典型生态功能区臭氧生成敏感性及气象驱动力解析——以千岛湖地区为例

千岛湖地区是我国重要的自然保护区,属于典型生态功能区。当前,臭氧(O₃)正频繁成为影响千岛湖地区空气质量的首要污染物,但对于与此相关的千岛湖地区O₃生成敏感性,研究人员目前仍未了解清楚。利用2019—2021年TROPOMI卫星观测数据,运用O₃生成敏感性指示剂方法,即甲醛对流层垂直柱浓度和二氧化氮对流层垂直柱浓度的比值(FNR),量化解析了千岛湖地区O₃生成敏感区的时空演化特征。结果表明,千岛湖地区FNR呈现逐年升高趋势,且显著高于杭州市主城区。千岛湖地区氮氧化物(NO_x)控制区逐年扩张,自2019年开始,由西南向东北逐步蔓延。截至2021年,NO_x控制区已基本覆盖整个千岛湖地区。千岛湖地区O₃生成敏感区在夏季基本属于NO_x控制区,在其他季节属于NO_x控制区或协同控制区。结合气象再分析数据发现,FNR与温度呈强正相关(r=0.8),与相对湿度呈较弱正相关,与风速和云液态水含量呈较弱负相关。当温度大于7.0 ℃、风速小于6.2 m/s、云液态水含量小于5.5×10^-5 g/m³、相对湿度大于57.5%时,O₃生成趋向于受NO_x控制。此外,与杭州市相比,千岛湖地区O₃生成对气象参数变化更为敏感。研究成果对我国典型生态功能区O₃污染防控具有重要的启示作用。     

2018年长三角一次持续重污染过程分析

利用常州市6个环境空气质量评价点PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和水溶性离子数据，结合后向轨迹、激光雷达探空资料、气象资料等，分析了2018年1月29日—2月2日长三角区域一次持续重污染过程。结果表明，重度污染时次高达94 h，PM_2.5最高值达235 μg/m³，由外来输送污染物与本地排放的污染物叠加而成，在不利气象条件影响下，污染物在长三角区域长时间滞留；重污染期间，污染物日变化规律显示，PM_2.5受外来源影响更显著，而SO₂、NO₂受本地污染源影响更显著，水溶性粒子组分与常州市本地源存在较大差异，其中NO₃^-、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺和SO₄^2-值增加最为明显，较污染前分别增加了9.1，5.9，4.3，4.2和4.1倍；K⁺值升高较快，说明污染期间也受到了生物质燃烧的影响。此外，NO₃^-和SO₄^2-在空气质量较好时，在水溶性离子中的占比日变化幅度较大，而在重污染期间，NO₃^-和SO₄^2-日变化幅度明显减小。     

合肥市典型臭氧污染特征及成因分析

综合利用环境空气质量常规监测、挥发性有机物(VOCs)在线监测,以及后向轨迹聚类分析、权重潜在源区分析和正交矩阵因子分解法等多种监测分析方法,基于合肥市经历的一次典型臭氧(O₃)污染过程(2020年9月1—10日),系统分析了合肥市O₃污染的典型特征及成因。结果显示,此次污染过程的O₃小时平均浓度高达96 μg/m³,且O₃浓度波动较大,在9月6日13:00达到了224 μg/m³,呈现出快速生成、快速消耗的污染特征,并在夜间呈现出非典型的二次峰值过程。污染期间,合肥市基本处于VOCs控制区,芳香烃对O₃生成潜势的贡献最大(45.2%),其次是烷烃(31.8%)和烯烃(21.5%);污染阶段的VOCs主要来自机动车排放源(44.1%)、燃烧源(21.3%)、工业源(15.3%)、溶剂使用源(12.4%)和天然源(6.9%),累积阶段和污染阶段均受机动车尾气排放和溶剂使用的影响较大。此外,台风外围下沉气流和高温、低湿、低风速等气象条件是引发此次O₃污染过程的主要外因,而合肥市周边的高污染区域则是此次O₃污染过程的潜在外部源区。     

2022年青岛市沿海区域臭氧污染特征及传输影响分析

基于2022年1—12月青岛市沿海区域臭氧（O₃）自动监测数据和气象观测资料，对O₃污染变化特征及影响因素进行了分析，结合后向轨迹聚类与潜在源区分析等方法，对O₃外来输送通道及潜在源分布情况进行分析研究。结果表明：青岛市沿海区域O₃污染主要集中在4—10月份，日变化特征呈单峰单谷趋势，峰值出现在15：00—16：00；气象因素中，地面短波辐射对O₃浓度变化的相对贡献最大，偏南风易导致O₃污染；受二氧化氮（NO₂）滴定作用以及海陆风转换影响，沿海区域O₃峰值与谷值均滞后青岛城区1 h左右；O₃生成整体处于VOCs控制区，1-丁烯、正丁烷与异戊烷是O₃污染期间导致O₃浓度上升的关键组分；O₃污染的主要潜在源区为长三角北部和黄海近岸海域，以及山东中南部地区。     

嘉善前体物与气象因子对臭氧生成的影响及臭氧潜在源区分析

利用2017年嘉善善西超级站臭氧（O₃）及其前体物（NO_x和VOCs）以及气象因子（温度、湿度、风速）逐小时数据，分析了2017年全年NO_x和O₃的变化特征以及春季（4—5月）、夏季（7—8月）NO_x和气象因子对O₃生成的影响，利用O₃生成潜势（OFP）评估了VOCs大气化学反应活性，并通过潜在源区贡献（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）方法分析了嘉善春、夏季O₃潜在源区贡献特征。研究发现：O₃日变化特征为单峰结构，NO_x为弱双峰结构。O₃浓度在3—9月较高，春、夏季O₃浓度峰值分别出现在15：00和14：00，春、夏季的NO_x、O₃日变化与2017年全年日变化趋势基本一致。NO_x对O₃存在滴定作用，且低湿高温有利于O₃浓度的升高。春、夏季O₃生成潜势贡献均表现为烯烃 > 芳香烃 > 烷烃，由于烯烃光化学活性较高，夏季烯烃浓度升高导致其贡献较春季增长约18.1个百分点，且夏季VOCs平均最大O₃增量反应活性高于春季。PSCF和CWT分析结果表明，嘉善春季的潜在源区主要为本地、西南方向和东南方向，夏季的潜在源区主要为本地、西北方向、西南方向以及东南方向。     

环境空气质量新标准对珠三角区域站空气质量评价的影响

利用粤港珠三角区域空气质量监控网中天湖、金果湾与万顷沙3个区域站2010年全年SO₂、NO₂、PM₁₀、O₃、PM_2.5与CO自动监测的数据,分析了实施环境空气质量新标准(GB 3095—2012)对这3个子站空气质量评价的影响。研究发现,若采用新标准,万顷沙的NO₂、PM₁₀和PM_2.5年均浓度将不同程度超标。这3个子站空气质量达标率下降7~28个百分点,空气污染指数从91%~99%下降至63%~91%;O₃的引入是导致空气质量达标率下降的最主要的原因;O₃将取代PM₁₀成为最主要的首要污染物,出现频率大于50%,且O₃(8 h)平均浓度的影响大于O₃ (1 h)浓度的影响。PM_2.5的纳入也是导致空气质量达标率下降的重要因素,其超标率为3%(金果湾)~16%(万顷沙)。NO₂标准的收严未对天湖与金果湾空气质量评价造成影响,但导致万顷沙NO₂的超标率从2%上升至10%,且NO₂作为首要污染物的比例达24%。     

华东森林及高山背景区域SO2、NOx、CO本底特征

国家大气背景监测福建武夷山站是中国华东区域背景站点之一，可代表华东森林及高山区域背景状况。为了解该区域的大气背景状况，评估区域污染现状以及污染物输送在区域污染中的作用，选取福建武夷山背景站2011年3月至2012年2月主要气体污染物（SO₂、NO_x、CO）为期1年的监测数据，研究各污染物在不同时间尺度的浓度变化特征和相关关系，以及与气象因子的相关关系，并利用后向轨迹模式探讨区域输送对华东森林及高山背景区域各气体污染物质量浓度的影响。结果表明，武夷山背景点监测期间SO₂、NO_x、CO的平均质量浓度分别为3.9、5.1、409.8 μg/m³，且具有明显的季节变化特征，春、冬季明显高于夏、秋季；三者日变化幅度均很小，呈现出单谷型分布型态，说明武夷山背景点受人为活动的影响很小，主要受气象条件影响；相关性分析结果显示，SO₂与NO_x浓度相关性较好，与湿度有较好的负相关，与风速在冬季具有一定的正相关，NO_x与CO浓度在秋季和冬季的相关性较好，且二者与温度的负相关性较好。后向轨迹分析结果表明，SO₂全年最大浓度峰值主要来自北方采暖季燃煤排放的远距离输送影响，NO_x、CO全年最大值则源于生物质燃烧的远距离输送影响。     

四川盆地冬季典型污染过程分析及应急减排效果评估

为探讨成都冬季污染过程成因,评估应急减排效果,以2019年12月成都发生的一次长时间污染过程为例,分析污染成因和典型污染物变化特征等,并对四川省启动预警的管控效果进行评估。结果表明:污染期间四川省PM_2.5平均质量浓度为77.9 μg/m³,高出冬季常态浓度1倍左右,成都峰值浓度高达176.0 μg/m³;盆地独特的地形和静稳小风的气象条件,加之高压脊控制影响,污染前期出现连续晴好天气,夜间逆温增强,污染物累积迅速,湿度增大导致污染物二次转化增强,是该次污染过程的重要外因;PM_2.5中硝酸根离子贡献最大(26.7%),NO_x及其二次转化的硝酸根离子是造成该次污染的主要原因;启动黄色预警后,NO₂及其转化后的硝酸根离子浓度以及PM_2.5浓度仍呈上升趋势,各类源贡献显著;升级橙色预警后,NO₂峰值浓度明显下降,硝酸根离子占PM_2.5的比例下降3.7个百分点,PM_2.5浓度上升趋势得到明显遏制;该次区域协同减排效果明显,区域PM_2.5日平均质量浓度下降9.1%~13.1%,区域性污染推迟1d出现,预警城市的重度污染、中度污染、轻度污染天数分别减少13、13、7 d;PM_2.5浓度下降主要来自于工业源、扬尘源和移动源的减排贡献,平均减排贡献比例分别为60.0%、31.3%和8.7%。     

衡水夏季典型时段VOCs污染特征及O3污染过程分析

选取臭氧（O₃）污染高发的7月为夏季典型月，采用自动观测设备，从前体物VOCs的浓度水平及O₃生成潜势（OFP），前体物、气象因素与O₃相关性等多方面研究了衡水市O₃污染影响因素，并剖析了一次典型的O₃污染过程，以期为衡水市夏季O₃污染防治提供科学参考。研究结果表明：衡水市VOCs主要组分浓度占比为烷烃 > 烯烃 > 芳香烃 > 乙炔，主要组分对总OFP的贡献为烯烃 > 芳香烃 > 烷烃 > 乙炔；O₃与前体物VOCs、NO₂存在负相关性，与温度存在正相关性；相对湿度低于48%时，O₃和相对湿度呈负相关性，相对湿度高于48%时，O₃和相对湿度呈正相关性；气团中VOCs化学组成稳定性较低，平均VOCs最大增量反应活性（MIR）较低，为4.855gO₃/gVOCs；衡水市7月2—4日重度污染过程受本地生成和区域传输叠加影响。     

基于转置EKMA曲线的湖南省臭氧生成敏感性分析

基于湖南省2015—2020年夏秋季的污染物及气象观测数据，分析了臭氧（O₃）污染的时空特征和生成敏感性。湖南省中部和北部的O₃污染较为严重，且主要发生在9月，午后O₃峰值常与早高峰的NO₂浓度有较高的相关性。采用转置EKMA曲线方法探究了O₃在NO₂维度和VOCs反应活性维度下的生成敏感性。在 NO₂维度下，NO₂控制区和NO₂-VOCs过渡区的NO₂质量浓度为7 ~ 13 μg/m³，NO₂-VOCs过渡区和VOCs控制区的NO₂质量浓度为15~17 μg/m³。在VOCs反应活性维度下，当NO₂质量浓度大于10 μg/m³时，VOCs反应活性越高，O₃浓度越高。在高VOCs反应活性（30 ℃或以上）时，NO₂浓度每降低1 μg/m³，各区域的O₃质量浓度能降低约8 ~ 9 μg/m³。结合NO₂ 和VOCs反应活性2个维度，得出湖南省午后O₃生成以 NO₂控制区和NO₂-VOCs 过渡区为主，在晴天干燥和高温条件下，减排NO₂可有效降低O₃浓度。转置EKMA曲线方法为缺少长期VOCs观测的区域提供了研究O₃生成敏感性的新思路。     

2022年春季南京臭氧污染特征及成因分析

2022年春季,受新一轮新冠疫情影响,长三角各城市采取了一系列管控措施,使得大气污染物排放水平降低。对2022年春季(3—5月)南京及长三角地区的六项污染物尤其是臭氧(O₃)的变化特征进行了分析,从气象因素和O₃前体物方面,同时利用基于观测的模型(OBM)对南京O₃污染变化原因进行了研究,并分析了南京挥发性有机物(VOCs)的关键活性组分和来源。结果表明:2022年春季,南京PM_2.5、PM₁₀、NO₂和CO均值浓度均同比下降,但O₃日最大8 h滑动平均质量浓度(O₃-8 h)同比上升19.8%,O₃-8 h超标时间同比增加9 d;长三角区域O₃-8 h同比上升17.9%,O₃-8 h超标天数为2021年同期的2.5倍。南京O₃浓度上升的原因:一方面是由于不利的气象条件,另一方面是由于南京O₃生成处于VOCs控制区,但氮氧化物(NO_x)降幅大于VOCs降幅,同时结合O₃前体物削减方案的分析结果发现,VOCs和NO_x不当的削减比例会导致O₃浓度不降反升。南京O₃生成的关键VOC活性物种依次为乙醛、丙烯、间/对二甲苯、丙烯醛和乙烯;正定矩阵因子分解(PMF)解析结果显示,机动车尾气是南京城区VOCs的主要来源,其次为液化石油气/天然气使用和石油化工。     

上海市臭氧污染时空分布及影响因素

分析2006—2016年上海市的监测数据发现,臭氧(O_3)浓度存在逐年上升趋势,污染持续时间有所增加,但除水平风速有下降趋势外,其他相关气象因素的年际变化趋势并不显著。空间分析结果表明,上海市O_3超标主要集中在西南部郊区,但市区O_3超标潜势不容忽视。O_3污染高发季节的污染玫瑰图分析发现,上海市南部地区是影响上海市O_3污染的关键区域;对于NO_2减排的影响分析发现,尽管上海市O_3平均浓度总体处于上升趋势,但在NO_2下降幅度最为明显的内环市区和北部郊区,O_3上升幅度低于NO_2下降幅度较小的内外环区域和西部郊区,表明上海市的O_3污染控制仍需持续推进NOx的减排,并同步推进VOCs的减排。     

气象要素及前体物对青岛市臭氧浓度变化的影响

在深入探讨2013—2015年青岛市区O_3污染随时间变化特征的基础上,系统分析了不同气象要素对O_3浓度的影响,并研究了前体物对O_3生成的影响及贡献。结果表明:青岛市区O_3第90百分位日最大8 h滑动平均值和超标率均在2014年达到最高值;O_3浓度在5—10月较高,12月至次年1月浓度最低;O_3日变化呈单峰型变化规律,白天浓度高,夜间浓度低。强太阳辐射、高温、相对湿度60%左右、风速4 m/s左右、偏南风等气象条件下易出现高浓度O_3。O_3的生成主要受前体物VOCs控制,且烯烃对O_3生成的贡献远高于烷烃和芳香烃,控制VOCs尤其是烯烃组分的排放可有效降低青岛市区O_3浓度。     

辛集市"十三五"期间空气质量特征分析

重点对河北省辛集市"十三五"期间整体空气质量变化情况以及影响辛集市优良天数的2个重要参数O₃和PM_2.5的污染规律进行了分析。结果表明,辛集市"十三五"期间空气质量改善明显,优良天数整体增加,污染天数整体减少。O₃浓度及其作为首要污染物出现的天数整体呈现上升趋势,对综合指数的贡献率逐年增加;O₃污染高发期主要集中在4—9月,高值区域分布差距较大,但市区污染持续突出。PM_2.5浓度逐年下降,以PM_2.5为首要污染物的天数逐年减少;PM_2.5浓度季节变化特征整体呈现"秋冬高、春夏低"的分布特点,空间分布呈"南北高、中间低"的污染特征。     

成都市夏季近地面臭氧污染气象特征

利用2016年7月成都市8个环境监测站点的臭氧、NO_2的监测资料以及成都市国家基准气象站和基本气象站的观测资料,对成都市夏季臭氧、NO_2浓度和气象要素的日变化特征和臭氧污染过程进行了分析。研究结果表明:成都市臭氧污染受综合气象条件和NO_2浓度的影响,高温、低湿、强辐射有利于臭氧大量生成,NO_2浓度高低决定了臭氧浓度的峰值大小;在污染期间,大气边界层高度远高于本地平均水平,数值约为平均水平的2～3倍;成都市臭氧污染的主要影响因子存在地区差异,成都市区的臭氧主要来自于自身的光化学反应,而灵岩寺地区的臭氧来自于VOCs和大气水平输送。     

洞庭湖区一次重度空气污染过程成因分析

利用AQI和PM_(2. 5)质量浓度、地面气象要素、NCEP、ERSST_V3、GBL等资料,对2016年12月29日至2017年1月5日洞庭湖区一次重度空气污染过程成因进行了分析。结果表明,静稳天气形势下的累积效应和本地持续升温、降压、增湿、小风导致污染物浓度不断增加。本地风速与雨量对污染物浓度产生显著影响。降温前风速明显加大,有利于污染物快速扩散。湿度增加有利于污染物吸湿性增长,但高湿易引起降水有利于污染物的湿清除。此次重度空气污染过程中大气稳定度为中性或稳定,14:00混合层高度逐渐降低且重度空气污染日降至100 m以下。污染物空间分布与主导风向和污染通道密切相关。气流后向轨迹分析表明,洞庭湖区各地气流来源和影响路径差异明显,且存在大范围区域性同步污染现象。北方外来污染源是洞庭湖区重要的污染面源,本地工业污染排放点源和地理条件也是洞庭湖区空气污染物空间分布差异的重要因素。     

西太平洋台风“苏迪罗”对我国珠三角地区臭氧污染影响研究

通过资料分析和数值模拟开展了2015年8月1日—10日台风“苏迪罗”对珠三角地区臭氧（O₃）污染影响的机理研究。结果表明，2015年8月5—8日，在台风接近登陆点的过程中，台风外围天气导致了高温、高辐射和静小风等气象条件，促进了光化学反应的进行和污染物的局地积累。同时，高温、高辐射等气象条件加剧了植被源区生物源挥发性有机物（BVOCs）的排放。采用化学传输模式模拟发现，植被BVOCs对O₃污染的贡献最高可达24×10^-9。结合拉格朗日粒子扩散模式（LPDM）探索了影响珠三角地区的主导气团，发现珠三角城市地区和高BVOCs源区存在交互传输的现象。污染期间，高BVOCs源区的一次排放产物（BVOCs）和二次产物(O₃)经区域输送加剧了珠三角地区O₃的污染。此外，研究发现台风外围条件下珠三角内陆盛行的偏北风与海陆热力差异引起的海风在沿海地区辐合，造成污染物局地积累，加剧并延长了O₃污染。研究有利于加强对O₃污染机理的认识，进而更好地采取针对性措施，有助于减小O₃污染带来的危害。     

2014—2018年洛阳市大气污染变化特征及影响因素研究

研究采用空气质量指数法对2014—2018年洛阳市大气污染变化特征进行了分析,构建了空气污染物浓度的影响指标体系,采用灰色关联法研究了空气污染物浓度与影响因子之间的关联度,得到了影响空气污染物浓度的主要指标因子,并提出了改善洛阳市空气质量的措施。结果表明:洛阳市空气质量指数类别主要为良和轻度污染。2014—2018年空气质量为优良的天数主要出现在春季、夏季和秋季,重度污染和严重污染主要出现在冬季。2018年PM₁₀、PM_2.5、NO₂、SO₂和CO这5项污染物浓度随时间变化呈"V"型,污染主要集中在1—5月和11—12月。O₃浓度随时间变化呈倒"V"型,污染主要集中在4—9月。研究期内PM_2.5、PM₁₀和O₃是主要污染物。市区总人口、工业(综合)能源消耗量、人均生产总值、城市机动车总数、城市房屋施工面积、人均公园绿地面积、建成区绿化覆盖率和一般工业固体废物产生量等8项指标因子与PM_2.5、PM₁₀和O₃的浓度表现出高关联度或较高关联度。     

杭州市大气污染物排放清单及特征

以杭州市区为研究区域,通过调查整合多套污染源数据库及其他统计资料,研究文献报道及模型计算的各种污染源排放因子,获得杭州市区各行业PM10、PM2.5、SO2、NOx、CO、VOCs、NH3等污染物的排放量,建立了杭州市区2010年1 km×1 km大气污染物排放清单。结果表明,2010年杭州市区PM10、PM2.5、SO2、NOx、CO、VOCs和NH3的排放总量分别为7.96×104、4.02×104、7.23×104、8.98×104、73.90×104、39.56×104、3.32×104t。从排放源的行业分布来看,机动车尾气排放是杭州市区大气污染物最重要排放源之一,对PM10、PM2.5、NOx、CO和VOCs的贡献分别达到14.4%、27.1%、40.3%、21.4%、31.1%。道路扬尘、电厂锅炉、工业炉窑、植被、畜禽养殖对不同污染物分别有着重要贡献,道路扬尘对PM10和PM2.5的贡献分别为44.6%和20.0%、电厂锅炉对SO2和NOx的贡献分别为37.0%和25.7%、工业炉窑对CO的贡献为41.5%、植被排放对VOCs的贡献为27.1%、畜禽养殖对NH3的贡献为76.5%。从空间分布来看,萧山区和余杭区对SO2、NH3和植被排放BVOC的贡献要显著高于主城区;而主城区机动车对PM2.5、NOx和VOCs的贡献分别达到36.3%、56.0%和47.4%,较市区范围内显著增加,表明机动车尾气排放已成为杭州主城区大气污染最重要的来源之一。     

渝东南典型城区冬季一次罕见的PM2.5污染过程及溯源分析

2020年12月底，以生态旅游业为主的重庆市渝东南地区出现了一次较为罕见的PM_2.5污染过程，持续时间长且污染程度重。以渝东南地区武隆区为例，应用污染特征雷达图、后向轨迹模型及潜在源污染贡献估算等方法分析了本次PM_2.5污染的特征及来源，结果表明：(1)在污染前期主要受扬尘、燃煤和机动车等污染排放影响，污染源直接排放贡献较大；中、后期污染受二次颗粒物影响显著，扬尘影响也较为明显。(2)污染期间的气流轨迹均为短距离输送，轨迹主要来自东北方向(65%)。(3)除自身污染排放贡献外，渝东北地区和主城都市区是武隆区PM_2.5污染的主要潜在源区，对武隆区传输贡献占比超50%。