承德市PM2.5中碳质组分的季节分布特征及来源解析

为研究承德市PM_2.5中碳质组分的季节变化及污染来源,于2019年1、4、7和10月采集大气PM_2.5样品,测定碳质组分浓度.通过有机碳（OC）与元素碳（EC）比值、总碳质气溶胶（TCA）及二次有机碳（SOC）的估算,分析碳质组分的变化特征;结合后向轨迹和主成分分析（PCA）方法,分析污染来源.结果表明,采样期间PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为（31.26±21.39）、（13.27±8.68）和（2.80±1.95）μg ·m^-3.PM_2.5的季节变化趋势为：冬季[（47.68±30.37）μg ·m^-3]>秋季[（28.72±17.12）μg ·m^-3]>春季[（26.59±15.32）μg ·m^-3]>夏季[（23.17±8.38）μg ·m^-3],与总碳（TC）、OC和EC季节变化趋势一致,冬季（R²=0.85）的OC与EC来源较一致;OC/EC值得出4个季节均受到交通和燃煤源排放的影响,且冬季受烟煤排放影响显著.TCA的平均浓度为（21.38±13.68）μg ·m^-3,占PM_2.5比例达68.39%,二次转化率（SOC/OC）为：春季（54.09%）>秋季（37.64%）>夏季（32.91%）>冬季（25.43%）.后向轨迹模拟结果表明,春季和夏季气团携带的污染物浓度相对较低,秋季污染物的传输通道为西南方向,冬季为西北方向,主成分分析（PCA）表明,承德市PM_2.5削减的关键是控制机动车尾气、燃煤和生物质燃烧源的排放.     

嘉善冬季碳质气溶胶变化特征及其来源解析

利用2018年冬季（2018年12月至2019年2月）和2019年冬季（2019年12月至2020年2月）嘉兴市嘉善县善西超级站有机碳（OC）、元素碳（EC）及细颗粒物（PM_2.5）浓度数据分析嘉兴嘉善地区碳质气溶胶变化特征及潜在来源区域.结果表明,2018年和2019年冬季OC浓度分别为6.90μg·m^-3和5.63μg·m^-3,EC浓度分别为2.47μg·m^-3和1.57μg·m^-3,2019年冬季OC和EC浓度较2018年冬季降幅分别为18.4%和36.4%.利用Minimum R-squared （MRS）方法计算得到2018年和2019年冬季二次有机碳（SOC）分别为1.49μg·m^-3和1.97μg·m^-3,一次有机碳（POC）浓度分别为5.41μg·m^-3和3.66μg·m^-3,SOC在OC中占比呈上升趋势,上升31.1个百分点,POC占比变化则相反.值得注意的是,随着PM_2.5浓度升高,OC和EC浓度呈上升趋势,最高上升幅度分别为474.7%和408.2%,但在PM_2.5中占比却呈下降趋势,OC和EC占比下降幅度分别为6.5个百分点和2.4个百分点;POC对PM_2.5的贡献波动不大,仅在150μg·m^-3以上有明显降低趋势,SOC对PM_2.5的贡献先下降后上升.嘉兴OC和EC潜在源区主要为苏南地区、安徽东南部和浙江北部,且2019年冬季和2018年冬季相比,OC和EC的主要潜在源区贡献浓度分别下降2μg·m^-3和6μg·m^-3以上,且潜在源区高值区域变小.疫情前受机动车尾气排放和燃煤共同影响,春节和居家隔离期间,因交通管制等原因,机动车排放量减少,燃煤贡献占比上升.     

石家庄市采暖季PM2.5碳组分昼夜污染特征及来源分析

为探究2017年石家庄市采暖季昼夜PM_2.5中碳组分的污染及来源特征,选取2017年11月30日-2018年1月22日时间段分别采集石家庄白天（8：00-20：00）、夜晚（20：00-翌日8：00）的PM_2.5样品,分析PM_2.5组分中OC和EC昼夜间的浓度变化特征、来源特性,SOC的估算及影响因素,并对石家庄市碳质气溶胶进行源解析和区域传输分析.结果表明,①采样期间白天PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为（110.6±71.6）、（39.9±20.4）和（9.3±3.6）μg·m^-3,夜间平均质量浓度分别为（128.5±75.3）、（64.7±36.5）和（13.6±6.0）μg·m^-3,PM_2.5、OC和EC质量浓度均呈现出夜间质量浓度高于白天的特征.②燃煤和机动车尾气排放在增加了一次有机碳（POC）和元素碳（EC）的本底质量浓度的同时,产生的CO、NO₂、SO₂等气体污染物又促进了光化学反应,两者协同作用下促进了SOC质量浓度的生成和积累.根据估算,SOC、SOC/OC值在夜间高于白天,白天较强的太阳辐射和光化学活性是SOC转化的主导因素,夜间气态有机前体物浓度是SOC转化的主导因素.③采样期间昼夜间OC、EC的相关性较好,其来源具有较好的同源性.大气PM_2.5碳质气溶胶主要来自燃煤、汽油车和柴油车尾气排放混合源,夜间柴油车污染源对碳质气溶胶的贡献率较白天更为明显.④后向轨迹结果表明,石家庄市严重污染期间颗粒污染物浓度变化主要受到低空东北方向气团的影响,PM_2.5以及OC、EC质量浓度的变化和周边地区的污染物输送有关.     

南京市不同功能区冬季大气PM2.5分布特征及其来源解析

2016年12月-2017年1月,在南京市4类典型功能区（农业区、住宅区、交通干道区、工业区）各选两点,共采集了大气PM_2.5样品32套,测定并分析了其质量浓度、9种水溶性离子（WSIs）、有机碳（OC）以及元素碳（EC）的含量.观测期间,南京市冬季PM_2.5的平均浓度为104.5 μg·m^-3,分布特征为：工业区（116.6 μg·m^-3）>农业区（104.3 μg·m^-3）>住宅区（100.1 μg·m^-3）>交通干道区（96.9 μg·m^-3）;WSIs、OC和EC的平均浓度（/PM_2.5）分别为：53.4 μg·m^-3（51.1%）、11.8 μg·m^-3（11.3%）、8.2 μg·m^-3（7.8%）.农业区和住宅区受WSIs污染较严重且NOR、SOR较高,而工业区和交通干道区的OC、EC污染较严重且SOC/OC较高.进一步运用PMF模型解析,南京市冬季PM_2.5来源为：二次源（37.3%）、工业源（31.2%）、交通源（16.4%）、建筑尘（7.9%）和燃煤源（7.2%）.最后,本文收集了自2000年起南京市冬季大气PM_2.5浓度及其污染来源研究,总体而言,近年来南京冬季大气PM_2.5浓度呈下降趋势,其主要污染源比重也发生了较大变化,燃煤贡献有所下降,而工业和交通排放逐渐上升,且二次污染贡献逐渐突出.今后,控制二次污染源将成为南京市大气PM_2.5治理的重中之重.     

兰州市冬夏季大气PM2.5化学组分特征及来源分析

于2019年冬季（1月）和夏季（7月）对兰州市大气PM_2.5进行了连续采集,并结合同时期的气象资料分析了PM_2.5化学组分（有机碳、元素碳、水溶性离子）特征及来源.结果表明,冬季OC浓度为11.58~45.42 μg·m^-3,EC浓度为3.25~13.90 μg·m^-3,夏季OC、EC浓度分别为8.42~23.08、2.85~7.93 μg·m^-3,OC浓度总体高于EC,在PM_2.5中占到了更高的比重.冬季平均OC/EC为3.24,夏季平均OC/EC为2.75,表明有二次气溶胶SOC生成,且机动车排放与冬季燃煤供暖为其主要污染源.冬季OC和EC相关系数为0.94,夏季为0.66,夏季相关系数较低表明其污染来源较冬季复杂.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Ca²⁺是大气PM_2.5中最重要的4种水溶性离子,这4种离子在冬季和夏季分别占到总水溶性离子的84.56%和90.16%,占PM_2.5的45.6%、14.5%.主成分分析法、后向轨迹及浓度权重结果表明,兰州市PM_2.5主要的污染源除了受本地化石燃料燃烧、机动车尾气、生物质燃烧排放、土壤和建筑粉尘的影响外,还可能受到内蒙古高原和新疆塔克拉玛干沙漠等地远距离传输的影响.     

北京南部城区PM2.5中碳质组分特征

为了解《大气污染防治行动计划》实施后北京市大气PM_2.5中碳质组分特征,于2017年12月至2018年12月在北京污染较重的南部城区进行了PM_2.5连续采样,对其中的有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了全面研究.结果表明,北京大气PM_2.5、OC和EC浓度变化范围分别为4.2~366.3、0.9~74.5和0.0~5.5 μg ·m^-3,平均浓度分别为（77.1±52.1）、（11.2±7.8）和（1.2±0.8）μg ·m^-3,碳质组分（OC和EC）整体占PM_2.5的16.1%.OC质量浓度季节特征表现为：冬季[（13.8±8.7）μg ·m^-3] > 春季[（12.7±9.6）μg ·m^-3] > 秋季[（11.8±6.2）μg ·m^-3] > 夏季[（6.5±2.1）μg ·m^-3],EC四季质量浓度水平均较低,范围为0.8~1.5 μg ·m^-3.二次有机碳（SOC）年均质量浓度为（5.4±5.8）μg ·m^-3,四季贡献比例范围为45.7%~52.3%,年均贡献为48.2%,凸显了二次形成的重要贡献.随污染加重,尽管OC和EC贡献比例均降低,但浓度水平却成倍升高,OC和EC浓度在严重污染天分别是空气质量为优天的6.3和3.2倍.与非供暖时段相比,供暖时段PM_2.5、OC和SOC浓度分别增加了14.4%、47.9%和72.1%,体现了OC对供暖季PM_2.5污染的重要贡献.PSCF分析表明,位于北京西南的山西省和河南省部分区域是PM_2.5和OC的主要潜在源区,且PM_2.5潜在源区更为集中;EC的PSCF高值（>0.7）区域较少,主要位于北京南部,如山东省和河南省部分地区,且北京市及周边地区贡献明显.     

西安市PM2.5中碳质气溶胶污染特征

利用热光分析法探究了西安市2017年353个PM_2.5样品中的元素碳（EC）、有机碳（OC）、甲醇可萃取有机碳（MSOC）以及热-光分析法得到的7个碳组分（OC1~4、EC1~3）的质量浓度、季节变化趋势以及来源.结果表明,西安市2017年OC、EC以及MSOC的平均质量浓度分别为（17.56±11.83）、（4.08±2.95）和（11.10±6.77）μg·m^-3.OC质量浓度的季节性趋势为冬季 > 春季 > 夏季 > 秋季;EC为冬季 > 春季≈秋季 > 夏季.MSOC/OC比值年平均值为0.64±0.20,冬季最高,夏季最低.春季OC和EC相关性较好（r²=0.76）,而在冬季的相关性较差（r²=0.43）,说明碳气溶胶的来源不同.采用EC示踪法对二次气溶胶的含量进行估算,SOC的平均含量分别占到了春、夏、秋、冬四季OC质量浓度的51.9%、38.4%、37.3%、44.0%.采用主成分分析法得出西安市的碳质气溶胶主要来源于燃煤和机动车排放.     

伊犁河谷核心区夏季碳质气溶胶污染特征及来源解析

为研究伊犁河谷PM_2.5中碳组分特征及来源,于2021年7月19—29日在其核心区伊宁市及周边3个县（伊宁县、察布查尔县和霍城县） 设置6个监测点位采集PM_2.5样品.采用热光法测定了样品中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度,深入分析了夏季伊犁河谷核心区PM_2.5中OC和EC的浓度特征,并用最小比值法定量估算了二次有机碳（SOC）的浓度.此外,综合使用8种碳组分丰度及正矩阵因子分解模型定量解析出PM_2.5中碳质气溶胶的来源.结果表明：夏季采样期间该区域PM_2.5、OC、EC的平均浓度分别为（21.9±2.0）、（5.0±0.6）、（0.6±0.1） μg?m^-3,且 呈现出伊宁市碳组分浓度高于周边3县的规律.OC、EC浓度显著相关,反映出二者有较高的同源性.整个区域SOC的平均浓度为（2.1±0.9） μg?m^-3,在PM_2.5中的占比为9.4%,在OC中的占比为40.1%,反映出OC主要来自一次排放,但二次生成也有较大贡献;碳组分浓度相对较低的霍城县和伊宁县SOC/OC反而高于碳组分浓度较高的伊宁市和察布查尔县,说明这两个县二次转化程度较高.源解析结果表明,采样期间伊犁河谷核心区PM_2.5中碳组分主要来源于机动车尾气源、道路扬尘和生物质燃烧与燃煤混合源,其贡献率分别为48.8%、34.0%和17.2%.     

贵阳市花溪城区大气PM2.5中碳质气溶胶的变化特征及来源解析

碳质气溶胶作为大气气溶胶的重要组成部分,对大气环境质量、人类健康及全球气候变化有着重要的影响.为探究贵阳市花溪城区大气细颗粒物（PM_2.5）中碳质气溶胶的变化特征及来源,于2020年不同季节开展大气PM_2.5原位观测研究,利用热/光学碳分析仪（DRI Model 2015）测定大气PM_2.5的碳质组分.结果表明,观测期间大气ρ（PM_2.5）、ρ[总碳质气溶胶（TCA）]、ρ[有机碳（OC）]、ρ[二次有机碳（SOC）]和ρ[元素碳（EC）]的平均值分别为：（39.7±22.3）、（14.1±7.2）、（7.6±3.9）、（4.4±2.6）和（2.0±1.0）μg·m^-3,OC/EC的平均值为（3.9±0.8）.ρ（PM_2.5）、ρ（TCA）、ρ（OC）、ρ（SOC）和ρ（EC）呈现冬季最高[（52.6±28.6）、（17.0±9.6）、（9.1±5.2）、（6.1±3.9）和（2.4±1.2）μg·m^-3],夏季最低[（25.1±7.1）、（11.6±3.6）、（6.3±1.9）、（3.7±1.2）和（1.6±0.6）μg·m^-3]的季节变化特征.OC/EC季节变化呈现：夏季（4.2±0.8）>冬季（3.8±0.9）>秋季（3.8±0.5）>春季（3.7±0.9）,表明花溪城区各季节均存在SOC生成.SOC与OC呈现显著相关（R²=0.9）,且随着大气氧化性增强,SOC浓度呈增加趋势.OC与EC各季节均呈现较好相关性,其中秋季最高（R²=0.9）,其他3个季节偏低（R²为0.74~0.75）,表明二者具有共同来源.通过OC/EC值范围初步判断碳质气溶胶来源于机动车尾气排放、燃煤排放和生物质燃烧排放.为了进一步定量解析主要排放源对碳质气溶胶的贡献,利用PMF模型对碳质气溶胶来源解析,结果表明贵阳市花溪城区碳质气溶胶主要来源为燃煤源（29.3%）、机动车排放源（21.5%）和生物质燃烧源（49.2%）.     

减排背景下成都大气PM2.5碳质组分特征

近年来,国务院颁布的《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》对我国空气质量的全面改善起到了重要作用,然而,当前鲜有对四川盆地两大政策实施效果进行评估以及对政策实施后PM_2.5化学组分新特征的针对性研究.2017年和2020年分别是两大污染减排政策实施效果评估的关键时期,为对两时期成都市大气PM_2.5及其中碳质组分特征进行全面了解,分别于2016年10月至2017年7月和2020年12月在成都市区进行了PM_2.5的连续采样,并对其中有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了分析.结果表明：①2016~2017年成都市ρ（PM_2.5）平均值为（114.0±76.4）μg·m^-3,最高值出现在冬季,可达（193.3±98.5）μg·m^-3,是浓度最低季节春季［（73.8±32.3）μg·m^-3］的2.6倍,而这种严重的冬季污染在2020年出现了明显改善,对应的ρ（PM_2.5）为（96.0±39.3）μg·m^-3,降幅达50.3%.②2016~2017年ρ（OC）和ρ（EC）的平均值分别为（21.1±16.4）μg·m^-3和（1.9±1.3）μg·m^-3,分别占PM_2.5的质量分数为18.5%和1.7%;ρ（OC）季节变化特征为：冬季［（40.6±21.5）μg·m^-3］>秋季［（17.0±7.0）μg·m^-3］>夏季［（14.4±3.9）μg·m^-3］>春季［（12.6±6.0）μg·m^-3］,而各季节ρ（EC）水平接近（1.3~2.4 μg·m^-3）;二次有机碳（SOC）是OC的重要组成,可占OC的质量分数为44.5%.相比2016年冬季,2020年冬季ρ（OC）降至（19.2±9.1）μg·m^-3,降幅达52.7%,EC则升高了26.1%.③随污染加重,各碳质组分及其贡献变化趋势各异,相比2016年冬季,2020年冬季OC随污染加重贡献更加趋于稳定,而SOC占比升高更为明显,二次有机组分贡献不容忽视.④各季节气团来向和污染物潜在源区均呈现出了明显差异;与2016年冬季相比,虽然2020年冬季主要气团来向未发生明显变化,但各轨迹对应的污染物浓度均出现了大幅降低,且污染物潜在源区向东部区域扩展明显.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

重铬酸钾对方形网纹瑵的毒性研究

研究了在２５℃条件下重铬酸钾对方形网纹蚤Ｃｅｒｉｏｄａｐｈｎｉａ ｑｕａｄｒａｎｇｕｌａ（Ｏ．Ｆ．Ｍｕｌｅｒ）存活，生殖和生长的影响。急性试验求得重铬酸钾对该蚤的２４ｈ和４８ｈＥＣ５０值分别为１．０１７９ｍｇ／Ｌ和０．４１２７ｍｇ／Ｌ；其可信限分别为０．４６９８－１．７１８０ｍｇ／ｌ和０．１９８０－０．６９８８ｍｇ／Ｌ。慢性试验以存活，生殖和生长为毒性指标，未觉察反应浓度（ＮＯＥＣ）为０．０６２５     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.