大气散射系数、气态污染物吸收系数和气溶胶吸湿性消光系数对其平均贡献率分别是53.02%、6.54%、1.50%、1.65%和37.29%.②大气消光系数、"干"气溶胶散射系数和气溶胶吸湿性消光系数的日变化为"单峰单谷型",而"干"气溶胶吸收系数和气态污染物吸收系数的日变化则分别表现为"单谷型"和"双峰双谷型".③明确了单位质量大气消光系数及其组成随相对湿度的变化特征,并就其各自成因进行了分析.     

天津市冬季颗粒物化学组成及其消光特征

于2013年冬季在天津大气边界层观测站利用Andersen撞击式采样器采集了26 d的颗粒物样品,并进行化学组分分析,同步观测颗粒物吸收系数、数浓度、能见度及其他气象要素. 对比分析了污染日和清洁日颗粒物质量浓度及其化学组成的粒径分布特征,在此基础上,利用Mie模型计算外混、内混、“核-壳” 3种混合态假设下颗粒物的消光系数、散射系数和吸收系数. 与实测吸收系数的比较可知,颗粒物的混合态可能更加接近“核-壳”态. “核-壳”态假设下颗粒物平均消光系数模拟值为(517.44±308.42)Mm-1,其中污染日平均值为(668.39±307.30)Mm-1,清洁日为(275.91±37.90)Mm-1,相对湿度对颗粒物的消光系数有显著影响. 污染日颗粒物中OM(有机质)、(NH₄)₂SO₄、NH₄NO₃、EC和其他物质对消光系数的贡献率分别为30.4%、25.5%、17.7%、8.1%和18.3%,清洁日分别为49.8%、11.0%、7.2%、10.6%和21.4%. PM_0.4~1.1、PM>1.1~2.1、PM>2.1~10的消光系数贡献率分别为69.6%±6.7%、13.9%±3.3%和16.5%±6.4%. 污染日高浓度的细粒子是导致能见度下降的主要原因,其中亚微米颗粒物对消光占据主导地位,(NH₄)₂SO₄、NH₄NO₃、OM是主要的消光化学组分.      

天津市颗粒物散射消光特征及化学组分贡献研究

为研究天津大气颗粒物光学特征及不同化学成分贡献水平,对颗粒物散射系数进行了在线观测,同时对全年1,4,7,10 4个典型月份进行PM2.5采样,并分析其化学成分.观测发现,天津市散射消光系数表现为秋、冬季高,春、夏季低,冬季PM2.5的干散射效率最高,为5.18m2/g.当风速大于3m/s时,对污染物的清除扩散作用较为明显,散射系数较低;相对湿度较高时,其对散射系数的增长作用显著.多元线性回归分析结果表明,天津市细颗粒中有机碳和硫酸盐是影响天津市能见度的主要组分.根据IMPROVE法核算化学组分对散射消光的贡献,得出有机物的贡献最大,为38.51%.     

杭州大气颗粒物散射消光特性及霾天气污染特征

2011年7月~2012年6月期间,对大气散射系数、颗粒物浓度及气象因子进行同步观测,以评估颗粒物散射消光对杭州市大气能见度的影响.结果表明,杭州市大气颗粒物散射系数日均值变化范围为108.4~1 098.1 Mm-1,年均值为428.62Mm-1±200.2 Mm-1.散射系数呈明显的季节变化,秋冬高,夏季低.日变化呈典型的双峰型,早峰出现在08:00,晚峰出现在21:00.PM2.5和PM10的散射效率分别为7.6 m2·g-1和4.4 m2·g-1,颗粒物散射消光占总消光比例的90.2%.灰霾和重度灰霾天气下,散射系数分别为684.4 Mm-1±218.1 Mm-1和1 095.4 Mm-1±397.7 Mm-1,达到非霾天气的2.6和4.2倍,表明颗粒物散射消光作用是导致杭州市大气能见度下降和灰霾天气发生的主要因素.     

南京北郊冬春季大气能见度影响因子贡献研究

为研究南京北郊气象要素以及气溶胶对大气能见度的影响,利用2014年1~5月的能见度、相对湿度、温度、颗粒物浓度及其化学成分等观测数据,探讨了气溶胶不同化学组分对消光系数的贡献,提出了该地区能见度基于不同参数的拟合方案.结果表明,观测期间平均能见度为(5.78±3.64)km,能见度与相对湿度、PM_(2.5)存在明显的负相关,相关系数分别为-0.66、-0.48.冬季平均消光系数为(398.72±219.88)Mm~(-1),Organic、NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和EC对消光的贡献率分别为38.81%、27.81%、23.95%和7.15%;春季平均消光系数为(248.36±78.42)Mm~(-1),Orgamic、NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和EC对消光的贡献率分别为31.59%、24.36%、32.63%和8.64%.对比不同的能见度拟合方案时,基于颗粒物成分的能见度拟合方案优于基于散射系数的.不同相对湿度区间内PM_(2.5)对能见度的影响程度不同,基于PM_(2.5)、相对湿度和温度的能见度拟合方案说明:低相对湿度的条件下,PM_(2.5)对能见度的影响较大;随相对湿度增大,相对湿度成为更为重要的影响因子.     

南京北郊能见度变化中二次无机盐消光的重要作用

利用2013年5月~2014年5月的能见度和大气气溶胶化学组分资料,分析南京北郊能见度变化特征、气溶胶化学组分与能见度变化的关联及其对大气消光的贡献,识别在能见度变化中二次无机盐消光的重要作用.结果表明,观测期间平均能见度为(6.78±3.68)km,能见度存在显著的季节变化.粒径小于2.1μm的细粒子对能见度降低有较大影响,SO2-4、NO-3、NH+4和OC是细粒子主要成分,其中二次无机离子对重霾日能见度恶化具有重要贡献.利用修正的IMPROVE方程重建观测期间消光系数,均值为(527.2±295.2)Mm-1,PM2.1化学组分中硫酸铵、硝酸铵以及有机物对消光系数贡献最大,达到80.6%.尽管在清洁日(VR10 km)有机物的消光贡献高达43.51%,但随着能见度降低,有机物消光贡献减少,二次无机盐组分消光贡献增加,在低能见度的重霾日(VR5 km)二次无机盐消光贡献达到58.96%,表明二次无机盐消光对能见度恶化具有重要作用.     

西安泾河夏季黑碳气溶胶及其吸收特性的观测研究

为研究西安泾河夏季黑碳气溶胶及其吸收特性,利用2011年夏季西安远郊泾河大气成分站观测的黑碳气溶胶浓度、颗粒物质量浓度、探空资料、地面气象资料,计算边界层顶高度、气溶胶吸收系数、大气消光系数,导出单次散射反照率,并对其进行分析讨论.结果表明:西安夏季黑碳气溶胶浓度为6.07μg/m3;黑碳气溶胶占颗粒物质量浓度PM1.0比值为21.9%,黑碳气溶胶与颗粒物质量浓度PM1.0、PM2.5、PM10相关系数分别为0.69、0.85、0.91;黑碳气溶胶浓度受城市边界层顶高度影响,风向、风速对泾河黑碳气溶胶的堆积输送有不同作用;气溶胶吸收系数和大气消光系数日变化显著,气溶胶吸收系数占大气消光系数比值范围在12%~30%;季单次散射反照率平均值为0.76,变化范围在0.70~0.84.     

2010年1月北京城区大气消光系数重建及其贡献因子

于2010年1月1～31日在北京城区每天采集PM2.5样品.利用热光碳分析仪、离子色谱和X荧光光谱仪分别分析样品中有机碳/元素碳、水溶性离子和土壤元素,同步收集了大气散射系数(bsp)、吸收系数(bap)和气象数据.利用IMPROVE方程重建大气消光系数,并与实测大气消光系数进行对比.结果发现,PM2.5日均值质量浓度为(144.3±89.1)μg.m-3,实测值bap、bsp和消光系数(bext)分别为(67.4±54.3)、(328.5±353.8)和(395.9±405.2)Mm-1.IMPROVE方程适用于观测期间北京大气消光系数的解析.观测期间计算值b’ext均值为(611±503)Mm-1,(NH4)2SO4、NH4NO3、OM、EC和FS对b’ext的贡献分别为24.6%、11.6%、45.5%、11.9%和6.4%.     

北京地区大气消光特征及参数化研究

为了研究大气消光系数的特征及规律,从2013~2014年在北京地区对大气能见度、气溶胶质量浓度、气溶胶散射系数、黑碳质量浓度、反应性气体以及气象要素开展了系统加强观测,并对已发表的气溶胶光散射吸湿增长因子[f(RH)]拟合方案进行了对比,系统分析了大气消光特征和影响大气消光能力的关键因子,最终建立了大气消光系数参数化模型,探讨不同季节、不同污染条件下参数化方案的特征.结果表明,气溶胶散射作用占环境总消光作用的94%以上,在夏秋季,相对湿度可以使气溶胶的散射能力提升70%~80%.包含气溶胶质量浓度和相对湿度两个因子的参数化模型,可以较好地体现出气溶胶和相对湿度对大气消光系数的影响机制,以及消光能力的季节差异.     

Source apportionment of PM2.5 light extinction in an urban atmosphere in China

Haze in China is primarily caused by high pollution of atmospheric fine particulates (PM_2.5). However, the detailed source structures of PM_2.5 light extinction have not been well established, especially for the roles of various organic aerosols, which makes haze management lack specified targets. This study obtained the mass concentrations of the chemical compositions and the light extinction coefficients of fine particles in the winter in Dongguan, Guangdong Province, using high time resolution aerosol observation instruments. We combined the positive matrix factor (PMF) analysis model of organic aerosols and the multiple linear regression method to establish a quantitative relationship model between the main chemical components, in particular the different sources of organic aerosols and the extinction coefficients of fine particles with a high goodness of fit (R² = 0.953). The results show that the contribution rates of ammonium sulphate, ammonium nitrate, biomass burning organic aerosol (BBOA), secondary organic aerosol (SOA) and black carbon (BC) were 48.1%, 20.7%, 15.0%, 10.6%, and 5.6%, respectively. It can be seen that the contribution of the secondary aerosols is much higher than that of the primary aerosols (79.4% versus 20.6%) and are a major factor in the visibility decline. BBOA is found to have a high visibility destroying potential, with a high mass extinction coefficient, and was the largest contributor during some high pollution periods. A more detailed analysis indicates that the contribution of the enhanced absorption caused by BC mixing state was approximately 37.7% of the total particle absorption and should not be neglected.     

北京市冬春季大气颗粒物的粒径分布及消光作用

2004年1─5月,在北京市区连续监测了大气环境中ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5),ρ(PM₁)和ρ(TSP),以及大气能见度、地面气象要素.结果表明:春节期间颗粒物中细粒子所占的比例较高,ρ(PM₁)/ρ(PM_2.5)为0.81,ρ(PM10)/ρ(TSP)为0.61;而沙尘期其值分别为0.55和0.28.不同粒径的颗粒物质量浓度均呈在明显日变化,其夜间浓度峰值高于早晨交通繁忙时段.根据经验公式,将大气能见度换算为大气消光系数,并导出颗粒物消光系数.结果表明:颗粒物消光系数与颗粒物质量浓度呈显著正相关.进一步定义了颗粒物质量浓度消光比(CE_P),用来表征颗粒物的污染特征.统计分析结果表明:当CE_P<103时,颗粒物质量浓度很低,PM_2.5所占比例较高,代表了有利于污染扩散的气象条件;当CE_P>167,颗粒物质量浓度高,但细粒子比(ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎)稳定在0.5～0.7,湿度也稳定在20%～50%,代表了不利于污染扩散的气象条件.      

Comparison of measurements of aerosol optical absorption by filter collection and a transmissometric method

Light-absorbing aerosol particles are present in the atmosphere all over the world, and they play an important role in the energy transfer to the atmosphere. The main substance causing light absorption in the atmosphere is graphitic (black) carbon, the major constituent of soot. It is generated at any kind of combustion, and in source regions soot particles are mostly mixed externally with other particles. After some time the soot particles may become attached to other particles, thus becoming mixed internally.Many methods for the determination of the light absorption by particles exists. The integrating plate technique offers a fast and reproducible way to determine light absorption coefficients of aerosol particles deposited on filters. Comparisons of this method with other determinations of light absorption coefficients have given partially agreement and partially disagreement. Therefore a comparison with an absolute method has been performed in order to determine possible inaccuracies.An externally mixed aerosol was made by independently generating a light-absorbing aerosol and a non-light-absorbing aerosol and mixing them such that within the measuring period coagulation was negligible. The light-absorbing aerosol was generated by a spark discharge between carbon electrodes. The sizes of the particles were small, usually more than 90% of the particle mass was below 50 nm. The non-absorbing was generated by a constant output atomizer.For small carbon particles the light extinction is dominated by the light absorption, therefore a measurement of the light extinction coefficient in a long path photometer provides an absolute method to determine the absorption coefficient.A comparison with the absorption coefficient determined simultaneously with the integrating plate method permits the estimation of the error. For pure carbon the light absorption coefficient determined by the integrating plate method is approximately 20% higher than the “true” value. For mixed aerosols the deviation depends on the mixing rate, but the integrating plate method always overestimates the light absorption coefficient.     

苏州市气溶胶消光特性及其对灰霾特征的影响

为研究气溶胶消光特性对城市灰霾特征及形成的影响机制,采用2010年1月─2013年12月4 a的苏州市逐时散射系数、能见度、颗粒物质量浓度以及风速、风向、气温、气压、相对湿度等数据,对该市气溶胶散射系数、消光特性及影响因子进行了研究. 结果表明:苏州市气溶胶散射系数为(301.1±251.3)Mm-1,日变化呈双峰型,早高峰出现在07:00─08:00,晚高峰出现在20:00─21:00;其年内变化呈夏季低、冬季高. 气溶胶散射系数与ρ(PM_2.5)的相关系数为0.77,高于与ρ(PM₁)和ρ(PM₁₀)的相关性,PM_2.5散射效率为6.08 m2/g. 气溶胶散射系数受风速、风向等气象要素的影响:风速<4 m/s时,气溶胶散射系数下降迅速;风速在4～6 m/s时,气溶胶散射系数随风速下降缓慢. 苏州市气溶胶单次散射反照率平均值为0.84,散射消光比平均值为0.79,说明该地区气溶胶消光以散射性气溶胶为主. 气溶胶散射消光、气溶胶吸收消光、空气分子散射消光、NO₂吸收消光分别占大气消光的82.33%、13.63%、2.72%和1.32%. 研究表明,对气溶胶散射消光贡献最大的非吸收性PM_2.5是苏州市能见度下降、灰霾增加的最重要原因.      

廊坊市夏季大气气溶胶消光特性及其来源

通过对廊坊市2016年5~9月的空气污染指标进行连续观测,分析了PM_2.5污染特征、消光特性,并进行来源解析及潜在污染区域分析.观测期间PM_2.5浓度为（43.82±28.68）μg/m,PM_2.5中SO₄^2-,NO₃^-,NH₄⁺,OC和EC分别占PM_2.5总质量的24.74%,22.98%,20.54%,8.79%和5.50%,各组分随着PM_2.5浓度增加而增加;气溶胶散射系数（Bsp）和吸收系数（Bap）分别为（294.54±257.35）,（16.05±9.14）Mm^-1,粗粒子（CM）对消光系数的贡献为11.12%,细颗粒子PM_2.5在大气消光中起主要作用,其中硝酸盐（32.23%）,硫酸盐（27.28%）和OM （20.56%）为最主要消光成分;PM_2.5主要来自工业（14.14%）、机动车（15.15%）、二次无机气溶胶（38.38%）、燃煤（22.22%）及扬尘和生物质燃烧（10.10%）,对消光系数的贡献分别为工业（1.32%）、机动车（17.25%）、二次气溶胶（55.57%）、燃煤（18.56%）,扬尘和生物质燃烧（7.32%）.后轨迹分析表明廊坊市以来自山东、河南的小尺度_,短距离和来自内蒙古东北部、中部的中短距离传输为主,占比接近80%,污染源的潜在分布区域主要是山东东北部、河南东部、山西东部、辽宁西南等地.     

鹤山气溶胶光学性质和单颗粒化学组分的研究

2014年10~11月在广东省鹤山大气超级站利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）、积分式浊度仪和黑碳仪在线观测了单颗粒气溶胶的化学组成与气溶胶光学特征.采用Art-2a分类法将单颗粒分为9类：有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（OC-Sulfate/Nitrate）、元素碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（EC-Sulfate/Nitrate）、元素碳有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（ECOC-Sulfate/Nitrate）、高分子有机碳颗粒（HOC）、海盐颗粒（Sea-salt）、硅酸盐颗粒（Si-rich）、左旋葡聚糖颗粒（Lev）、钾-硫酸盐/硝酸盐颗粒（K-Sulfate/Nitrate）、金属颗粒（Metal）.从清洁期到灰霾期气溶胶的吸收系数、散射系数和单次散射反照率（SSA）显著升高,气溶胶消光能力增强,同时EC-Sulfate/Nitrate颗粒占比从34.8%降至31%,OC-Sulfate/Nitrate颗粒从9.9%增加至23.6%,K-Sulfate/Nitrate二次颗粒从8.5%增加至14%,且灰霾期OC-Sulfate/Nitrate颗粒与硫酸盐、硝酸盐和铵盐的混合程度增强,因此老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒和二次组分颗粒对气溶胶消光系数的增加有重要贡献.在大气相对湿度从50%增加到70%以上的过程中,气溶胶散射系数和吸收系数升高,消光系数由326.1Mm^-1增加到362.9Mm^-1,SSA有所下降,PM_2.5质量消光效率由4.98增加到5.99,EC-Sulfate/Nitrate颗粒和K-Sulfate/Nitrate二次颗粒占比下降,而OC-Sulfate/Nitrate颗粒的占比由7.79%增加到14.29%,且OC-Sulfate/Nitrate颗粒中富含硫酸盐、硝酸盐和铵盐,表明高相对湿度下老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒数目增多对气溶胶消光系数的增强有重要影响.     

基于PMF的武汉市大气细颗粒物消光来源解析

利用武汉2020年7月(夏季)和10月(秋季)的在线观测数据,同时将颗粒物的光学参数和化学组分数据输入正定矩阵因子分解(PMF)源解析模型,对PM_2.5消光系数的源贡献进行定量解析.研究发现,对吸收系数贡献较大的源为机动车(66.3%)和工业源(14.2%),对散射系数贡献较大的源为以硝酸盐为主的二次无机盐Ⅰ(38.4%)和机动车(27.0%),光散射的源贡献率呈现出明显的季节变化,二次无机盐Ⅰ在夏季(14.6%)的贡献较秋季(47.4%)显著降低.消光系数源贡献方面,夏季机动车(37.2%)和以硫酸盐为主的二次无机盐Ⅱ(21.2%)对消光的贡献较大,而秋季主要的消光源为二次无机盐Ⅰ(44.7%)和机动车(26.7%).最后,还获取了几个重要源的波长吸收指数(AAE)值:机动车(0.96)、工业源(1.04)、扬尘(1.39)、生物质燃烧(2.24).