CeO_2-CoO/ACF低温SCR烟气脱氮性能的研究

活性炭纤维(ACF)经硝酸处理后采用浸渍法制备了CeO2-CoO/ACF复合催化剂,测试了其在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,同时研究了金属氧化物浸渍顺序及负载量、催化剂煅烧温度、空速比(SV)、NH3/NO(摩尔比)、O2含量等因素对NO转化效率的影响。研究发现,负载量为10%的CeO2-CoO/ACF复合催化剂经煅烧后在120~240℃时具有很高的催化活性,并且在NO初始浓度为1 000 mg/m3、空速比(SV)为6 000 h-1、NH3/NO为1.05、O2体积分数在3.0%时具有较高的NO转化效率。     

Ce-Fe/ACF催化剂低温选择性催化还原NO的研究

以ACF作为载体制备了一系列不同质量分数的CeO2和Fe2O3混合负载型催化剂,研究了它们催化净化NO的低温活性和活性的稳定性。同时,对比研究了CeO2/ACF和Ce-Fe/ACF净化NO的能力。活性实验结果表明,催化剂中加入Fe2O3作为助催化,能使催化剂活性、稳定性等得到明显改善。反应温度为80~120℃时,比相同质量分数CeO2/ACF催化剂的NO脱除效率提高幅度最大达到18.11%,增幅度较大;随着反应温度的升高,催化剂的脱硝效率提高幅度趋小,反应温度为200℃时,两者相比,NO脱除效率仅提高1.98%;而后随着温度的攀升,催化剂的脱硝效率提高幅度又慢慢趋大,且其效率平稳。     

新型MnOx/CNTs催化剂低温选择性催化还原NO

采用等体积浸渍法制备了MnOx/CNTs催化剂,用于低温NH3选择性催化还原（SCR）NO的实验。使用BET,FT-IR,TEM和XRD对催化剂进行表征,结果表明：碳纳米管经混酸超声分散,增加了羧基活性基团,锰氧化物颗粒分布较均匀。在模拟烟气条件下,考察了催化剂的MnOx负载量、煅烧温度及质量和烟气流速比（W/F）对NO脱除率的影响。煅烧温度为773 K,MnOx负载量为10%时,NO脱除率达到98.56%;W/F为2-3 mg/（mL·min^-1）时NO的脱除率更高。     

Mn2O3/γ-Al2O3在超临界水氧化中催化活性的研究

采用浸渍法制备了Mn2O3/γ-Al2O3催化剂,在超临界水中催化氧化降解1,5-萘二磺酸,探索了催化剂Mn2O3活性组分负载量、催化剂空速和反应溶液pH对Mn2O3/γ-Al2O3催化剂活性的影响。结果表明：Mn2O3/γ-Al2O3的催化活性在一定范围内随Mn2O3活性组分负载量的增加而提高;在一定范围内,Mn2O3/γ-Al2O3空速越小,模拟废水的COD去除率越高;Mn2O3/γ-Al2O3催化活性在反应溶液呈酸性情况下比碱性时高。     

Mn203/γ-Al2O3在超临界水氧化中催化活性的研究

采用浸渍法制备了Mn2O3/γ-Al2O3催化剂,在超临界水中催化氯化降解1,5-萘二磺酸,探索了催化剂Mn2O3活性组分负载量、催化剂空速和反应溶液pH对Mn2O3/γ-Al2O3催化剂活性的影响.结果表明:Mn2O3/γ-Al2O3的催化活性在一定范围内随Mn2O3活性组分负载量的增加而提高;在一定范围内,Mn2O3/γ-Al2O3空速越小,模拟废水的COD去除率越高;Mn2O3/γ-Al2O3催化活性在反应溶液呈酸性情况下比碱性时高.     

新型MnOx/CNTs催化剂低温选择性催化还原NO

采用等体积浸渍法制备了MnOx/CNTs催化剂,用于低温NH3选择性催化还原(SCR)NO的实验.使用BET,FT-IR,TEM和XRD对催化剂进行表征,结果表明:碳纳米管经混酸超声分散,增加了羧基活性基团,锰氧化物颗粒分布较均匀.在模拟烟气条件下,考察了催化剂的MnOx负载量、煅烧温度及质量和烟气流速比(W/F)对NO脱除率的影响.煅烧温度为773 K,MnOx负载量为10%时,NO脱除率达到98.56%;W/F为2～3 mg/(mL·min-1)时NO的脱除率更高.     

Cu／Al-PILC催化的C3H6选择还原NO反应的研究

采用聚合羟基铝交联剂对蒙脱土进行撑柱，合成铝交联黏土(Al-PILC)，并以其为载体，制备了应用于C3H6选择还原NO的催化剂Cu／Al-PILE。考察了制备工艺条件及La2O3助剂对催化剂性能的影响，并采用DTA、IR技术对Al-PILC进行表征。研究结果表明，Al-PILE热稳定性随Al／clay比增加逐步提高，SO4^2-改性Al-PILE上SO4^2-与铝氧化柱形成了具有超强酸性的结构，催化活性得到显著提高；当Al/clay比为10mmol／g，浸渍SO4^2-量为20％(wt)，Cu担载量为3％(wt)，空速20000h^-1时，Cu／Al-PILE在350℃NO转化率达到最大值52．02％；浸渍0．5％La2O3提高了Cu／Al-PILE催化剂的活性和热稳定性。     

溶胶-凝胶法制备颗粒状催化剂低温SCR脱硝性能

采用溶胶凝胶法制备了Mn-Ce/Ti O2催化剂,并将其用于低温NH3选择催化还原NO的反应(NH3-SCR),考察了反应温度、空速、氧气浓度、氮氧化物浓度和氨氮比等反应条件对催化剂性能的影响。结果表明,NO入口浓度为800~1 600 mg/m3时,催化剂活性受NO初始浓度的影响较小。反应温度和氨氮比对NO转化率影响显著,100~150℃温度范围内,NO转化率随温度升高快速上升;当[NH3]/[NO]1.1时,随着[NH3]/[NO]的增加,NO转化率很快上升。反应体系中适当的O2浓度可促进NO还原为N2。空速大于10 000 h-1时,NO转化率随着空速的增大而降低。     

MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂的制备及其催化甲苯的燃烧性能

以γ-Al2O3为载体，以MnxCe1-xO2为催化活性组分，采用浸渍法制备了一系列负载型MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂（x=0、0．2、0．4、0．6、0．8、0．9、1），在固定床反应器中评价了催化剂对甲苯的催化燃烧性能。结果表明，MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂的催化活性与催化剂的焙烧温度、活性组分MnxCe1-xO2的负载量以及Mn、Ce摩尔比有显著关系，其中焙烧温度550℃、负载量为20％、Mn、Ce摩尔比为4：1时，即MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂对甲苯的催化性能最佳，反应温度为180℃时，甲苯的转化率达到95％。并在连续100h的稳定性操作后，催化剂的活性基本无变化。采用XRD、BET以及SEM等分析测试手段对催化剂的结构以及表面进行了表征。     

Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84一体化滤布的低温脱硝影响因素

将550℃煅烧的Mn-La-Ce-Ni-O_x(Mn/La/Ce/Ni=2.5∶2.5∶1∶1)粉体均匀分散在蒸馏水中,采用P84滤料浸渍吸附复合氧化物分散液,经干燥、喷洒聚四氟乙烯乳液固定化,制备除尘脱硝一体化Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布。研究了Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布低温选择性催化还原(SCR)NO的活性。分别考察了反应温度、NH_3/NO摩尔比、O_2体积分数、复合氧化物负载量和SO_2等因素对Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布NH3-SCR脱除NO活性的影响。结果表明,当催化剂负载量大于250 g·m-2时,在100~200℃温度范围内一体化滤布催化活性均大于90%,200℃时脱硝活性达98.3%。当氧含量6%、NH3/NO≤1.0时,一体化滤布脱硝活性随NH3/NO摩尔比的增大而增大,NH_3过量与氧过量时无影响。200℃时,通入300×10-6SO_2对Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布脱硝活性有一定地抑制作用,脱除NO_x效率最低下降到88.6%,停止通入SO_2后,脱硝活性逐渐恢复。     

CuCoOx／TiO2催化氧化NO性能研究

采用浸渍法制备了CuCoOx／TiO2催化剂，考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度和空间速度对催化剂催化氧化NO性能的影响，并考察了催化剂的抗硫抗水性能。XRD、TPR和BET分析表明，350℃焙烧的催化剂具有CuCo2O4尖晶石结构，比表面积大，对NO的氧化效果好。在空速为5000h^-1，NO进口浓度500mg／m^3，含氧量10％的条件下，反应温度300℃时NO转化率可达79．5％，250℃时NO转化率接近50％。该催化剂具有良好的单独抗SO2、抗H2O毒化性能，H2O和SO2同时存在时很快失活。该催化剂可用于不同时含H2O和SO2的含NO气体催化氧化后再吸收处理。     

负载V2O5-WO3／TiO2掺炭纤维脱除烟气中Hg^0

通过固定床实验系统研究烟气脱除零价汞的实验，首先研究了滤袋常用的聚苯硫醚（polyphenylene sulfide，PPS）以及活性炭纤维（activated carbon fiber，ACF）在不同温度、不同气体组分下负载V2O5-WO3／TiO2催化剂，对模拟燃煤烟气中零价汞（Hg^0）的脱除效果。然后对比研究了活性炭纤维协同滤袋常用纤维负载催化剂后，对模拟燃煤烟气中Hg^0的脱除性能。结果表明，在汞蒸气人口浓度为50μg／m^3，纯N2气氛下，当温度为25℃时，两者脱除率均能达到99％，当温度为200℃，负载催化剂的活性炭纤维脱除率在30％左右，PPS纤维仅为10％左右。在200℃情况下，模拟烟气的组分为N2＋O2时，2种纤维的Hg^0脱除率提高了10％～20％，当在混合气体中添加0．01％。后，负载催化剂的PPS纤维Hg^0脱除率能达到80％，活性炭纤维Hg^0脱除率能达到98％。当温度为200℃，模拟烟气的组分为N2＋O2＋HCl时，不同性能掺炭纤维负载催化剂后Hg^0脱除率在69％～95％范围之间变化，其中PPS掺炭纤维对Hg^0脱除效率最高达到95％，因此，负载V2O5-WO3／TiO2催化剂的PPS掺炭纤维能在高温烟气中保持较高的Hg^0脱除率。     

Characterization and reactivity of natural manganese ore catalysts in the selective catalytic oxidation of ammonia to nitrogen

Natural manganese ore (NMO) catalysts were characterized and tested in the selective catalytic oxidation of ammonia to nitrogen oxides under dilute conditions. Also, the oxidation of ammonia (NH(3)) was carried out using pure MnO(2), Mn(2)O(3) for comparing with the activity. It is found that the activity of NMO was similar to that of MnO(2) at low temperature below 150 degrees C but above this temperature, the activity of these catalysts showed the difference. In the course of NH(3) oxidation, N(2), NO, N(2)O and H(2)O were produced. But the quantity of NO(2) produced in this experiment was negligible. At temperature below 250 degrees C, selectivity into N(2) from NH(3) oxidation was in the order, NMO > MnO(2) > Mn(2)O(3). This is the reverse of activity of these manganese oxides. Also the characterization of NH(3) oxidation was proposed and supported by the effect of space velocity, inlet O(2) and NH(3) concentration. The increase of space velocity remarkably influenced not only the conversion but also selectivity into N(2). The higher the reaction temperature was, the higher the effect of inlet O(2) and NH(3) concentration on the reaction rate was. By introducing NO during NH(3) oxidation reaction, the possibility of NMO as selective catalytic reduction catalyst at low temperature was studied and showed positive results.     

过渡金属浸渍改性ACF去除H_2S研究

为探讨活性炭纤维（ACF）去除恶臭气体H2S的性能,采用过渡金属浸渍改性ACF吸附H2S,揭示出改性ACF前后吸附H2S的性能差异及浸渍剂的浓度和种类对ACF吸附性能的影响。结果表明,通过过渡金属改性后的ACF吸附性能有显著提高,对H2S吸附是物理吸附和化学吸附共同作用的结果,改性后的ACF硫容量大小依次为：5%硝酸铜改性ACF〉5%硝酸钴改性ACF〉5%硝酸锰改性ACF。不同浓度浸渍剂改性后的ACF吸附H2S性能有所不同,硫容量呈现出随着浓度升高先增大后减小的趋势。不同浸渍剂改性后的ACF吸附穿透曲线也不同,穿透时间依次为：TCu-ACF〉TCo-ACF〉TMn-ACF。混合金属溶液改性ACF吸附H2S,5%硝酸铜-3%硝酸钴溶液改性ACF吸附性能最佳,硫容量可达166.7 mg/g;而5%硝酸铜-3%硝酸钴-1%硝酸锰溶液改性的ACF效果最差,硫容量仅为83.3 mg/g。     

ACF负载复合金属氧化物催化还原NO的研究

为了研究活性碳纤维（ACF）负载复合金属氧化物催化还原NO的效果，采用浸渍法制备了系列负载氧化铈和氧化铜的ACF，在微型反应器中进行程序升温反应，通过正交试验，确定催化反应的最佳条件，考察了反应温度和复合金属氧化物的不同含量对催化活性的影响，并与ACF负载单金属氧化物作了比较，同时对催化剂进行了扫描电镜和傅里叶红外光谱分析实验。实验结果表明，在氨氮比是1.1∶1，氧气体积比为5%，体积流速为4 000 h^-1的条件下，负载复合金属氧化物的ACF低温活性相差很大，随着温度的升高，催化效率持续提高。当氧化铈与氧化铜的含量分别为10%和30%，在120～300℃区域内去除率维持80%以上，是低温催化中理想的催化剂。     

负载型Mn-Ce／TiO2催化剂的制备及其低温脱硝活性

以成型TiO2作为载体，通过浸渍法制备了Mn-Ce／TiO2低温SCR催化剂，并系统研究了制备方法、煅烧条件、活性组分担载量、Mn含量等参数对催化剂催化还原NO性能的影响。结果表明，煅烧温度的升高会促使活性组分结晶度的提高，从而引起催化活性的降低，在500℃和600℃下所得Mn-Ce／TiO2催化剂活性组分为无定型态，表现出较高的脱硝活性。活性组分担载量的增加有利于催化活性的提高。Mn含量对Mn-Ce／TiO2催化剂的活性有较大影响，当Mn／（Mn＋Ce）摩尔比为40％和85％时，催化剂活性最高。     

La1-x Cex Cuy Mn1-yO3／HZSM-5催化剂低温去除柴油机碳烟和NOx

为实现对柴油机碳烟和NOx的低温同步去除，采用柠檬酸络合法制备分子筛负载钙钛矿型金属复合氧化物催化剂，应用x衍射分析仪（XRD）和电镜扫描仪（SEM）对催化剂性能进行表征，并在微型固定床反应器中对催化剂低温去除碳烟和NOx进行活性评价。利用程序升温反应（TPR）技术，进行催化剂活性评价、柴油机负荷和排放等特性实验。结果表明，A位用适量Ce部分取代La，B位用适量cu部分取代Mn，可使碳颗粒燃烧温度降低，CO2选择性好，NOx转化率升高。La0.4 Ce0.6 Cu0.2 Mn0.8O3／HZSM-5催化剂的最大NOx转化率为81．0％，Ti、Tm和Tf分别为250、350和475℃，表明该催化剂具有较好的催化活性，能在低温条件下去除碳烟和NOx。     

Fe2O3-Cr2O3/TiO2系列催化剂的结构和脱硝性能

研究以纳米TiO2为载体,浸渍负载过渡金属氧化物,以CO为还原剂的脱硝催化剂的脱硝性能。实验中以计算量的Ni（NO3）2和Fe（NO3）3混合溶液浸渍纳米TiO2粉末,室温下搅拌30 min至混合均匀,放入旋转蒸发器中,70℃下至水分蒸干为止;所得粉末在550℃下、空气气氛中焙烧4 h即得所需催化剂。用以上方法分别制备2%Fe2O3-10%Cr2O3/TiO2、4%Fe2O3-8%Cr2O3/TiO2、6%Fe2O3-6%Cr2O3/TiO2、8%Fe2O3-4%Cr2O3/TiO2与10%Fe2O3-2%Cr2O3/TiO2等5种催化剂样品。实验结果表明,制备的催化剂具有较好的结构,分散较为均匀。对于CO＋NO反应,Fe2O3-Cr2O3/TiO2系列催化剂具有较好的催化活性,NO的转化率都达到了100%。其中,10%Fe2O3-2%Cr2O3/TiO2样品具有最好的低温活性,H2-TPR结果表明,这是由于10%Fe2O3-2%Cr2O3/TiO2催化剂更易于被CO预还原。     

各类VOCs在蜂窝陶瓷型La0.8Sr0.2MnO3催化剂上的催化燃烧性能

以涂有CeO2-ZrO2固溶体的堇青石蜂窝状陶瓷为载体,用浸渍法制备堇青石蜂窝陶瓷型整体La0.8Sr0.2MnO3催化剂,测试了该催化剂催化燃烧各类VOCs的特性。研究表明,VOCs催化燃烧的难易程度为：含氯烃〉烷烃〉酸〉芳烃〉酮〉酯〉醇〉醛。La0.8Sr0.2MnO3催化剂对含氧有机化合物具有较好的催化活性,完全燃烧温度均在280℃之内。通过关联VOCs的理化性质,发现VOCs在La0.8Sr0.2MnO3催化剂上的反应活性与VOCs分子中最弱C—H键键能和VOCs分子极性密切联系。