质谱直接测量法解析盐城市大气细颗粒物来源

为全面了解盐城市大气颗粒物的组成,摸清以PM2.5为首要污染物的来源,说清其化学组分和源贡献率,于2014年12月16日00:00—2014年12月21日09:00,利用在线单颗粒气溶胶质谱仪,对盐城市细颗粒物进行实时在线源解析。结果表明,盐城首要污染物为燃煤,占比为23.7%,其次是机动车尾气,占比为18.3%,第三位是扬尘,占总颗粒数的15.7%,生物质燃烧占比为14.8%位列第四,工业工艺源、二次无机源和其他源贡献率相对较小。     

武汉城区秋季大气挥发性有机物污染特征及部分物种来源的初步分析

于2014年10月采用GC-MS挥发性有机物(VOCs)在线监测系统在武汉城区开展大气VOCs连续监测,并分析VOCs体积分数的时间变化特征、光化学活性差异及来源。结果表明,武汉城区总VOCs体积分数为45.16×10-9,从高到低依次为烷烃烯烃芳香烃;VOCs日变化呈双峰型特征,峰值分别出现在6:00—8:00和19:00—23:00;T/B和E/E的平均比值分别为0.94和0.61,表明气团受机动车影响显著,且存在老化现象;烯烃对OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)的贡献率最大,芳香烃次之,烷烃最低;以3-甲基戊烷为机动车排放示踪物,计算得出非机动车源对乙烯、甲苯和间/对-二甲苯的贡献率分别为85%、55%和70%。     

台州市区臭氧污染特征及来源解析

利用台州市区2013—2017年O_3监测数据分析其污染特征,并采用CMAQ模型研究各类污染源对O_3的贡献率。结果表明:台州市区O_3年均浓度稳定,月均浓度4—10月较高,日小时浓度呈单峰型,峰值出现在13:00左右;在温度较高、相对湿度50%～80%、风速1.0 m/s～3.0 m/s、风向为偏东时O_3浓度相对较高,易出现超标现象;本地排放源是O_3形成的主要来源,各季节贡献率略有差异,分别为春季(72.28%)、夏季(69.95%)、秋季(69.24%)、冬季(66.28%);工艺过程源、道路移动源和居民生活源是O_(3 )形成的3大来源,贡献率分别为26.32%、12.89%和9.91%。     

桂林市细颗粒物部分典型排放源的粒径谱及成分分析

采用在线单颗粒气溶胶质谱技术源解析方法,对桂林市PM2.5典型排放源的粒径和化学成分进行质谱分析,采集燃煤/燃气源、工业工艺源、扬尘源、油烟源4类共计7个典型排放源。结果表明,桂林市4类排放源细颗粒物的粒径分布为0.25~1.25μm,80%以上的细颗粒分布在0.2~1.0μm的小粒径范围,峰值约0.68μm。细颗粒物离子成分含有Na~+、Mg~+、K~+、NH~+4、Fe~+、Pb~+、Cd~+、V~+、Mn~+、Li~+、Al~+、Ca~+、Cu~+、Zn~+、Cr~+、CN~-、PO_3~-、NO_2~-、NO_3~-、Cl~-、SO_4~(2-)、SiO_3~-等成分,桂林市细颗粒物为元素碳、有机碳元素碳、有机碳、富锰颗粒、富铁颗粒、富钾颗粒、矿物质、左旋葡聚糖以及其他金属等9类。     

西宁市典型开放源颗粒物粒径组成特征分析

采用BT-9300S激光粒度仪分析了西宁市道路尘、扬尘、土壤尘、建筑尘4种典型开放源的粒径组成。结果表明,4种类型尘中大粒径颗粒物占主导地位,粒径大于10 μm颗粒占到全部颗粒的73.80%以上,可吸入颗粒物的含量仅占7.06%～26.20%;建筑尘的细颗粒物含量最高,粒径小于2.5、1 μm的颗粒含量分别为8.36%±4.25%、2.42%±1.02%;道路尘的细颗粒物含量最低,粒径小于2.5、1 μm的颗粒含量分别为2.30%±0.94%、0.73%±0.28%;4种类型尘的体积平均直径、面积平均直径、中位直径分别在37.70～87.99 μm、8.50～23.53 μm、28.95～74.98 μm之间,其中道路尘的3种粒径参数最大,建筑尘最小;开放源颗粒物的粒度分布曲线主要呈头长尾短的不对称单峰分布,累积频率曲线为两段式,存在较为明显的拐点。     

茂名市大气PM_(2.5)在线源解析

于2014年12月31日—2015年1月12日,利用单颗粒气溶胶质谱仪对茂名市大气中PM2.5进行在线监测和分析。结果表明,茂名市大气颗粒物污染来源分布(颗粒数占比)分别为扬尘6%、工业工艺源10.9%、生物质燃烧14.7%、机动车尾气27.5%、燃煤23.4%、二次无机源7.7%和其他9.9%。空气质量从重度污染转为优良天气过程中,机动车尾气的贡献率基本保持在20%以上,而燃煤占比从28.9%降至12.3%;空气质量从优良转为污染天气的过程中,工业工艺源、二次无机源、生物质燃烧、燃煤的占比增加,而机动车尾气占比不断下降。     

夏季桂林市大气PM_(2.5)化学组成和成分分布的质谱研究

选取桂林市5个代表性监测点,采用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪在线分析该市夏季大气PM_(2.5)的化学组成及化学成分分布。结果表明:5个监测点,80%的PM_(2.5)分布在0.2μm~1.0μm的小粒径范围,20%的PM_(2.5)分布在1.0μm~2.5μm大粒径范围;大气PM_(2.5)中离子成分包含Na~+、K~+、NH~+4、C2H3~+/Al~+、Fe~+、HSO~-_4、NO~-_3、NO~-_2、CNO~-、CN~-、SO~-_3、O~-和元素碳离子;PM_(2.5)中离子按成分特征可分为元素碳、有机碳、元素碳有机碳混合颗粒、富锰颗粒、富铁颗粒、富钾颗粒、矿物质、左旋葡聚糖以及其他金属等9类,各监测点元素碳占比均超过50%;元素碳与硫酸盐、铵盐、硝酸盐发生内混合的程度极高,其中各监测点元素碳与硫酸盐混合程度最高,均达到90%左右。     

机动车排放细颗粒物精细化源谱构建及应用

利用真空瓶现场采样并结合单颗粒气溶胶质谱（SPAMS）技术,对主流品牌汽油车和柴油车排放细颗粒物进行组分分析和源谱构建。结果表明：汽、柴油车尾气源谱特征整体较为相似,相似度均值达到0.88,均以碳和钙为主要特征组分;部分柴油车特征源谱中硫酸盐特征较为明显,碳组分中OC特征突出;汽油车源谱特征中磷酸盐特征相对突出,且碳组分中短链元素碳占比较高。根据建立的源谱进行实际道路观测,结合风速、风向等气象要素分析,2021年2月1日—24日观测点位对应的移动源占比为33.5%,其中汽油车贡献21.0%,柴油车贡献12.5%。     

宁波和温州地区夏季大气中不同粒径颗粒物特征分析

对宁波地区北仑和奉化站、温州地区乐清站3个监测点夏季TSP、PM10、PM2.5和PM1.0进行监测,测试分析各种粒径颗粒物浓度水平和粒径分布特征,并通过化学质量平衡(CMB)受体模型对颗粒物进行源解析。监测结果显示,夏季宁波、温州地区TSP和PM10日均浓度为0.049～0.134mg/m3和0.025～0.084mg/m3,均未超过我国环境空气质量二级标准;PM2.5日均浓度为0.007～0.069mg/m3,按美国2006年EPA最新标准限值0.035mg/m3衡量,奉化、乐清、北仑站的超标天数占总监测天数的比例分别为75%、40%和37.5%。粒径分布统计结果显示,3个监测站点PM10占TSP的比例为48.78%～86.96%;PM2.5占TSP的比例为33.33%～72.46%;奉化和乐清监测点PM10中PM2.5和PM1.0的比例平均值在50%以上。源解析结果显示,夏季TSP主要来源于土壤尘,其次是建筑尘和煤烟尘,其贡献率分别为40.70%～55.49%、9.62%～13.64%和5.85%～17.28%。     

江淮地区秋季一次典型污染过程分析

结合2018年10月15—20日国控站点监测数据、气象资料及激光雷达走航观测结果,对江淮地区一次重度污染过程进行了分析。利用拉格朗日粒子扩散模型和拉格朗日混合单粒子轨迹模型定性分析了区域污染来源,分别基于激光雷达和空气站实测数据提出了外来源占比的估算方法,结合嵌套网格空气质量预报模式(NAQPMS)的源解析结果,对比分析了外来源占比。以淮北市为例,结合NAQPMS和单颗粒气溶胶质谱的PM2.5在线源解析结果,对比分析此次污染过程的行业来源。结果表明,本地污染累积时段,主要以燃煤和机动车尾气混合源为主(占比>70%);受北方污染输送时段,机动尾气占比显著升高,从19.4%(16日00:00)升至66.7%(17日11:00),淮北市、蚌埠市、合肥市3个城市污染物外来输送占比分别为52.2%~70.6%、48.8%~58.8%、41.5%~59.0%。     

北京大气中异戊二烯的季变化、日变化形式及影响因素研究

对2005年北京大气中异戊二烯进行了一年的观测分析。结果表明,异戊二烯体积分数年平均值为0.58×10^-9,月平均值为0.1×10^-9～1.8×10^-9,7月最高,1月最低。春、秋、冬三季,异戊二烯日变化形式呈三峰形,分别在14:00、18:00、02:00;18:00、02:00、08:00;02:00、10:00、16:00出现峰值;夏季异戊二烯体积分数日变化呈现白天高夜晚低且在14:00出现峰值。夏季异戊二烯源排放主要由生物排放控制,其日变化形式受温度、辐射影响大;春季和秋季异戊二烯源排放受汽车尾气和生物排放共同控制,其日变化形式受汽车尾气影响大,温度、辐射也有一定影响;冬季异戊二烯源排放主要由汽车尾气控制,其日变化形式主要受汽车尾气影响。不同季节北京大气中的异戊二烯体积分数日变化形式与PM_2.5浓度日变化形式大致相同。     

合肥市冬季灰霾天气PM_(2.5)源解析

于2016年12月30日—2017年2月4日,利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS),对合肥市PM_(2.5)开展来源解析连续监测,共捕捉到4次较为明显的灰霾过程,对颗粒物种类及质谱特征进行了分析。结果显示,监测期间合肥市主要颗粒物成分为元素碳(EC)(31. 9%)、富钾(K)(16. 6%)、有机碳(OC)(16. 0%)及混合碳颗粒(ECOC)(15. 0%)等。主要污染源为机动车尾气源(24. 5%)、工业工艺源(22. 7%)、燃煤源(14. 1%)、二次无机源(13. 5%)等。污染天气发生时,工业工艺源占比上升2. 2个百分点,生物质燃烧和燃煤源占比分别下降1. 7和2. 7个百分点,机动车尾气和扬尘源基本持平,表明此次污染过程主要受到工业工艺源的累积影响。     

杭州市大气PM2.5和PM10污染特征及来源解析

2006年在杭州市两个环境受体点位采集不同季节大气中PM2.5和PM10样品,同时采集了多种颗粒物源类样品,分析了其质量浓度和多种化学成分,包括21种无机元素、5种无机水溶性离子以及有机碳和元素碳等,并据此构建了杭州市PM2.5和PM10的源与受体化学成分谱;用化学质量平衡(CMB)受体模型解析其来源。结果表明,杭州市PM2.5和PM10污染较严重,其年均浓度分别为77.5μg/m3和111.0μg/m3;各主要源类对PM2.5的贡献率依次为机动车尾气尘21.6%、硫酸盐18.8%、煤烟尘16.7%、燃油尘10.2%、硝酸盐9.9%、土壤尘8.2%、建筑水泥尘4.0%、海盐粒子1.5%。各主要源类对PM10贡献率依次为土壤尘17.0%、机动车尾气尘16.9%、硫酸盐14.3%、煤烟尘13.9%、硝酸盐粒8.2%、建筑水泥尘8.0%、燃油尘5.5%、海盐粒子3.4%、冶金尘3.2%。     

利用大气超级站对乌鲁木齐市一次沙尘天气过程及组份的分析

本研究利用大气超级站对乌鲁木齐市4月9日至10日沙尘天气过程,粒径谱、离子和重金属组成及变化进行分析。研究结果表明激光雷达观测结果与环境空气质量监测基本一致;小粒径颗粒在沙尘和非沙尘时段含量最多,但在沙尘时段大粒径颗粒的增长幅度远大于小粒径;沙尘过程中的离子主要来源于土壤一次源;沙尘过程中地壳元素浓度及占比均显著升高,会稀释环境空气中人为污染元素。     

石家庄市春节期间大气颗粒物有机碳和元素碳的变化特征

为研究石家庄市大气颗粒物的污染特征及其来源,于2013年2月6—19日春节期间在石家庄市采集大气颗粒物TSP、PM10、PM2.5样品,对其有机碳、元素碳进行分析测定。结果表明,石家庄TSP、PM10、PM2.5日平均质量浓度分别为389、330、245μg/m3,颗粒物污染严重;碳组分在颗粒物中占有较大比重,且随着粒径的减少,碳组分比重逐渐增加;存在不严重的次生有机碳污染;OC与EC的相关系数较高,说明两者有较为相似的污染源,主要为燃煤、机动车排放源。各种气象条件对PM2.5、OC、EC浓度和OC/EC的变化都有不同程度的影响。     

合肥市黑炭气溶胶浓度分布和变化特征研究

根据合肥市黑炭气溶胶自动在线监测结果、相关污染物监测数据、气象数据,分析了合肥市城区黑炭气溶胶的浓度分布特征。结果表明,2013年6月—2014年5月黑炭浓度的年平均值为(4.88±2.99)μg/m3,总体呈现春夏季浓度较低、秋冬季浓度较高的分布。黑炭浓度日变化呈双峰型,峰值出现在早07:00和晚20:00,早间峰值受大气扩散条件和人为活动的共同影响,晚间峰值受人为活动影响较大。在与其他污染物的相关性研究中,黑炭浓度与粒径较小的颗粒物PM1质量浓度相关性最好,波长为950 nm的测量通道测得的黑碳气溶胶与元素碳的相关性最好。     

杭州市大气PM2.5和PM10污染特征及来源解析

2006年在杭州市两个环境受体点位采集不同季节大气中PM_2.5和PM₁₀样品,同时采集了多种颗粒物源类样品,分析了其质量浓度和多种化学成分,包括21种无机元素、5种无机水溶性离子以及有机碳和元素碳等,并据此构建了杭州市PM_2.5和PM₁₀的源与受体化学成分谱;用化学质量平衡(CMB)受体模型解析其来源。结果表明,杭州市PM_2.5和PM₁₀污染较严重,其年均浓度分别为77.5μg/m³和111.0μg/m³;各主要源类对PM_2.5的贡献率依次为机动车尾气尘21.6%、硫酸盐18.8%、煤烟尘16.7%、燃油尘10.2%、硝酸盐9.9%、土壤尘8.2%、建筑水泥尘4.0%、海盐粒子1.5%。各主要源类对PM₁₀贡献率依次为土壤尘17.0%、机动车尾气尘16.9%、硫酸盐14.3%、煤烟尘13.9%、硝酸盐粒8.2%、建筑水泥尘8.0%、燃油尘5.5%、海盐粒子3.4%、冶金尘3.2%。     

单颗粒-电感耦合等离子体质谱法测定地表水中金属纳米颗粒的初探

阐述了单颗粒电感耦合等离子体质谱法(SP-ICP-MS)的背景、分析原理、颗粒数量浓度和粒径计算原理,并采用该方法分析地表水中的纳米颗粒,探究其分析条件和影响因素。试验中测定了银、钛、铜、锌、镉、铅6种金属纳米颗粒(AgNPs、TiNPs、CuNPs、ZnNPs、CdNPs、PbNPs),纳米颗粒数量浓度为2.00×10^(3)~1.92×10^(6)个/mL。在粒径分布上,AgNPs和CdNPs相对单一且粒径较小,平均粒径为10和16 nm;其他4种纳米颗粒(TiNPs、CuNPs、ZnNPs和PbNPs)的粒径均在较广的范围内分布,粒径范围分别为58~176,43~75,90~278和19~136 nm。SP-ICP-MS方法相比其他分析方法更为便捷、快速、准确和全面,可同时获取纳米颗粒的粒径大小、分布状况,以及颗粒数量浓度和溶解态离子质量浓度等信息,可为之后的深入研究提供理论基础和科学依据。     

合肥市春季大气PM10和PM2.5中碳组分的污染特征

选取桂林市5个代表性监测点，采用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪在线分析该市夏季大气PM2.5的化学组成及化学成分分布。结果表明： 5个监测点，＞80%的PM2.5分布在0.2 μm～1.0 μm的小粒径范围，＜20%的PM2.5分布在1.0 μm～2.5 μm大粒径范围； 大气PM2.5中离子成分包含Na+、K+、NH+4、C2H3+/Al+、Fe+、HSO-4、NO-3、NO-2、CNO-、CN-、SO-3、O-和元素碳离子； PM2.5中离子按成分特征可分为元素碳、有机碳、元素碳有机碳混合颗粒、富锰颗粒、富铁颗粒、富钾颗粒、矿物质、左旋葡聚糖以及其他金属等9类，各监测点元素碳占比均超过50%； 元素碳与硫酸盐、铵盐、硝酸盐发生内混合的程度极高，其中各监测点元素碳与硫酸盐混合程度最高，均达到90%左右。     

沈阳地区臭氧污染日时空变化特征及天气分型研究

利用2013—2019年沈阳地区11个国控监测站近地层臭氧(O_3)浓度监测数据和地面气象观测资料,分析了沈阳地区O_3污染日的O_3浓度时空分布规律,并对造成O_3污染日的天气系统进行了主观分型。结果表明:自2013年以来,以O_3为首要污染物的天数逐年增加,2017年达到研究期内的最高值,但2018—2019年略有下降。O_3浓度的日变化趋势呈现明显的单峰形,O_3-1 h在10:00—20:00明显高于其他时间段,最大浓度值出现在15:00,而在01:00—07:00则相对较低。从季节变化上看,沈阳地区O_3污染主要发生在6—7月,两个月的O_3污染日之和占全年O_3总污染日的比例高达51%。从O_3浓度空间分布上看,沈阳地区三环外监测站测得的O_3浓度明显高于三环内监测站,高浓度区域主要集中在东部和东北部,城市中心存在明显的低浓度区,南部和北部差别不大,但也明显高于城市中心。造成沈阳地区O_3污染的主要天气类型有4种:暖脊型、均压场型、高空槽型和副热带高压型。其中:暖脊型出现的频次最高,占总样本的49.1%;副热带高压型出现的次数最少,占总样本的7.7%。