成都冬季PM2.5化学组分污染特征及来源解析

2017年1月1~20日在成都地区分昼夜对PM_(2.5)进行连续膜样品采集,并在实验室测定了其主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)的质量浓度.观测期间,PM_(2.5)的平均质量浓度为(127.1±59.9)μg·m~(-3);总水溶性离子的质量浓度为(56.5±25.7)μg·m~(-3),其中SO2-4、NO-3和NH+4是最主要的离子,质量浓度分别为(13.6±5.5)、(21.4±12.0)和(13.3±5.7)μg·m~(-3),一共占到了水溶性离子的85.6%;有机碳(OC)和元素碳(EC)的平均质量浓度分别为34.0μg·m~(-3)和6.1μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的26.8%和4.8%.昼夜污染对比显示,PM_(2.5)白天和夜晚质量浓度分别为(120.4±56.4)μg·m~(-3)和(133.8±64.0)μg·m~(-3),夜间污染更为严重.SO2-4、NO-3和NH+4白天浓度高于夜间,这与白天光照促进了二次离子的形成有关;而Cl-、K+、OC和EC浓度夜间明显升高,可能是受夜间煤和生物质燃烧排放增加的影响.通过对近年来成都冬季PM_(2.5)化学组分的研究进行文献总结和比较后发现,SO2-4浓度显著降低,从2010年的50.6μg·m~(-3)降低到2017年的13.6μg·m~(-3);而NO-3浓度变化不大,维持在20μg·m~(-3)左右.PM_(2.5)中离子酸碱平衡分析表明,成都冬季PM_(2.5)由于NH+4的相对过剩而呈现出碱性,与以往呈偏酸性结果存在差异.对成都冬季NO-3/SO2-4的比值进行计算,NO-3/SO2-4平均值为1.57,表明移动源对PM_(2.5)污染影响更大.OC与EC的相关性表明,白天和夜间OC与EC的相关系数分别为0.82和0.90(P0.01),OC与EC来源具有一致性.SOC估算结果显示,白天和夜间SOC浓度分别为8.5μg·m~(-3)和11.9μg·m~(-3),占到OC的28.1%和31.8%.K+/EC平均值为0.31,并且K+与OC之间相关系数为0.87(P0.01),说明生物质燃烧对成都冬季碳质气溶胶有一定影响.主成分分析表明,成都冬季PM_(2.5)主要来源于燃烧源(燃煤、生物质燃烧等)、二次无机污染源以及土壤和扬尘源,其贡献率分别为32.8%、34.5%和21.5%.     

城市地区PM_(2.5)周末效应的初步研究

本文利用2014年全国78个城市497个环境监测站的实时观测数据,分析了2014年颗粒物(PM_(2.5)和PM_(10)和污染气体(包括SO_2、NO_2、CO和O_3)的分布特征并初步探讨了城市地区周末与工作日PM_(2.5)浓度的变化规律。2014年78个城市PM_(2.5)年均浓度值为71.9μg·m~(-3),华北地区PM_(2.5)年均浓度值在80~120μg·m~(-3),长三角地区PM_(2.5)的年均值在40~60μg·m~(-3)。污染气体相对于颗粒物更多的受到当地排放的影响。发现典型城市地区如北京、上海、广州、成都和西安等存在周末污染物浓度比工作日低的"PM_(2.5)周末效应",其中北京的周末效应最明显,对北京的周末效应进行初步分析发现周末与工作日机动车排放的变化是导致北京周末效应的主要原因。     

“2+26”城市一次污染过程PM2.5化学组分和来源解析研究

"2+26"城市颗粒物污染严重,城市间相互影响显著,开展该区域大气颗粒物组分特征及来源解析的研究,能够为大气污染精细化管控及城市间协同控制提供科学支撑.本文对"2+26"城市2016年12月16—23日一次颗粒物污染过程中的PM_(2.5)组分数据进行了分析,使用空气质量模式CAMx-PSAT对PM_(2.5)的来源进行了解析.结果表明,本次污染过程中阳泉的PM_(2.5)最高日均浓度为137μg·m~(-3),达到中度污染;长治、太原和滨州的PM_(2.5)最高日均浓度分别为235、188、226μg·m~(-3),达到重度污染;其余城市的PM_(2.5)最高日均浓度值超过250μg·m~(-3),达到严重污染.PM_(2.5)中含量最多的4种组分为OC、NO~-_3、SO■、NH~+_4,平均占比分别为19.38%±4.37%、18.20%±3.14%、16.83%±3.55%、10.35%±1.64%,NO~-_3的占比高于SO■;Cl、Cd、Sn、Cu、Zn、As、Se、Pb和S元素的富集因子大于100,主要来自于人为排放,部分城市的Cd和As元素浓度超标,所有城市的Cr元素浓度均超标;各城市的OC/EC比值为4.96～11.60,说明有明显的二次有机颗粒物生成.模拟结果显示,PM_(2.5)本地排放贡献为10%～47%,外地贡献为15%～68%,"2+26"城市以外区域的贡献为14%～53%;民用源、工业源、农业源、交通源、电力源的贡献分别为43.70%±5.94%、29.29%±4.93%、9.68%±1.09%、9.19%±1.69%、6.27%±1.37%.本研究表明,针对颗粒物主要组分OC、NO~-_3、SO■、NH~+_4的前体物,开展民用源和工业源的减排及城市间的协同控制,才有可能达到理想的区域PM_(2.5)控制效果.     

陕南农村冬季PM_(2.5)主要化学组分特征

通过对陕南农村冬季PM_(2.5)采样分析,获得PM_(2.5)质量浓度及主要化学组分特征。PM_(2.5)平均质量浓度为89.5±42.0μg·m~(-3),超过国家二级标准。观测期间PM_(2.5)中OC、EC浓度平均值分别为16.0±6.9μg·m~(-3)和5.7±3.2μg·m~(-3),OC/EC平均比值为3.0±0.4。主要水溶性离子组分为NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+。粒子数浓度与表面积浓度峰值主要集中在0.5μm以下粒径段。PAHs、BeP和BaP平均质量浓度分别为48.9±10.9 ng·m~(-3)、3.0±0.9 ng·m~(-3)和1.2±0.7 ng·m~(-3),PAHs污染较严重,强致癌物BaP浓度超过国家环境空气质量标准年平均浓度限值。当地农村以石煤为主的能源结构及采用的燃烧方式是导致污染的重要因素。     

典型物流城市2016年冬季2次污染过程PM2.5污染特征及来源解析

为研究典型物流城市临沂市冬季重污染天气过程中PM_(2.5)化学组分特征,探讨污染成因,于2016年12月～2017年1月在6个采样点连续采集28 d的PM_(2.5)样品,并对其离子、元素、碳组分进行分析.采样期间PM_(2.5)质量浓度均值(145. 2±87. 8)μg·m~(-3),日均值超标率为82%; 2次污染过程中PM_(2.5)均值浓度分别为(187. 3±79. 8)μg·m~(-3)和(205. 3±92. 0)μg·m~(-3),为《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)年均二级标准的5. 4和5. 9倍.化学组分质量重构结果显示二次无机离子(SNA)是冬季PM_(2.5)的主要组分(所占质量分数为51. 2%),其次为有机物OM(23. 8%),再次为矿物尘MIN(12. 7%).结合污染过程中化学组分的变化趋势和累积速率发现,第1个污染过程中SNA和OM是引起PM_(2.5)浓度增加的原因之一,第2个污染过程中SNA是导致污染的主因,硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)和OC/EC比值的日均变化趋势进一步验证了该结论. PMF源解析结果表明,临沂市冬季大气PM_(2.5)的首要源类为二次颗粒物和生物质燃烧混合源(分担率50. 0%),其次为燃煤源(16. 8%)、机动车(12. 9%)和城市扬尘(10. 0%),再次为工业源(5. 3%)和土壤尘(5. 0%). 2次污染过程中二次颗粒物的贡献较之冬季平均有明显增加,说明不利气象条件下二次颗粒物的生成、累积是导致重污染期形成的主因.     

长沙市秋季PM2.5中水溶性离子特征及其来源解析

为探究长沙市秋季PM_(2.5)水溶性无机离子组成特征和来源,于2017年9月～11月在长沙城区连续采集大气颗粒物PM_(2.5)样品共85个,并用离子色谱仪分析样品中的9种水溶性无机离子(F~-、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、NH_4~+)。结果表明,长沙市秋季PM_(2.5)质量浓度的平均值为56. 3±39. 6μg/m~3,总水溶性无机离子质量浓度平均值为29. 47±19. 10μg/m~3,占PM_(2.5)的52. 3%,其中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+是PM_(2.5)中最主要的离子成分。霾天PM_(2.5)平均质量浓度约是清洁天的3倍,NO_3~-、NH_4~+、K~+、Cl~-四种离子的快速增长对霾天PM_(2.5)中离子的贡献最大。由PMF模型解析可知,秋季大气PM_(2.5)主要来源于机动车尾气和燃煤源,而扬尘、生物质燃烧源、工业源和海盐的贡献不到30%。长沙市秋季大气污染呈现机动车尾气等移动源和燃煤等固定源的混合型污染为主。     

南京江北新区冬季PM2.5中化学组分的昼夜变化特征及其来源解析

为更好地了解南京江北新区大气气溶胶中水溶性离子的昼夜变化特征,冬季连续采集了2个月的PM_(2.5)样品,研究其水溶性离子昼夜变化特征及来源解析.结果表明,观测期间水溶性离子质量浓度变化范围为17. 07～168. 43μg·m~(-3),均值为(59. 01±30. 75)μg·m~(-3),且白天的水溶性离子平均质量浓度高于夜晚. NO_3~-和NH_4~+的浓度占离子总浓度的比值在夜晚偏高,而SO_4~(2-)和Cl~-则在白天偏高. SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+(SNA)是南京市PM_(2.5)中最重要的水溶性离子,其质量浓度在污染天要高于清洁天.白天和夜晚的阴阳离子平衡比值(AE/CE)大于1,说明PM_(2.5)呈酸性.相关性分析显示NH_4~+与NO_3~-、SO_4~(2-)之间具有显著的线性相关性,其在PM_(2.5)中主要是以NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4结合方式存在. PMF源解析进一步表明南京江北新区冬季大气PM_(2.5)中水溶性离子主要来源于机动车排放、化石燃料燃烧、生物质燃烧和扬尘等.     

扬州市PM2.5中重金属来源及潜在健康风险评估

本研究利用正定矩阵因子分解模型(PMF)-健康风险评价模型(HMHR)探究了扬州市细颗粒物(PM_(2.5))中重金属污染来源及不同污染源对重金属潜在健康风险值的贡献.结果表明,各重金属全年浓度均值为Pb(64. 4 ng·m~(-3)) Cr(25. 24ng·m~(-3)) As(6. 36 ng·m~(-3)) Ni(5. 36 ng·m~(-3)) Cd(3. 34 ng·m~(-3)) Co(1. 21 ng·m~(-3));各污染源对PM_(2.5)贡献分别为二次源(37. 7%)燃煤源(19. 4%)扬尘(17. 5%)机动车(16. 9%)建筑尘(5. 2%)工业源(3. 4%). As主要源于燃煤、机动车和扬尘; Co主要源于工业源;燃煤源对Pb的浓度贡献较高;工业源对Ni、Cd含量的贡献最高.不同污染源的健康风险依次为扬尘源、燃煤源、机动车、工业源、建筑尘.扬尘源和燃煤源的潜在健康风险较其他污染源为高,与其源谱中重金属元素占比较大且对PM_(2.5)贡献浓度较高有关.     

冬季PM_(2.5)中含碳气溶胶的污染特征——长江三角洲地区一次区域重污染过程分析

2015年1月16~26日长江三角洲(以下简称长三角)地区出现了一次持续区域性重污染过程,为研究重污染过程期间含碳气溶胶的区域分布特征及其来源.使用中流量采样器分别对南京、苏州和临安1月13~28日PM2.5进行了连续采样,并使用Model 2001A热/光碳分析仪分析了样品中的有机碳(OC)和元素碳(EC)含量.结果表明:长江三角洲地区冬季重污染过程中以PM_(2.5)污染为主,南京、苏州、临安PM_(2.5)的平均浓度分别为176.84,176.65,158.07μg/m~3,是清洁天的1.91、2.01和2.97倍.含碳气溶胶是PM_(2.5)的重要组成部分,总碳(TC,TC=OC+EC)占PM_(2.5)的比例分别为南京(18%)、苏州(21%)、临安(23%).轻度污染天和中/重度污染天,长三角地区PM_(2.5)中OC的平均浓度分别为20.75,32.64μg/m~3,为清洁天的1.66和2.61倍;EC的平均浓度分别为5.41,8.87μg/m~3,为清洁天的2.06和3.37倍.污染过程中不同碳组分的变化特征不同.一次有机碳(POC)、二次有机碳(SOC)、焦炭(Char-EC)的浓度随着污染程度的加剧而不断上升;烟炱(Soot-EC)随着污染程度变化较小.4个采样时段中,OC、EC浓度峰值出现于15:00~20:40时段.污染期间,长三角地区含碳气溶胶的主要来源为燃煤和机动车尾气,同时还有部分生物质燃烧源的影响,柴油车尾气的影响较弱.清洁天,影响长三角地区的气团主要来自于海洋上空,气团较为清洁,碳气溶胶来源简单;污染天气团主要来自于我国西北地区及长三角周边省份,受到外来输送与本地源排放的影响,使得碳气溶胶来源变得相对复杂.     

兰州大气细颗粒物中多环芳烃污染特征及来源分析

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是环境空气中一类重要的有毒化合物,为探究兰州市大气细颗粒物(fine particulate matter,PM_(2.5))中PAHs的污染特征,于2012年冬季和2013年夏季采集兰州市PM_(2.5)样品共60个,并进行了GC/MS分析.结果表明,16种PAHs的冬、夏季平均总质量浓度分别为(191.79±88.29)ng·m~(-3)和(8.94±4.34)ng·m~(-3),冬季污染程度明显严重;降雪是导致兰州冬季大气PM_(2.5)中PAHs质量浓度降低最主要的气象因素;冬、夏季PAHs的环数分布均以4环比例最大,分别为51.40%和49.94%,5~6环比例夏季41.04%,高于冬季24.94%,2~3环比例冬季23.67%,高于夏季9.03%;通过PAHs的特征比值分析,兰州大气PM_(2.5)中PAHs的来源冬季以燃煤源和机动车尾气为主,其中柴油车比例较大;夏季汽油车对PAHs的相对贡献较大.     

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.     

NOx和/或NH3气氛下SO2在高岭土表面非均相转化的实验研究

利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.     

ZnMnxCo2-xO4活化过一硫酸盐降解有机污染物

分别以Zn（CH₃COO）₂·2H₂O、Mn（CH₃COO）₃·2H₂O和Co（CH₃COO）₂·4H₂O为锌源、锰源和钴源,采用溶胶-凝胶自燃烧法成功制备了ZnMn_xCo_2-xO₄（x=0~2）复合物,并用X射线衍射和X射线光电子能谱对其进行表征.同时,还研究了Mn/Co物质的量比、催化剂用量及PMS用量对目标污染物降解的影响.结果表明,该复合物可催化活化过一硫酸钾（PMS）降解有机污染物,当催化剂中x=0.8,催化剂投加量为0.2 g·L^-1,PMS用量为0.4 mmol·L^-1（0.25 g·L^-1）时,20 μmol·L^-1（10 mg·L^-1）罗丹明B（RhB）可在15 min内完全降解.ZnMn_0.8Co_1.2O₄的高催化活性主要归功于Mn³⁺和Co²⁺的协同效应.将ZnMn_xCo_2-xO₄-PMS体系用于亚甲基蓝、结晶紫、金橙、双酚A、4-氯酚等其他污染物的降解,也取得了较好的效果.基于电子自旋共振ESR和自由基猝灭实验的结果,可以推测该反应体系中活性物种为硫酸根自由基和羟基自由基.     

CeWOx催化剂协同脱除氮氧化物及氯代芳香化合物的反应机制研究

多污染物协同控制是大气污染控制技术的发展方向.本文以氮氧化物（NO_x）及氯苯（CB）为典型多污染物组分,考察了不同Ce/W比例Ce WO_x催化剂协同脱除NO_x及CB的催化性能及反应特征.其中,Ce₈W₁O_x催化剂表现出最佳的催化活性,在温度为350℃时,NO_x、CB转化率均达到100%.NO_x选择性催化还原（SCR）、CB催化氧化（CBCO）和协同脱除反应（SCR+CBCO）的对比实验发现,协同反应的NO_x和CB转化均受到不同程度的抑制,尤以SCR对CBCO的抑制作用更为明显.TPSR及DRIFT表征证明NH₃和CB之间的竞争性吸附是SCR和CBCO协同反应活性下降的主要原因.Ce WO_x催化剂上CB解离生成的氯经氧空位活化形成Cl·,易导致亲电加氯反应从而促进多氯苯生成.SCR为CBCO提供了额外氢,源于NH₃吸附于Lewi...     

天津冬季一次污染过程中NOx和O3的立体分布特征

由于大气是一个复杂介质,低层大气中湍流的存在使物质和能量的交换很剧烈,污染物的扩散传输现象明显.对不同高度不同区域的低层大气做立体观测,获取气态污染物浓度分布最直接的资料很有必要.综合利用地面观测站点、系留气球和飞机平台,于2016年11月25—26日在天津武清高村一次污染天气条件下对NO_x和O₃进行立体观测,得到了污染物的地面、垂直和低空区域分布特征,并结合气象因子进行分析研究.观测结果表明,地面$\varphi $（NO_x）水平较高,日均值为230×10-9,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准的限值,反映了高村冬季较高的污染水平,主要受当地交通源排放的影响.$\varphi $（NO_x）随高度的上升呈下降趋势,受风速的影响明显,主要积聚在逆温层以下.低空$\varphi $（NO_x）市区高于郊区,而处于更远郊区的高村$\varphi $（NO_x）与市区相当,也反映了高村本地较高的NO_x污染.高村地面$\varphi $（O₃）低,日最大8 h平均值为8×10-9,反映了冬季低温辐射弱、光化学反应强度低的特点.随高度增加$\varphi $（O₃）呈上升趋势,垂直分布特征主要与温度层结有关.低空$\varphi $（O₃）呈郊区高于市区,高村（远郊区）高于近郊区的特征.研究显示,$\varphi $（NO_x）的升高导致$\varphi $（O₃）下降,这可能与高村冬季的$\varphi $（VOCs）/$\varphi $（NO_x）偏低有关,需要结合VOCs观测数据做进一步分析.      

H2O2和NO互作调控SO2诱导的胡杨细胞死亡

二氧化硫(SO_2)是一种常见的大气污染物,目前关于SO_2对木本植物的毒害作用及相关机制并不清楚.本文以木本植物胡杨的愈伤细胞为材料,研究SO_2衍生物对胡杨细胞的致死效应,以及过氧化氢(H_2O_2)与一氧化氮(NO)在SO_2诱导胡杨细胞死亡中的信号调节作用.研究发现:SO_2衍生物处理(1~5 mmol·L-1)可诱发胡杨细胞死亡,且SO_2衍生物浓度越大、处理时间越长,细胞死亡率越高.2 mmol·L-1SO_2衍生物处理胡杨细胞后,胞内H_2O_2和NO水平显著升高,且H_2O_2水平的升高先于NO.一定浓度的外源H_2O_2或NO供体SNP能够提高SO_2胁迫下胡杨细胞的死亡率;而使用H_2O_2清除剂CAT和ASA、NO清除剂c PTIO、NO合成抑制剂钨酸钠后,SO_2诱导的细胞死亡率明显降低.进一步实验发现,外源H_2O_2可以提高SO_2胁迫下胡杨细胞的硝酸还原酶(NR)活性,促进胞内NO产生;而利用CAT和ASA清除H_2O_2后,细胞NR活性和NO产生均受到明显抑制.此外,SO_2胁迫下,外源SNP能够抑制抗氧化酶(CAT和APX)活性,增加胡杨细胞内的H_2O_2水平,而一定浓度的c PTIO和钨酸钠均可提高CAT和APX活性,降低胞内H_2O_2水平.结果表明:SO_2胁迫下,胡杨细胞快速产生的H_2O_2能够激活硝酸还原酶活性,促进NO生成,同时NO能够通过抑制抗氧化酶活性而提高H_2O_2水平.H_2O_2与NO互作调控SO_2诱导的胡杨细胞死亡.     

CeO2改性MnOx/Al2O3的低温SCR法脱硝性能及机制研究

采用凝胶溶胶法制备大比表面积的Al2O3载体,等体积浸渍法配制负载MnOx和CeO2组分的CeO2-MnOx催化剂.以NH3为还原剂,一定的空气流速及合适的气体配比的条件下,考察所制备的催化剂在70～300℃范围内低温SCR法的脱硝性能及机制,同时分别对催化剂进行BET、XRD、SEM等表征实验,研究催化剂的理化性质....     

NO_x光解测量装置的观测应用实例

将一套基于NO2光解原理自主设计的光解室与Thermo 42i系列氮氧化物分析仪的化学发光检测室联用,应用于四川资阳乡村站的外场观测中.结果发现,在进样流量170 m L·min-1、光源温度20℃、光源功率约60 W的条件下,该套自主设计的光解室对NO2的转化效率可连续30 d稳定在80%.同时,与传统钼转化炉法进行了比对,发现两种方法得到的NO浓度测量结果趋于一致(误差5%以内,R2=0.99);而NO2的测量结果则是钼转化炉法显著偏高于光解法,偏差约为3.72 ppbv(R2=0.86).将两种方法的测量差值(ΔNO2)与O3、NOz([NOz]=[NOy]-[NOx])及NO2光解速率J(NO2)等数据进行分析,推论出ΔNO2由钼转化炉中部分NOz热转化所致,且ΔNO2在NO2低浓度段偏差的不确定性也初步归因于NOz浓度测量的不确定性.利用观测中获得的HONO、HNO3、PAN浓度代表NOz对NO2进行修正后,再次与光解法测量结果比对,结果证实钼转化炉法的高估值确由部分NOz物种导致,同时证实光解法测量结果更接近NO2的真实值.     

人工智能助力臭氧催化剂SrFexZr1-xO3的开发

将人工智能应用于催化臭氧氧化催化剂SrFe_xZr_1-xO₃的开发过程,采用共沉淀法制备了50种不同配方的催化剂,考察聚乙二醇（PEG）投加量、煅烧时间、老化时间、氨水投加量和铁掺杂量对SrFe_xZr_1-xO₃催化剂催化臭氧降解间甲酚反应活性的影响.同时,利用人工神经网络（ANN）和响应面（RSM）对催化剂合成条件与TOC去除率和间甲酚转化率的关系进行拟合,训练集中ANN的R²值分别为0.91和0.97,高于RSM的R²值0.35和0.41;在4组测试集上ANN的均方误差（MSE）分别为9.87和17.67,远小于RSM的23.89和28.87.结果表明,ANN模型对催化剂制备过程的复杂体系具有更好的拟合和泛化能力.在ANN训练好的模型中通过枚举法寻找最优合成条件为：PEG投加量为19.00%,煅烧时间为1.25 h,老化时间为26.50 h,氨水投加量为6.21 mL,铁掺杂量为3.37%,所得催化剂为SrFe_0.13Zr_0.87O₃-B.最佳反应条件下,间甲酚转化率和TOC去除率分别达到98.52%和17.21%,优于空白组的73.46%和1.86%.     

基于P3-T3方法的飞机LTO阶段氮氧化物排放量计算与分析

飞机起飞着陆循环(LTO)阶段包含高推力的起飞和爬升阶段,具有排放强度高、排放特性不稳定的特点.同时,该阶段飞行高度低,尾气排放会直接影响机场周边人群.因此,本文依据机载快速存取记录器(QAR)数据中的低压转子转速等特征参数,对LTO进行精确的阶段划分.同时,建立发动机排放特性参数与推力关系模型,并使用P_3-T_3方法对国际民航组织公布的发动机各阶段排放指数进行修正,最终计算GE90-115B发动机某次LTO阶段的实际氮氧化物排放量.结果表明,该方法与国际民航组织推荐的标准LTO估算方法相比,总量相差约40%,与原有的BM2方法相比也存在一定差异.分析认为,这种依据QAR实际飞行数据并结合发动机排放特性参数的发动机排放量计算方法,可以更加真实地反映发动机性能对排放特性的影响,可很好地适用于具体航班氮氧化物排放量的精确估算,为近地面飞机排放评估乃至机场排放清单的编制提供更加准确的依据.