过渡金属掺杂ZnO纳米光催化剂对四环素的光催化降解

利用水热合成法分别制备了Fe、Co、Ni掺杂及Fe-Co、Fe-Ni共掺杂的ZnO光催化剂.采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis)等手段对催化剂进行了表征.以氙灯(250～ 800 nm)为光源,盐酸四环素为降解对象,模拟测试样品在日光下光催化降解抗生素的活性.考察了过渡金属种类、过渡金属掺杂量及二元掺杂配比对ZnO样品光催化活性的影响.结果表明,制得的样品均为六方晶系纤锌矿结构的ZnO.单一元素掺杂时,Fe掺杂提高了ZnO光催化活性,而Co、Ni掺杂都抑制了ZnO光催化活性.共掺杂时,Fe-Co/ZnO及Fe-Ni/ZnO光催化活性优于单一掺杂的Fe/ZnO,其中3％Fe-1％Ni/ZnO样品的光催化活性最好,在氙灯光源下反应120 min对盐酸四环素的降解率高达87.95％.     

Pt掺杂TiO2纳米粉体的制备及其光催化活性研究

以钛酸丁酯为前驱物,醋酸为酸催化剂,采用溶胶-凝胶法制备掺有不同质量分数Pt的纳米TiO2粉体.通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等现代分析手段对所制备的不同Pt/TiO2纳米粉体的微观结构进行了表征.并以甲基橙染料的光催化降解为模型反应,考察了不同条件下所制备的光催化剂的光催化活性,探讨了纳米粉体中Pt的掺杂量对其光催化活性的影响.实验结果表明,Pt质量分数为0.2%的纳米TiO2粉体的光催化活性最好,过低或者过高的掺Pt量无法提高TiO2的光催化活性,甚至会降低TiO2的光催化活性.     

Co-NCP非均相催化过硫酸盐降解N,N-二甲基甲酰胺的研究

采用煅烧-浸渍法制备了钴改性天然黄铜矿(Co-NCP)高效催化剂，并采用Co-NCP活化过一硫酸盐(PMS)对N,N-二甲基甲酰胺(DMF)进行氧化降解。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、能量-色散光谱(EDS)对Co-NCP反应前后的理化性质进行表征。结果表明煅烧后的天然黄铜矿的粗糙度变大，颗粒排布也更加紧密，可以提高浸渍法制备催化剂的性能。系统地研究了Co-NCP催化剂的投加量和PMS的投加量、初始pH值对反应体系的影响，确定了该反应的最优参数。结果表明，在中性条件下，Co-NCP投加量为4.0 g/L、PMS为4.0 g/L时，质量浓度为120 mg/L的DMF水溶液可以在40 min内达到91.61%的降解率。根据动力学方程对Co-NCP活化PMS降解DMF反应进行拟合，结果表明该反应符合准一级反应动力学。不同体系反应的动力学速率常数显示Co-NCP/PMS体系反应速率远大于其他反应体系，说明Co-NCP催化剂对PMS有高效的活化作用。通过自由基淬灭试验以及电子顺磁共振(EPR)分析结果表明体系中的活性物种有OH·、SO₄^-<...     

活性炭负载TiO2光催化剂的制备及光催化性能的研究

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/活性炭(TiO2/AC)复合光催化剂,并考察载体粒度、浸渍时间、煅烧温度对其光催化降解腐殖酸性能的影响,确定了最佳条件.利用XRD(X射线衍射)、氮吸附等手段对复合催化剂的物理特性进行了表征;探讨了催化剂投加量、重复使用次数等因素对光催化降解腐殖酸反应的影响.结果表明:试验制备的TiO2/AC复合催化剂具有大的比表面积,纳米TiO2晶粒为锐钛矿型且尺寸较小;催化剂投加量为2 g/L、反应3 h,可去除腐殖酸溶液的UV254值96%,具有比简单悬浮体系更高的光催化性能.     

TiO_2/活性炭的微波制备及其对橙黄Ⅱ染料的光催化降解

采用微波辐射法制备TiO2/活性炭(TiO2/AC)复合光催化剂,并利用该催化剂对橙黄Ⅱ进行光催化降解。考察了乙醇与钛酸丁酯(TNB)的体积比,水、乙酸和活性炭的加入量,微波功率,微波辐射时间,煅烧温度等因素对TiO2/AC催化活性的影响,确定了制备TiO2/AC的最佳工艺条件以及TiO2/AC光催化降解橙黄Ⅱ的工艺条件。结果表明,制备TiO2/AC的最佳工艺条件为:乙醇与钛酸丁酯(TNB)体积比为8∶1(即乙醇24 mL,钛酸丁酯3 mL),水、乙酸和活性炭的加入量分别为0.8mL、0.6 mL和2 g,微波功率500 W,微波辐射时间1 min,煅烧温度500℃,煅烧时间为2 h。在TiO2/AC用量为0.3 g、反应时间为1 h、pH为3的条件下,25 mg/L橙黄Ⅱ溶液的降解率达95%以上。     

氧化铟的铋掺杂改性及其光催化性能

为了研究氧化铟及不同Bi~(3+)掺杂量的氧化铟改性材料的光催化性能,采用溶剂热法制备了氧化铟和掺杂不同比例Bi~(3+)的氧化铟光催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线电子能谱(EDS)、比表面积(BET)分析等方法对其结构及性质进行了表征。结果表明,当Bi~(3+)掺杂量小于或等于10%(摩尔分数)时,Bi~(3+)的掺杂对氧化铟纳米球的晶型结构和结晶度基本不产生影响;而当掺杂量大于10%时,晶体结构发生变化;Bi~(3+)的掺杂进一步增大了氧化铟纳米球的比表面积和孔容,掺杂后氧化铟纳米球的N2吸附-脱附等温线为典型的IUPAC(国际纯粹与应用化学联合会)IV型等温线。以紫外灯(波长λ=254 nm)为光源,以直接大红为目标降解物,考察了不同Bi~(3+)掺杂量的氧化铟的光催化性能。结果表明:Bi~(3+)掺杂量为8%时,氧化铟对直接大红废水去除效果最佳,去除率高达94.3%,光催化剂活性最高;光催化降解直接大红的过程完全符合一级反应动力学方程;同时,活性物种捕获试验证明了加入10 m L异丙醇,反应中光降解率只有很小的下降,表明羟基自由基(·OH)不是光催化体系中的主要活性物种,而空穴(h+)才是光催化氧化直接大红过程中的主要活性物种。研究表明,通过元素掺杂可以很好地改变氧化物的光催化性能。     

Ag修饰Bi2GeO5的制备及光催化处理TNT废水性能研究

为了进一步提高Bi₂GeO₅的催化活性，为炸药废水实际处理提供可借鉴的方法，采用一步溶剂热法，以一定比例的水和二乙醇胺混合物为溶剂，AgNO₃为Ag源，用Ag修饰Bi₂GeO₅纳米粒子，制备Ag修饰的Bi₂GeO₅光催化剂。利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)、N₂吸附-脱附和紫外-可见分光光度计(UV-Vis)对所制备的复合光催化剂进行表征，随后通过降解TNT试验测试所制备复合材料的光催化性能，评估了不同配比的Ag修饰对Bi₂GeO₅光催化剂所制备产物的光催化活性的影响。结果表明，0.1 g Ag修饰的Bi₂GeO₅光降解TNT的性能要优于其他比例修饰的Bi₂GeO₅,在25 min内光催化降解率达到94%,T...     

上流边光型反应器中负载型TiO_2光催化剂处理印染废水的研究

试验采用Fe3+-Ce4+双元素共掺杂改性的TiO2光催化剂在自制的边光上流型光催化反应器中处理人造丝织物印染废水。在成功地解决了催化剂与水分离的同时,达到了充分发挥双元素改性TiO2光催化剂性能的目的。试验结果表明,催化剂投加量、pH值、曝气量、反应时间等指标对光催化效果有影响。在上流型反应器中加入10 g/L双元素掺杂改性的TiO2光催化剂,曝气量0.5 m3/L,处理水样240 min后出水水质色度去除率为97.6%,COD去除率为73.9%,去除效果良好。     

不同改性膨润土负载纳米磁性Fe_3O_4的制备及表征

以不同改性膨润土和铁盐为原料,采用共沉淀法将纳米Fe3O4原位负载于膨润土上,制备出了磁性膨润土复合材料。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和比表面孔隙分析(BET)对样品进行表征,研究了不同磁性膨润土对H2O2氧化降解橙黄Ⅱ的催化活性。结果表明,Fe3O4均匀负载在膨润土表面,减少了膨润土的团聚,改善了孔隙结构,增加了其比表面积。磁性膨润土的催化性能较纯Fe3O4有了明显提高,使用Fe-Al柱撑改性的膨润土负载纳米Fe3O4,其催化活性最高。     

铜铁共掺杂TiO2/膨润土光催化剂的制备及光催化性能

以溶胶-凝胶法、液相沉淀法和机械混合法制备了Cu-Fe双金属掺杂的TiO2/膨润土复合光催化剂,采用XRD、FTIR对其进行了结构表征,以紫外光和可见光催化降解直接天蓝染料废水为模型,考察了制备方法对催化剂光催化性能的影响。结果表明:各催化剂中均有锐钛矿型TiO2生成,且部分TiO2进入了膨润土的蒙脱石层间,改变了其层间的有序性,生成了Ti—O—Si键,实现了TiO2粒子与膨润土的复合。溶胶-凝胶法制备的催化剂中TiO2与膨润土的复合程度最高,Cu2+和Fe3+成功掺入了TiO2晶格,形成了复合半导体,拓宽了TiO2的光谱响应范围,使该催化剂表现出最优的光催化活性,并且该催化剂性能稳定,易于沉降分离,经高温活化再生后仍具有良好的催化活性,可重复多次使用,表现出良好的再生性能。     

Bi与rGO共修饰SnO2光催化高效降解TCH和染料研究

通过简单水热法制备新型铋金属(Bi)与还原氧化石墨烯(r GO)共修饰SnO2三元光催化剂,并采用多种手段对其进行表征。以亚甲基蓝(MB)和四环素(TCH)为目标污染物,考察三元材料对污染物的光催化降解性能。结果表明,在可见光条件下,复合光催化材料对四环素去除率为94. 1%(60 min),对亚甲基蓝去除率为75. 5%(120 min),降解效果显著好于纯SnO2与二元催化剂Bi-SnO2。光致发光光谱(PL)、瞬态光电流响应和电化学阻抗谱(EIS)结果表明,复合材料中电子转移及分离效率的提升显著提高了自由基的产生及光催化效率。阐述了铋金属、还原氧化石墨烯和二氧化锡中间的协同效应,并基于自由基掩蔽试验和电子自旋共振谱(ESR)提出了光催化机制。     

Cu2 +掺杂壳聚糖/CdS 纳米复合膜光催化降解甲基橙

采用原位合成法制备出Cu2+掺杂的壳聚糖/CdS纳米复合膜,利用FTIR技术对其进行表征和分析。应用该膜在紫外光下对甲基橙进行光催化降解,探讨不同的铜掺杂量、催化剂投加量、甲基橙初始浓度、pH值等因素对甲基橙降解脱色率的影响。光催化降解过程遵循Langmuir-Hinshelwood(L-H)假一级动力学模型,相关系数均大于0.99。     

“Cu核-Cu2O壳”粒子可见光催化降解酚类废水的研究

以对硝基苯酚溶液为模拟废水,用自制的"Cu核-Cu2O壳"粒子对其进行光催化氧化试验,考察了光照时间、催化剂用量、对硝基苯酚的初始质量浓度、溶液的pH值和光源等对降解过程的影响。结果表明,对硝基苯酚溶液质量浓度为40 mg.L-1,催化剂投加量为2g.L-1,光照120min后降解率达到95%,降解反应符合一级反应动力学。与其他同类光催化剂相比,"Cu核-Cu2O壳"粒子具有较高的光催化活性,而且光催化过程中有氢氧自由基产生,对对硝基苯酚的降解较彻底。     

Cu-ZnO/膨润土的制备及光催化降解甲基橙废水性能

以溶胶-凝胶法制备了Cu-Zn O/膨润土复合光催化剂,用XRD和FTIR对其结构进行了表征。以光催化降解甲基橙为探针反应,研究了焙烧温度、催化剂用量、反应时间、溶液p H值及光照条件等因素对光催化反应性能的影响。结果表明,在Cu-Zn O/膨润土中,Zn O主要为六方晶系结构,掺杂的Cu2+可能进入Zn O晶格取代了部分Zn2+,Zn O中的部分Zn2+进入了膨润土层间,置换出了部分Al3+,实现了与膨润土的复合。其中,550℃焙烧的Cu-Zn O/膨润土光催化性能最好,当催化剂投加量为1.5 g/L、紫外光照120 min、溶液p H值为6时,该催化剂对20 mg/L甲基橙的降解率高达99.25%。Cu的掺入拓宽了Zn O光谱响应范围,使得该催化剂在可见光或太阳光照下也表现出优良的光催化活性。此外,该催化剂沉降性好,易于回收,且再生回用5次后仍保持良好的光催化活性。     

Fe-Ni共掺杂ZnO/凹凸棒光催化降解废水中抗生素性能研究

以水热法制备了Fe-Ni共掺杂的ZnO/凹凸棒(Fe-Ni-ZnO/ATP)光催化剂,通过XRD和FT-IR对其结构进行了表征,考察了催化剂用量、溶液pH值、光照条件、抗生素种类等因素对催化剂降解抗生素性能的影响.结果表明,Fe-Ni-ZnO/ATP中,ZnO为六方纤锌矿结构,Fe主要以Fe2O3的形式存在,Ni2+取代了ZnO晶格中的部分Zn2+并造成品格缺陷,部分Zn2+进入了 ATP层间生成了Zn-O-Si键,实现了与ATP的复合,并促使其层间距增大.Fe-Ni共掺杂拓宽了催化剂的光谱响应范围和提高了其催化活性,当催化剂投入量为2.5 g/L、溶液pH值为6时,在可见光下反应90 min后,该催化剂对30mg/L的诺氟沙星降解率可达90.63％,并且,在相同条件下,该催化剂对其他两种抗生素废水的降解率均在80％以上,表现出良好的普适性.此外,该催化剂还具有良好的再生性能.     

钐掺杂磷酸铋的制备及其光催化研究

采用一步水热合成法制备不同掺杂量的Sm~(3+)-BiPO_4光催化剂。用XRD,EDS,SEM和DRS手段对光催化剂的特性进行表征。以亚甲基蓝为目标污染物,考察了Sm~(3+)-BiPO_4的光催化活性。结果表明,适量的钐掺杂使BiPO_4光催化活性提高了30%。当钐掺杂量为5%时,紫外光照射90 min,亚甲基蓝的降解率可达86.1%。     

Nb-TiO_2的制备及光催化实验探究

本文为提高二氧化钛的光催化活性,选择稀土金属铌为掺杂离子对二氧化钛进行金属掺杂改性处理,采用溶胶-凝胶法制备出铌掺杂二氧化钛,对其进行了扫描电子显微镜、X射线衍射等测试,并利用亚甲基蓝为目标污染物探究铌掺杂二氧化钛的光催化性能。     

Fe2O3/UV/H2O2光催化法降解造纸废水的研究

以Fe2O3为催化剂,高压汞灯为光源,对造纸废水进行光催化法降解实验研究,初步分析了光催化法处理废水的基本原理,对不同反应体系的处理效果进行比较并讨论了Fe2O3用量、H2O2用量、pH值、反应时间等影响处理效果的主要因素.研究结果表明,Fe2O3/UV/H2O2体系能有效、快速地降低造纸废水的COD.实验考察了Fe2O3用量、H2O2用量、pH值、反应时间等因素对降解效果的影响,得出的最佳的降解条件及效果为:室温下Fe2O3用量为1.0 g/L,H2O2用量为0.5%(体积比),pH值为3.0,300 W高压汞灯照射下反应3 h后废水的CODCr去除率达到93.3%,出水CODCr降到54 mg/L.光催化反应体系中,Fe2O3的光催化氧化在有机物的降解反应中起着主要作用.由于Fe2O3和H2O2能发生协同作用,因此在反应体系中加入适量H2O2可以提高光催化反应效率和反应速度,大大提高了对造纸废水的处理效果.反应体系中的催化剂可回收处理后重复使用多次,对处理效果没有明显影响.     

g-C3N4制备及其协同PDS可见光催化降解布洛芬的研究

以尿素为主要原料,采用热聚合法在不同条件下制备了光催化剂g-C3N4(石墨相碳化氮),通过改变尿素在马弗炉中加热的温度(350℃、400℃、450℃、500℃)和时间(0.5 h、1 h、1.5 h),得到不同烧结温度和时间的光催化剂,并对其进行X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶红外光谱分析仪(FT-IR)、紫外可见漫反射光(UV-Vis)表征,并通过可见光光催化降解布洛芬试验,探究了制备温度、时间对g-C3N4光催化性能的影响;并在溶液中加入PDS(过硫酸钾),联合g-C3N4在可见光下光催化降解布洛芬。结果表明,当烧结温度为500℃、烧结时间为1.5 h时,制备的g-C3N4在可见光区有较强吸收且具有较大的比表面积,以致其表现出最佳的光催化性能;PDS的存在对布洛芬的降解有促进作用,且加快了g-C3N4对布洛芬的光催化降解,相比于纯g-C3N4,4 h内布洛芬的降解率由63%提升为90.5%。以异丙醇、甲醇、对苯醌、草酸钠、重铬酸钾、甲醇分别为羟基自由基(·OH)、·OH和硫酸根自由基(SO4^-·)、超氧自由基(·O2-)、空穴(h+)、电子(e^-)的捕获剂。通过对反应过程的活性物种鉴定,·OH、SO4^-·、h+、e^-均参与了布洛芬的光催化降解,其中h+在反应中的贡献率达到了82.9%,在降解布洛芬过程中起主导作用;在反应体系中添加PDS后,催化剂g-C3N4的荧光强度变小,即加入PDS能够有效降低g-C3N4的光生空穴与电子的复合率,提高g-C3N4的光催化性能。     

BiOCl1-xIx固溶体的制备及光催化降解苯酚研究

以水热法原位制备了BiOCl_(1-x)I_x(x=0、0. 2、0. 4、0. 6、0. 8、1)材料,采用XRD、SEM、BET、SPS和UV-Vis DRS等手段对BiOCl_(1-x)I_x进行了表征。结果表明,所制备BiOCl_(1-x)I_x(x=0. 2、0. 4、0. 6、0. 8)不是Bi OCl与Bi OI的简单物理混合,而是形成了一种固溶体材料,有效促进了光生电子和空穴的分离效率。在模拟太阳光下(500 W氙灯),Bi OCl0. 8I0. 2显示了优异的光催化降解苯酚活性,其对苯酚的降解速率常数为0. 128 h-1,分别是Bi OCl、Bi OI及商用P25的7倍、18倍和2倍。循环稳定性试验表明,Bi OCl0. 8I0. 2在循环使用5次后,光催化降解苯酚活性只下降5. 5%,且反应前后的XRD图谱基本不变,表明Bi OCl0. 8I0. 2具有良好的稳定性能。