CO3O4/介孔分子筛催化剂对苯催化完全氧化的研究

分别以介孔分子筛MCM-41、MCM-48、SBA-15为载体,采用等体积浸渍法制备了氧化钴/介孔分子筛催化剂,利用N2吸附、X射线衍射、程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,考察了Co3O4的负载量及载体的孔结构对催化剂完全催化氧化苯的性能的影响.结果表明,Co3O4的负载量为20%时,催化剂的催化活性最好;载体的孔径和催化剂的可还原性能是影响催化活性的主要因素,催化剂活性顺序为Co3O4/SBA-15>Co3O4/MCM-41>Co3O4/MCM-48.     

Mn的氧化价态对Mn/γ-Al2O3催化剂催化臭氧氧化气相低浓度甲苯的影响

采用共沉淀法，以Al₂O₃为载体制备Mn/γ-Al₂O₃和Mn-Ce/γ-Al₂O₃催化剂，并分别在N₂气氛和O₂气氛下焙烧。采用固定床连续流动反应器，研究所制备催化剂在室温条件下催化臭氧氧化甲苯的性能。通过XRD、XPS和FTIR等手段对催化剂的结构和组成进行表征。结果表明，Mn/γ-Al₂O₃催化剂具有良好的催化臭氧氧化甲苯和催化臭氧自身分解的性能，共沉淀法制备催化剂的最佳Mn负载量为20%。O₂气氛焙烧和Ce的加入，可以有效提高催化剂的活性和寿命。原因是O₂气氛焙烧和Ce的加入可以提高Mn的氧化价态。催化剂失活的主要原因是有机副产物在催化剂表面吸附堆积，失活催化剂在550℃、空气气氛下焙烧可恢复催化性能。     

MnOx/介孔γ-Al2O3催化臭氧化降解水中安替比林的研究

以自制的介孔γ-Al₂O₃为载体，通过等体积浸渍法合成了MnO_x/介孔γ-Al₂O₃催化剂。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜 (TEM) 以及紫外可见漫反射（UV-Vis DRS）等手段对其进行表征。结果表明，锰氧化物在介孔氧化铝载体上具有较高的分散度，并且锰以多种价态存在。高度分散以及多价态的MnO_x能够提高催化臭氧化过程中电荷转移，引起更高     

H4SiW12O40/TiO2/beads光催化降解亚甲基蓝的研究

以钛酸四丁酯为原料，空心微珠为载体，采用溶胶凝胶法制备TiO₂/beads光催化剂载体，然后浸渍法制备出H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads表面负载修饰型复合光催化剂，并运用SEM、XRD、FT-IR和DRS对催化剂进行表征和分析。研究了H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads对亚甲基蓝降解的光催化活性，考察了光强度、pH值、曝气量、底物浓度和催化剂用量等对催化效率的影响。实验结果表明，在中性条件下，H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads催化剂的投加量为0.25 g/L，浓度为7.5 mg/L的亚甲基蓝溶液在250 W的紫外灯和600 W的可见光灯下光照60 min降解率分别可达到94.5%和55%。     

CuO/γ-Al2O3的制备及其湿式催化氧化性能研究

针对常温常压的废水双氧水催化氧化，采用浸渍法制备CuO/γ-Al₂O₃催化剂，利用比表面积、XRD手段表征了制备工艺对催化剂的影响，以模拟苯酚废水为研究对象考察催化剂的催化性能。研究表明，焙烧温度和活性组分含量等显著影响催化剂的性能，催化剂对双氧水催化氧化苯酚溶液具有较高的催化活性。     

La2O3/ZnO/TiO2光催化降解活性艳红K-2BP的研究

采用溶胶-凝胶法制备了La₂O₃/ZnO/TiO₂复合光催化剂,以紫外灯为光源,活性艳红K-2BP为模型降解物,研究了La₂O₃/ZnO/TiO₂的光催化性能。结果表明：当锌和镧的掺杂量w(ZnO)=20%, w(La₂O₃)=0.5%, 煅烧温度为500℃时,La₂O₃/ZnO/TiO₂复合光催化剂的光催化活性最高；当催化剂投加量4 g/L,通气量800 mL/min,初始pH值3.12时,La₂O₃/ZnO/TiO₂对活性艳红K-2BP的降解效果最好。实验证明,La₂O₃/ZnO/TiO₂对活性艳红K-2BP的降解遵从Langmuir-Hinshelwood动力学模型,测得其反应速率常数k＝11.5 mg/(L·min)；吸附常数K＝2.88×10^-2 L/mg。     

Au/SnO2催化氧化CO性能的研究

以SnO₂为载体，Au为活性组分，采用真空浸渍法、共沉淀法、沉积沉淀法制备CO氧化的催化剂，同时还制备双金属体系催化剂Au-Pd/SnO₂和Au-Pt/SnO₂。用气相色谱对所制备的催化剂进行活性评价，运用DSC、SEM、XRD、BET等对催化剂进行表征。在本实验条件下，载体二氧化锡焙烧温度为500 ℃，催化剂成型温度为350 ℃，金负载量为3%(wt.)时，用沉积-沉淀法制备的Au/SnO₂活性最好，在18 ℃，空速为24 000 h-1条件下就能将CO（浓度为4%）完全氧化为CO₂；添加铂和钯可提高Au/SnO₂对CO的催化活性。     

O3、H2O2/O3及UV/O3在焦化废水深度处理中的应用

采用O₃、H₂O₂/O₃和UV/O₃等高级氧化技术(AOPs)对某焦化公司的生化出水进行深度处理，考察了O₃与废水的接触时间、溶液pH、反应温度等因素对废水COD去除率的影响，确定出O₃氧化反应的最佳工艺参数为：接触时间40 min，溶液pH 8.5，反应温度25℃，此条件下废水COD及UV₂₅₄的去除率最高可达47.14%和73.47%；H₂O₂/O₃及UV/O₃两种组合工艺对焦化废水COD及UV₂₅₄的去除率均有一定程度的提高，但H₂O₂/O₃系统的运行效果取决于H₂O₂的投加量。研究结论表明，单纯采用COD作为评价指标，并不能准确反映出O₃系列AOPs对焦化废水中有机污染物的降解作用。     

负载V2O5-WO3/TiO2掺炭纤维脱除烟气中Hg0

通过固定床实验系统研究烟气脱除零价汞的实验，首先研究了滤袋常用的聚苯硫醚（polyphenylene sulfide，PPS）以及活性炭纤维（activated carbon fiber，ACF）在不同温度、不同气体组分下负载V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂，对模拟燃煤烟气中零价汞（Hg⁰）的脱除效果。然后对比研究了活性炭纤维协同滤袋常用纤维负载催化剂后，对模拟燃煤烟气中Hg⁰的脱除性能。结果表明，在汞蒸气入口浓度为50 μg/m³，纯N₂气氛下，当温度为25℃时，两者脱除率均能达到99%，当温度为200℃，负载催化剂的活性炭纤维脱除率在30%左右，PPS纤维仅为10%左右。在200℃情况下，模拟烟气的组分为N₂+O₂时，2种纤维的Hg⁰脱除率提高了10%~20%，当在混合气体中添加0.01‰后，负载催化剂的PPS纤维Hg⁰脱除率能达到80%，活性炭纤维Hg⁰脱除率能达到98%。当温度为200℃，模拟烟气的组分为N₂+O₂+HCl时，不同性能掺炭纤维负载催化剂后Hg⁰脱除率在69%~95%范围之间变化，其中PPS掺炭纤维对Hg⁰脱除效率最高达到95%，因此，负载V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂的PPS掺炭纤维能在高温烟气中保持较高的Hg⁰脱除率。     

天然沸石负载La2O3-ZnO-TiO2光催化降解活性艳红K-2BP

利用80目天然斜发沸石作载体制备La₂O₃(0.5%)-ZnO(20%)-TiO₂/沸石复合光催化剂，以20 W紫外灯为光源，在自制的光催化反应器中降解活性艳红K-2BP，考察了光照时间、空气通入量、催化剂用量、溶液初始浓度、H₂O₂与Fe³⁺投加量等对活性艳红K-2BP光催化降解率的影响。结果表明，当溶液初始浓度为60 mg/L，催化剂投加量为12 g/L，通气量为1 200 mL/min，光照2.5 h，活性艳红K-2BP的降解率可达99.2%；H₂O₂和Fe³⁺投加量为4 mL/L和3 g/L时，光照1 h活性艳红K-2BP降解率分别为100%和97.2%。紫外可见吸收光谱显示，LZTZ光催化剂可有效降解印染废水。     

MCM-41介孔分子筛的合成及其对铜离子的吸附性能简

以微硅粉为硅源，CTAB和PEG-6000为模板剂，合成MCM-41介孔分子筛。采用XRD、N₂吸附-脱附曲线、FTIR以及TEM表征了其结构、比表面积、孔径分布及晶体形貌，并且以该样品为吸附剂，对含Cu²⁺的溶液进行了静态吸附实验。结果表明，以微硅粉为硅源成功合成了具有典型六方排列孔道结构的MCM-41，其比表面积为869.5 m²/g，孔容为0.97 cm³/g，平均孔径为3.3 nm；溶液pH为5~6时，MCM-41对Cu²⁺的去除效果最好；MCM-41对Cu²⁺的最大吸附吸附容量36.3 mg/g；MCM-41对Cu²⁺的吸附性能符合Langmuir吸附方程的特征。动力学研究表明，该过程符合准二级动力学模型。     

CuO(-CeO_2)/SBA-15对萘氧化的催化活性及CO_2选择性研究

通过浸渍法制备CuO/SBA-15和CuO-CeO2/SBA-15两种介孔材料催化剂,采用BET、XRD、TPR和XPS等对催化剂进行表征,重点考察催化剂对萘氧化反应的催化活性及对产物CO2的选择性。BET、XRD和XPS等实验结果表明CuO高度分散于介孔分子筛SBA-15中,CeO2可促进CuO在载体上的分散,同时能降低催化剂的TPR还原温度。活性测试结果表明CuO/SBA-15对萘氧化反应的催化活性较高,但是催化氧化的CO2选择性较低,温度在380℃时CO2的生成率仅为60%左右;CeO2的添加不仅提高了CO2的生成率,15%CuO-15%CeO2/SBA-15在325℃使CO2生成率达到99%,而且CeO2增强了催化剂的稳定性。     

铁氧化物复合氧化铝催化臭氧化过程中溴酸盐的生成控制简

以市售活性炭、硅藻土和氧化铝小球为载体，考察了负载铁基活性组分对催化臭氧化过程中溴酸盐的控制情况，其中，铁基复合氧化铝小球体现出更好的溴酸盐还原特性和催化剂稳定性，证实催化剂中铁氧化物是溴酸盐得到有效控制的主要活性组分。进一步考察了铁基复合氧化铝小球催化臭氧化处理实际原水过程中对溴酸盐的生成控制，以及反应过程中溶解性有机碳（DOC）的去除情况。结果表明，与单独臭氧化相比，该催化剂既能有效去除水中的溶解性有机物，又能明显抑制溴酸盐的生成，反应50 h，其活性并没有明显下降。催化剂失活主要归因于吸附位点数量的下降，可以通过负载铁氧化物来实现催化剂的再生。     

CuO（-CeO2）/SBA-15对萘氧化的催化活性及CO2选择性研究

通过浸渍法制备CuO/SBA-15和CuO-CeO2/SBA-15两种介孔材料催化剂,采用BET、XRD、TPR和XPS等对催化剂进行表征,重点考察催化剂对萘氧化反应的催化活性及对产物CO2的选择性。BET、XRD和XPS等实验结果表明CuO高度分散于介孔分子筛SBA-15中,CeO2可促进CuO在载体上的分散,同时能降低催化剂的TPR还原温度。活性测试结果表明CuO/SBA-15对萘氧化反应的催化活性较高,但是催化氧化的CO2选择性较低,温度在380℃时CO2的生成率仅为60%左右;CeO2的添加不仅提高了CO2的生成率,15%CuO-15%CeO2/SBA-15在325℃使CO2生成率达到99%,而且CeO2增强了催化剂的稳定性。     

改进钒基SCR脱硝催化剂的抗碱金属中毒性能

以锐钛矿型二氧化钛和钛钨粉(5%WO3-TiO2)为载体,制备了系列钒和钨负载量不同的钒钛催化剂,考察碱金属和碱土金属(钾、钠和钙)对催化剂在氨选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物反应中催化活性的影响。钾、钠和钙对钒钛催化剂的中毒影响大小顺序为钾钠钙。提高钒钛催化剂中钒的含量可显著提高催化剂的SCR活性和抗碱金属中毒性能,但高钒负载量(4.5%V2O5)造成催化剂氮气选择性明显下降,氧化亚氮生成显著增加。钨的添加有利于提高钒钛催化剂的低温活性和抗碱金属中毒性能,对氮气选择性无明显影响。     

Development of regenerative dye impregnated mesoporous silica materials for assessing exposure to ammonia

The mesostructured materials MCM-41 and SBA-15 were studied as possible supports of bromocresol green (BG) dye impregnation for the ammonia gas detection because of their large surface area, high regenerative property, and high thermal stability. X-ray diffraction, transmission electron microscopy, scanning electron microscope, and N₂ adsorption analysis were used to characterize the prepared materials. These materials could sense ammonia via visible color change from yellowish-orange to blue color. The color change process of the nanostructured materials was fully reversible during 10 cyclic tests. The results indicated that the ammonia absorption responses of the two nanostructured materials were both very sensitive, and high linear correlation and high precision were achieved. As the gaseous ammonia concentrations were 50 and 5 ppmv, the response times for the SBA-15/BG were only 1 and 5 min, respectively. Moreover, the BG dye-impregnated SBA-15 was less affected by the variation in the relative humidity. It also had faster response for the detection of NH₃, as well as lower manufacturing price as compared to that of the dye-impregnated MCM-41. Such feature enables SBA-15/BG to be a very promising material for the detection of ammonia gas.

Implications: The detector tube is a convenient ambient ammonia detection device. However, almost all the commercial detector tubes can be used once only, which not only increases the purchase cost but also produces lots of waste. In this study, we developed two sensing materials that are sensitive for repeated usage. The two mesoporous silica-based materials, MCM-41 and SBA-15, are impregnated by an organic dye of bromocresol green to induce color change behavior that can be easily observed by the naked eye, and it is concluded that dye-impregnated SBA-15/BG is a very promising material for the detection of ammonia gas.     

微波辐射Bi2O3/沸石-H2O2体系降解废水中的硝基苯

研究了微波辐射下，以负载于沸石上的三氧化二铋为催化剂，以双氧水为氧化剂的催化氧化体系处理硝基苯工艺。通过单因素实验法，从反应催化剂负载量、pH、双氧水用量、微波功率、反应时间、催化剂用量等方面初步考察了硝基苯在该体系中的催化氧化效果。在氧化铋负载量3%（质量比），pH=2，2 mL 30%双氧水，火力为中火，催化剂投加量为0.7 g，反应2 min，对降解过程所得的中间产物和终产物进行了分析。结果表明，该体系对硝基苯的去除率能够达到99.2%，COD去除率为73.91%。     

O3/H2O2处理嘧啶废水的研究

采用O3/H2O2法对嘧啶废水进行处理,考察了不同反应条件对嘧啶和COD去除率的影响,并对O3/H2O2降解嘧啶的反应机制和动力学进行了初步探讨.实验结果表明,在pH值为11,反应时间为70 min,O3流量为4g/h,H2O2投加量为50 mmol/L的条件下,废水的嘧啶和COD的去除率分别达到86.46%和74.9...     

微米级负载型 TiO2催化剂在光催化-膜分离反应器中的应用简

基于光催化-膜分离三相流化床反应器的结构特点及膜分离特性，以微米级MCM-41分子筛为载体，采用原位生成法制备微米级负载型TiO₂催化剂。针对微米级负载型TiO₂催化剂在光催化-膜分离反应器中的分布特性、悬浮特性、分离特性及膜污染特性进行研究。结果表明，曝气量一定的情况下，微米级负载型TiO₂催化剂在光催化-膜分离反应器中具有良好的悬浮特性，且优于纳米TiO₂。随着催化剂投加量的增加，悬浮浓度也随之增加。光催化反应器底部曝气0.3 m³/h、催化剂投加量为1 g/L时为宜。膜分离器中催化剂悬浮浓度明显低于光催化反应器；该微米级催化剂与纳米TiO₂相比具有不粘附、不堵塞膜孔等优良特性，能够有效降低膜污染，延长分离膜使用寿命。膜底曝气为0.1 m³/h时，反应器连续运行5 h（未加反冲洗）后，微米级负载型TiO₂催化剂和纳米TiO₂对膜组件的污染程度分别为膜通量衰减率4.3%和37.4%。反应器连续运行72 h，膜组件依然具有很好的分离特性。     

硅烷化改性MCM-41负载戊二酸锌催化CO2与环氧丙烷共聚制备可降解材料

以三甲基氯硅烷(TMCS)为硅烷化试剂,对MCM-41分子筛进行表面改性处理,并以此为载体制备负载型戊二酸锌催化剂(ZnGA/TMCS-MCM-41);采用红外光谱、氮气吸附-脱附和X射线衍射等分析手段对催化剂进行表征,结果表明:三甲基氯硅烷基团被成功接枝到MCM-41分子筛表面,形成比表面积略低的硅烷化MCM-41载体,但其骨架未被破坏,负载活性物质过程中,戊二酸锌能以更小的粒径均匀分散到载体的表面;聚合反应实验表明,与单纯戊二锌催化剂相比,ZnGA/TMCS-MCM-41催化剂对CO2与环氧丙烷(PO)的共聚反应显示出更高的催化效率和更快的反应速度,在反应34 h后催化效率达到86.3 g聚合物/g ZnGA;红外光谱和核磁分析表明所得共聚产物中碳酸酯结构含量大于95.8%。