基于模式模拟的苏皖鲁豫交界区典型月份PM2.5来源解析

基于WRF-Chem模式模拟分析了2019年1月、7月苏皖鲁豫交界区本地排放对PM_2.5污染水平的贡献以及不同污染源对PM_2.5浓度和化学组分的贡献.结果表明：WRF-Chem模式合理地模拟了研究时段内苏皖鲁豫交界区PM_2.5的空间分布特征,PM_2.5的化学组分中冬季NO₃^-含量最高,夏季SO₄^2-含量最高.在不同的污染源中,民用源是冬季苏皖鲁豫交界区PM_2.5最主要的来源,贡献约为35.87%,农业源和工业源对PM_2.5的贡献分别为28.71%、22.17%;工业源是夏季苏皖鲁豫交界区PM_2.5最主要的来源,贡献达到50.57%,电力源、农业源和民用源的贡献分别为18.05%、15.14%和12.22%.从各污染源对PM_2.5污染贡献量的小时变化上看,工业源和民用源对冬季PM_2.5贡献量呈现明显的双峰双...     

京津冀区域PM2.5及二次无机组分污染特征研究

选取北京、石家庄和唐山作为京津冀区域典型城市,基于实地样品采集和组分分析结果,探讨PM_2.5组分中二次无机水溶性离子（SNA）浓度变化特征,并利用空气质量模型模拟结果分析重污染前后京津冀地区各类污染源大气污染物排放对PM_2.5和SNA质量浓度的贡献.结果显示：3个城市PM_2.5质量浓度整体呈现逐年下降的趋势,多数情况下SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺浓度极大值同时出现在冬季,PM_2.5化学组分较为稳定.相对于常规时段,重污染期间SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺质量浓度明显增加,重污染前一天SNA浓度占PM_2.5比值达到最高.重污染的形成是本地源排放和外来区域传输共同作用的结果,外来源对NO₃^-的贡献整体高于SO₄^2-和NH₄⁺.交通源、居民源和工业源对PM_2.5、SO₄^2-和NO₃^-浓度贡献最高,NH₄⁺主要来自居民源的排放.     

邢台市秋季PM2.5及水溶性离子污染特征

为研究邢台市秋季PM_2.5污染特征,于2017年10月15日~11月14日在邢台市区对PM_2.5样品进行了采集,并对其中水溶性离子（包括Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺、Ca²⁺、Na⁺、Mg²⁺、K⁺）进行了分析.结果显示,观测期间邢台市ρ（PM_2.5）平均值为（130.0±74.9）μg/m³,其中水溶性离子质量浓度为（69.8±11.4）μg/m³,占ρ（PM_2.5）的53.3%,NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺为主要离子,占水溶性离子比例达到了89.7%. 当污染加重,水溶性离子质量浓度随ρ（PM_2.5）增大而升高,且NO₃^-、NH₄⁺及SO₄^2-占比亦逐渐升高,但其他离子占比随之下降,Ca²⁺尤为明显,表明ρ（PM_2.5）升高时主要受二次无机转化影响;观测期间SOR（硫转化率）与NOR（氮转化率）的平均值分别为0.36和0.25,表明秋季SO₂与NO₂转化速率较强,二次无机污染严重,另外SOR及NOR与温度及相对湿度呈正相关,且SOR对二者更为敏感;邢台市秋季PM_2.5呈弱碱性,NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在;ρ（NO₃^-）/ρ（SO₄^2-）平均值为2.13,表明移动源对秋季大气颗粒物的来源贡献较大;PMF分析结果表明,二次转化源、燃烧源及扬尘源为邢台市秋季PM_2.5中水溶性离子的主要来源.     

基于在线监测的南京仙林PM2.5组分特征与来源解析

为了研究南京市PM_2.5的污染特征及来源贡献,于2018年3月至2019年2月在南京仙林地区进行PM_2.5组分的在线监测,运用PMF和CMB受体模型,开展PM_2.5的来源解析.结果表明,观测期间南京市PM_2.5平均质量浓度为54.3μg/m³,其中冬季平均浓度76.4μg/m³.PM_2.5的主要组分为NO₃^-（21.3%~30.8%）、SO₄^2-（18.9%~23.5%）、NH₄⁺（14.3%~16.2%）.从全年平均来看,PMF模型得到的PM_2.5解析结果为：二次无机气溶胶（54.9%）、燃煤源（17.4%）、二次有机气溶胶（7.4%）、机动车排放源（7.1%）、工业源（4.9%）、扬尘源（4.8%）、其他源（3.4%）;CMB模型得到的PM_2.5解析结果为：硝酸盐（33.0%）、硫酸盐（24.0%）、燃煤源（16.4%）、机动车排放源（8.4%）、二次有机气溶胶（7.1%）、扬尘源（5.7%）、其他源（2.9%）、工业源（2.4%）.不同季节PM_2.5来源有所差异,夏冬季二次无机气溶胶占比大于春秋季,春冬季燃煤占比最大,二次有机气溶胶在秋季占比最大.结合2017年南京市大气污染源排放清单,对二次气溶胶贡献进行再解析,得到南京仙林地区PM_2.5主要贡献来自燃煤源（PMF：34.14%,CMB：33.82%）,机动车排放源（PMF：27.33%,CMB：29.33%）以及工业源（PMF：26.76%,CMB：24.77%）.可见,影响南京仙林地区PM_2.5的污染源主要来自燃煤源、机动车排放源和工业源,基于在线组分监测、利用PMF和CMB模型得到的PM_2.5源解析结果具有较好的一致性.     

民用煤排放PM2.5中碳组分与水溶性离子特征

研究4种典型民用煤燃烧排放PM_2.5中的碳组分以及水溶性离子含量特点,并通过PAM-OFR(潜在气溶胶质量-氧化流动反应器)模拟了大气老化过程(2d)对煤球与烟煤燃烧PM_2.5中碳组分与水溶性离子含量的变化影响。结果表明,烟煤燃放PM_2.5中碳组分含量最高,达到57.96%,其EC含量是其他煤种的4.3~9.6倍。民用煤燃烧产生PM_2.5中水溶性离子以Na⁺与SO₄^2-为主,其在总水溶性离子中占比合计约47%~76%。经历了大气老化试验后,煤球与烟煤燃烧排放PM_2.5中NH₄⁺和NO₃^-离子含量大幅增加,与之相比,TC占PM_2.5比例分别下降了12.03%与19.99%。     

重庆市不同粒径颗粒物中水溶性离子污染特征

于2010年3月~2011年2月和2017年1~12月在重庆主城区连续采集PM_1.0、PM_1.0~2.5和PM_2.5~10样品,采用离子色谱测定了样品中9种水溶性无机离子（WSIIs）含量,研究了近年来不同粒径颗粒物中主要离子的污染特征.结果表明,2017年重庆市PM_1.0、PM_1.0~2.5和PM_2.5~10中WSIIs年均浓度和占比分别为24.10,32.89,39.11μg/m³和41.8%、40.3%、38.6%,较2010年均有所下降（39.85,47.84,57.12μg/m³和49.2%、46.6%、36.2%）,但NO₃^-浓度和占比呈上升趋势（分别上升12.3%~27.8%和53.1%~78.2%）,且成为2017年冬季首要离子.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Cl^-、K⁺和Na⁺主要分布在细粒子中,F^-、Mg²⁺和Ca²⁺主要分布在粗粒子中.重庆颗粒物呈弱碱性,其中粗粒子碱性强于细粒子,NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在.与2010年不同,2017年细粒子中SO₄^2-和NO₃^-浓度均随相对湿度增大而快速上升,非均相反应已成为2017年SO₄^2-和NO₃^-形成的重要途径,且在PM_1.0中尤为突出.随污染加重,不同粒径下各类WSIIs演化特征各异,其中2017年细粒子中NO₃^-浓度及其对WSIIs贡献大幅升高,并成为重污染形成的主因,而SO₄^2-和扬尘源示踪物（Mg²⁺、Ca²⁺）贡献呈下降趋势.与2010年相比,2017年各粒径中NO₃^-/SO₄^2-比值随污染加重大幅升高,且重污染日比值均大于1.0.细粒子中WSIIs主要来源于二次转化,粗粒子主要来源于扬尘.2017年扬尘污染较2010年有所减缓,但二次源对WSIIs贡献上升明显,尤其是NO₃^-的二次生成,因此对NOx排放源的管控是WSIIs减排的重要途径.研究结果对了解近年来重庆市大气颗粒物污染来源及形成机制研究具有重要参考价值.     

东北亚冬季PM2.5水溶性离子空间分布特征及来源

为探讨东北亚冬季PM_2.5水溶性离子空间分布特征及来源,测定了2017~2018年沈阳冬季PM_2.5水溶性离子浓度.结果显示：沈阳冬季PM_2.5水溶性离子平均质量浓度为28.5±11.9μg/m³,二次离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）的浓度最高,分别占总水溶性离子质量浓度的31.0%、22.4%和19.2%.运用离子化学计量学关系、相关性和主成分分析,探讨了沈阳冬季PM_2.5水溶性离子的可能来源.并整合了东北亚冬季（中国东北、韩国、日本）近20a来PM_2.5水溶性离子数据,发现沿着东亚冬季风,东北亚冬季PM_2.5水溶性离子浓度从中国东北,经韩国海岸、韩国和济州岛,日本海岸至日本整体呈下降趋势,在韩国和日本出现局部上升,且在不同区域,不同水溶性离子占比明显不同.其中,韩国冬季PM_2.5中SO₄^2-、Ca²⁺和K⁺受外来源影响显著,NO₃^-和NH₄⁺主要来自本地源,Cl^-、Na⁺和Mg²⁺主要来自本地源或海源;日本中部冬季PM_2.5中SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺和K⁺主要来自本地源,Cl^-、Ca²⁺、Na⁺和Mg²⁺主要来自本地源或海源.     

民用燃料烟气中气态污染物及水溶性无机离子的排放

选取北京市地区典型生物质燃料（玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗、松木、栗树枝、桃树枝）以及民用煤（烟煤、蜂窝煤）在实验室内进行了模拟燃烧实验,采用Thermo Fisher 42i型化学发光NO-NO₂-NOx分析仪、43i型脉冲荧光SO₂分析仪、48i型CO分析仪对烟气中的NO_x、SO₂、CO进行全程在线监测;对燃烧产生的颗粒物样品进行采集,采用ICS 90A、ICS2000离子色谱仪对不同粒径段颗粒物中的水溶性无机离子进行测定.研究表明：3类民用燃料排放因子均值由大到小的顺序,SO₂为民用煤 > 薪柴 > 秸秆;CO为秸秆 > 民用煤 > 薪柴;NO_x为薪柴 > 民用煤 > 秸秆.薪柴燃烧产生的PM_2.5中SO₄^2-含量最高,占总水溶性无机离子的22%~30%;秸秆类燃烧产生PM_2.5中的水溶性无机离子K⁺占绝对优势,占总水溶性无机离子的36%~49%,其次为Cl^-或SO₄^2-,两者之和占总水溶性无机离子的35%~44%.3类民用燃料中秸秆类燃烧排放的颗粒物中水溶性无机离子的排放因子最高,其次为薪柴类燃料,民用煤最低.本实验对不同粒径段颗粒物中9种水溶性无机离子进行了分析（Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、NH₄⁺、F^-、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-）,薪柴类燃料燃烧排放的颗粒物中,Na⁺、K⁺、NH₄⁺、F^-的排放因子在0~2.5μm粒径段内最大,Mg²⁺和Ca²⁺的排放因子在2.5~10μm粒径段内最大.秸秆类燃料除Ca²⁺、Mg²⁺外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.对于烟煤而言,除了K⁺、Mg²⁺和Ca²⁺外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大;蜂窝煤中Na⁺、K⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.     

基于高分辨率MARGA分析桂林市PM2.5水溶性离子特征

利用高时间分辨率MARGA于2017年2月17日~3月24日在桂林市开展PM_2.5组分监测，结合同一点位环境和气象监测数据，分析桂林市大气PM_2.5水溶性无机离子组分特征及气溶胶酸性.结果表明：MARGA监测的PM_2.5中8种水溶性离子与PM_2.5变化趋势一致.8种水溶性离子总浓度均值29.27μg/m³，3种二次水溶性离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺浓度均值26.91μg/m³，占水溶性离子总浓度的93.50%，是桂林市大气PM_2.5的主要组分.二次水溶性离子SO₄^2-、NH₄⁺和NO₃^-两两之间存在显著正相关性（相关系数均>0.80），提示二次离子产生的机制及在大气中的演化、沉积具有一定的相似性.无论有无降雨，能见度（Vis）均随着水溶性离子，尤其是二次水溶性离子浓度的增加呈幂函数规律递减.24h累计降雨量≥ 10.0mm时，湿清除作用明显.晴天及降雨量不大的天气下，需注意管控机动车尾气、生物质燃烧和扬尘污染.SOR、NOR分别为0.35、0.12，SO₂同时通过均相和非均相氧化反应转化为SO₄^2-，NO_x主要是通过白天光化学反应转化为NO₃^-.大多数离子和气态前体物均存在明显的日变化规律，这与物质的来源、形成机制和气象条件不同有关.CE/AE摩尔浓度均值为1.5，桂林市PM_2.5总体偏碱性.PM_2.5中SO₄^2-、NO₃^-、Cl^-主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃和NH₄Cl形式存在.PM_2.5中NH₄⁺可能与监测点位交通源排放有关，桂林市应加强交通污染物排放管控.     

北方沿海城市大气PM2.5组分特征及来源分析：以青岛市为例

为探究北方沿海城市大气PM_2.5的化学组分特征及其关键来源,本文选择典型代表城市青岛市作为研究对象,在2021年3月-2022年2月采集大气PM_2.5样品,测定水溶性无机离子、碳组分及化学元素等组分,深入分析大气PM_2.5化学组分特征,采用正定矩阵因子分解(PMF)和潜在源贡献函数(PSCF)对青岛市PM_2.5的主要贡献源类和潜在源区进行分析研究.结果表明：(1)采样期间青岛市PM_2.5浓度平均值为42.2μg/m³,NO₃-、NH₄⁺、SO₄^2-、OC是PM_2.5的主导成分,浓度分别为11.77、5.76、5.20和6.67μg/m³,占比分别为27.88%、13.65%、12.32%和15.80%.(2)各组分浓度季节性变化与PM_2.5浓度变化基本一致,呈现冬季最高、夏季最低,春...     

沈阳市PM2.5离子成分对呼吸疾病门诊数影响研究

采用时间序列的半参数广义相加模型,在控制了长期趋势、"星期几效应"和气象因素等混杂因素的基础上,分析沈阳市大气污染物及PM_2.5中水溶性离子对呼吸系统疾病门诊就诊人数的影响,并按性别和年龄分层建模.结果表明：PM_2.5及其各离子成分与呼吸系统疾病门诊人数之间存在关联,并有明显的滞后效应.受冬季供暖燃煤排放影响,PM_2.5、NO₃^-和NH₄⁺呈显著关联,在滞后累积2d后风险最大.最佳滞后时间下,PM_2.5的浓度每增加10µg/m³,对应呼吸系统疾病日门诊就诊人数增加百分比（ER）为1.31%（95% CI：1.2%~1.43%）;离子成分SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Cl^-、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺和Na⁺的浓度每增加1个4分位间距（IQR）,对应的呼吸系统疾病日门诊就诊人数增加百分比（ER）分别为3.22%（95% CI：2.81%~3.62%）、4.67%（95% CI：4.13%~5.22%）、5.41%（95% CI：4.49%~6.33%）、7.38%（95% CI：3.91%~10.96%）、0.14%（95% CI：-6.34%~7.07%）、7.64%（95% CI：-11.87%~31.47%）、3.57%（95% CI：-2.83%~10.39%）和0.46%（95% CI：-16.64%~21.06%）.PM_2.5、Cl^-、Mg²⁺、Ca²⁺和Na⁺对女性呼吸疾病门诊人数的影响比对男性的影响大.PM_2.5、SO₄^2-、Cl^-、Ca²⁺和Na⁺对≥65岁的老人门诊人数的影响比对15~65岁劳动年龄人群的影响大.表明不同性别、不同年龄由于生理结构和环境因素的不同而引起的差异不同.     

典型重工业城市空气重污染过程特征与来源解析

为揭示邯郸市空气污染过程及形成原因,以邯郸市环境监测中心为采样点,对采样滤膜进行离子和碳质组分测试,探讨PM_2.5组分浓度变化特征,并利用WRF-CAMx空气质量模型模拟分析2017~2018年秋冬季3次重污染前后邯郸市各个地区各类污染源大气污染排放对PM_2.5质量浓度的贡献.结果显示,重污染期间邯郸市水溶性粒子占PM_2.5质量浓度的62.4%,二次离子中呈现NO₃^- > SO₄^2- > NH₄⁺变化趋势.受地面均压场和高压底部控制及500hPa高空纬向环流影响,污染物水平方向和垂直方向传输受到抑制,同时边界层高度的降低进一步加剧PM_2.5污染浓度的升高,随着西伯利亚东部高压和欧亚大陆高压南下以及边界层高度的上升,3次重污染过程得以彻底清除.PSAT示踪模块结果表明复兴区,丛台区和永年区是邯郸市PM_2.5浓度贡献的主要区县,3个区县重污染贡献总和为66.8%~72.2%,重污染时段冶金,交通源和居民散煤燃烧是3大主要污染源.     

长江三角洲冬季电厂排放对大气污染的影响

分析了长江三角洲地区电厂排放的基本特征并利用WRF-Chem模拟冬季大气污染状况,研究了冬季电厂排放主要污染物的特征及其对空气质量的影响,结果显示,长三角电厂排放的主要大气污染物为SO₂、NO_x及PM_2.5,2010年排放量可分别达到826.8、1475.6和137.3Gg,分别占长三角地区人为源总排放量的34%、38%和14%.冬季主要大气污染物（SO₂、NO₂、PM_2.5）浓度高值区分布在南京-上海,杭州-宁波一带.电厂对SO₂浓度贡献量（率）的空间分布与SO₂排放的空间分布较为一致,而NO₂、PM_2.5,其贡献量（率）的高值区主要分布在安徽、浙江和江西的交界处以及浙江省的东海岸.相对SO₂、NO₂,电厂对PM_2.5贡献量（率）较低,各地均在20μg/m³（15%）以下.污染时期电厂排放对模拟的PM_2.5和SO₂贡献率（6.9%、34.2%）较清洁时期（4.9%、20.7%）大,而对于NO₂,清洁和污染时期的贡献量没有明显差别,均在10μg/m³左右.冬季气温低、风速小及边界层高度低的特征不利于低层污染物的扩散,易导致重污染事件的发生.     

邯郸市区PM2.5污染特征及来源解析

对邯郸市区内邯郸钢铁集团（邯钢）、邯郸市环境监测中心（环保局）、河北工程大学（矿院）3个点位4个季节代表月大气PM_2.5样品进行采集,并对其离子、元素、碳质组分进行测试分析;利用基于排放清单、受体模型与空气质量模型相结合的综合来源解析方法,对邯郸市区大气PM_2.5贡献来源进行分析.结果表明：邯郸市区PM_2.5年均浓度为85.5μg/m³,秋冬季浓度明显高于春夏季,邯钢点位浓度略高于矿院和环保局;PM_2.5中占比较高的组分为NO₃^-、SO₄^2-、POA、SOA和NH₄⁺,分别占15.7%、14.5%、13.2%、12.2%和12.4%,具有明显的二次污染和有机污染特征,冬季二次组分和有机组分占比略高于其他季节,环保局点位一次有机气溶胶（POA）和二次有机气溶胶（SOA）占比略高于矿院和邯钢;冶金和扬尘是PM_2.5最主要的贡献来源,贡献率分别为27.0%和18.7%,冶金源在春夏季的贡献比例高于秋冬季,在邯钢点位的贡献率明显高于环保局和矿院.     

东海PM2.5和PM10中水溶性离子的组成与化学特性

2014年5~6月在东海海域采集PM_2.5和PM₁₀气溶胶样品,通过离子色谱法对样品中主要水溶性阳离子（Na⁺、K⁺、NH₄⁺、Mg²⁺、Ca²⁺）和阴离子（Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、MSA）的浓度进行测定,并结合相关数理统计方法探讨了其主要来源.结果表明,PM_2.5和PM₁₀样品中主要水溶性离子的总浓度范围分别为7.9~23.7μg/m³和10.4~47.9μg/m³,平均值分别为（14.9±5.8）μg/m³和（21.3±10.7）μg/m³.二次离子（nss-SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）浓度最高,分别占测定离子总浓度的80.8%和73.3%,其中SO₄^2-和NH₄⁺主要富集在细颗粒物（PM_2.5）中,NO₃^-主要富集在粗颗粒物（PM₁₀）中.富集因子及相关性分析表明K⁺主要来自陆源,Mg²⁺受海源和陆源双重输入影响.阴阳离子浓度平衡计算结果表明,细颗粒物样品呈弱碱性;粗颗粒物样品酸碱基本中和.两种样品中NH₄⁺的主要结合方式均为（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃.来源分析结果表明,PM_2.5和PM₁₀样品中生源硫化物对nss-SO₄^2-的贡献率分别为13.7%和8.7%.根据估算的干沉降通量结果,NH₄⁺对氮沉降的贡献程度小于NO₃^-.     

天津市PM2.5中氮含量及同位素的昼夜及季节变化

为研究天津市大气气溶胶中氮的来源,分析了2016年夏、冬两季昼夜采集的细颗粒物气溶胶（PM_2.5）中无机离子浓度和氮同位素组成（δ¹⁵N）.结果显示：天津市冬季平均PM_2.5质量浓度（207 μg/m³）远高于夏季（40.1 μg/m³）,冬季PM_2.5的δ¹⁵N值（+5.1‰）低于夏季（+10.7‰）,即夏季PM_2.5较冬季更富集¹⁵N;夏季PM_2.5中NH₄⁺的平均浓度高于c（NO₃^–）,但是冬季NO₃^–浓度最高,其次是c（NH₄⁺）>c（SO₄^2–）;此外,通过对比昼夜样品,夏季PM_2.5中氮含量和氮同位素组成在昼夜均表现出明显差异,而冬季不明显.结果表明,天津市夏季气溶胶中含氮化合物在昼夜受海陆风的影响,即白天受海洋气溶胶影响较大而夜间则为陆源气溶胶物质影响,然而冬季受东亚季风的影响削弱了海陆风对海陆间大气气溶胶的交换作用,且在冬季化石燃料燃烧源氮贡献较大.