SCSC-S/Fe复合系统脱氮除磷途径及微生物群落特性

为提升再生水品质,以玉米芯耦合硫铁填料构造出固相纤维素碳源+硫铁填料复合脱氮除磷系统(简称SCSC-S/Fe复合系统),基于填料生物膜Miseq高通量测序构建了16S rRNA基因克隆文库,结合系统沉积物的X射线衍射(XRD)分析,探讨了该系统对模拟城市污水处理厂低C/N比尾水深度脱氮同步除磷特性及作用途径.结果表明,随温度升高,TN去除率逐渐增大,TP去除率增加不明显,在温度为30℃和水力停留时间HRT=9h时,NO_3~--N、TN、TP平均去除率分别为99.86%、92.70%和89.15%.固相纤维素碳源反硝化脱氮单元内具有降解纤维素类和反硝化作用类细菌分别占细菌总数的41.37%和54.02%,硫铁复合填料脱氮除磷单元内异养反硝化、硫自养反硝化和氬自养反硝化的细菌占细菌总数的91.53%;XRD结果表明,水中的PO_4~(3-)主要以FeP0_4、Fe_3(P0_4)_2·χH_20和Fe_3(P0_4)_3(0H)_2等物质形式去除.因此,复合系统脱氮以异养反硝化作用为主,协同硫自养反硝化和氢自养反硝化作用;复合系统具有"化学+生物"双重除磷作用,以化学除磷作用为主.SCSC-S/Fe复合系统实现了低C/N比城市污水处理厂尾水深度脱氮同步除磷的目的.     

硫铁比对再生水深度脱氮除磷的影响

为了考察硫铁比对反硝化脱氮同步除磷效果的影响,进行了不同硫铁比的反硝化脱氮除磷静态实验,并对复合填料系统反硝化脱氮同步除磷作用进行了分析.结果表明,硫铁复合填料的脱氮除磷效果均显著高于单一填料;硫铁比是影响复合填料反硝化脱氮除磷效果的一个关键因素,当硫铁比(体积比)大于等于1∶1时,TN、TP去除率分别达到了85%和97%以上.复合填料脱氮除磷过程均满足二级动力学方程,系统脱氮作用主要依赖于异养反硝化和硫自养反硝化过程,而除磷主要由于海绵铁腐蚀产生的化学除磷作用.     

基于反硝化脱氮的硫铁复合填料除磷机制

为提高硫铁复合填料反硝化脱氮同步除磷效果,对比研究了不同填料和耦合微生物后的除磷效果,分析了微生物耦合硫铁复合填料反硝化脱氮同步实现除磷的机制.结果表明与单纯海绵铁填料比较,硫磺与海绵铁复合填料除磷效率提高30%,达到95%以上,出水磷含量可降至0.1 mg·L~(-1)以下.X射线衍射(XRD)和总铁浓度分析表明,硫铁复合填料除磷系统反应产物主要为FeOOH、FeS和Fe_4(PO_4)_3(OH)_3固体物质和溶解性铁离子,产生于海绵铁的腐蚀和除磷过程;腐蚀产生的Fe~(2+)及Fe~(3+)的水解产物FeOOH和Fe S通过吸附沉淀作用将PO_4~(3-)转化为Fe_4(PO_4)_3(OH)_3去除.微生物耦合硫铁炭复合填料反应器运行稳定后,TN、TP去除率分别在90%左右和83%以上;硫自养反硝化产生的H~+和生物铁作用也可以促进海绵铁腐蚀和除磷过程,体系将"异养协同自养"复合反硝化与化学除磷有机结合,实现了城市污水处理厂尾水高效反硝化脱氮同步除磷的目的.     

新型硫铁复合填料强化再生水深度脱氮除磷

为强化再生水深度脱氮除磷的能力,利用硫磺粉、海绵铁粉等制备出一种新型复合填料,并在不同HRT和C/N条件下将其与同种物质组成的颗粒混合填料进行对比实验.最后通过高通量测序技术对两填料表面的微生物种群结构进行了研究.结果表明,在不同条件下新型填料的脱氮除磷能力均优于颗粒混合填料;当HRT=4 h、C/N=1时,新型填料的总氮、总磷去除率均分别比颗粒填料高出30%以上.根据高通量测序结果,两反应器内的反硝化体系均由硫自养反硝化种群和异养反硝化种群构成,且新型填料系统内的硫自养反硝化菌群所占比例更大,两反应器内的优势种属分别为Sulfurimonas和Acinetobacter.     

3DBER系统功能强化与协同作用机制研究

针对污水厂二级生物处理出水C/N低且可生化性差、深度脱氮需外加碳源等问题,结合污水资源化对二级处理出水深度去除TN、TP和微污染物的技术需求,通过改变传统三维电极生物膜工艺（3DBER）的填料组成,构建了强化反硝化脱氮、并具备同步除磷、除微污染物（以邻苯二甲酸二丁酯（DBP）、邻苯二甲酸（2-乙基已基）酯（DEHP）为例,用PAEs表示）功能的3DBER多功能复合反硝化系统,探讨了3DBER工艺强化脱氮同步实现除磷、除微污染物复合功能的技术途径,并从工艺性能、微生物种群分布等角度,深入解析了实现复合功能的技术方法与微观作用机制.结果表明,硫/铁复合功能填料是实现低C/N二级生物处理出水深度脱氮、除磷、除微污染物的关键因素,多功能复合反硝化系统脱氮效率比传统3DBER工艺平均提高20%左右,TP去除率可达80%,PAEs去除率在90%以上.化学计量学和分子生物学技术的分析表明,复合系统脱氮、除磷过程中在微生物生态、电子供体补偿和酸碱度平衡等方面存在协同促进作用.其中,脱氮功能来自异养与多种自养反硝化共同作用,除磷的关键是海绵铁的持续腐蚀,PAEs的去除过程则是吸附、电化学氧化与生物降解协同作用的结果.     

电流对MEC-3DBER-S脱氮除磷效果的影响及机理分析

针对低C/N污水处理厂二级处理出水中氮、磷去除问题,基于三维电极生物膜工艺（3DBER）反硝化脱氮碳源消耗量少的特点,构建了微电凝聚-三维电极生物膜耦合硫自养强化脱氮除磷工艺（MEC-3DBER-S）.对比研究了3DBER与MEC-3DBER-S在不同电流强度条件下的运行特性,并结合基于nirS基因的克隆文库技术分析了MEC-3DBER-S中反硝化微生物的构成.运行结果表明,MEC-3DBER-S有效强化了氮、磷的去除效果,特别是提高了低电流条件下的脱氮效率;同时电流作用能够促进海绵铁腐蚀,提高除磷效果.当C/N=1.5、HRT=8h、I=300mA条件下,其TN和TP去除率分别达到75%和78%,分别比3DBER高10%和28%左右.基于nirS基因的克隆文库结果表明,MEC-3DBER-S中同时存在与具有异养、氢自养、硫自养和铁自养反硝化功能的菌属相似的细菌.该体系中有机碳源、H2、单质硫和Fe²⁺等电子供体可相互补充,强化了脱氮;同时,体系中还存在物化联合生物除磷的作用,强化了除磷.因而,MEC-3DBER-S复合反硝化体系保证了较高的脱氮除磷效果.     

硫自养反硝化饮用水脱氮：悬浮填料与硫源作用效果评估

针对饮用水硝酸盐污染和固定床硫自养反硝化脱氮负荷低等问题,开展流化床型硫自养反硝化脱氮研究,探究聚乙烯醇-海藻酸钠-活性炭悬浮填料对硫自养反硝化的影响,并对比了不同硫源(升华硫、硫代硫酸钠和生物硫)对反硝化效果的影响.结果表明,悬浮填料可显著提升反硝化脱氮效果,升华硫与硫代硫酸钠效果优于生物硫.在最佳条件下,TN去除率可稳定保持在98.49%,TN脱氮负荷达2.84 g·L^-1·d^-1.机理分析表明,悬浮填料中海藻酸钠可作为异养反硝化的有机碳源,实现自养与异养反硝化相结合,减少了副产物NO₂^-和SO₄^2-的生成,并提供碱度,保持体系pH的稳定.加入悬浮填料后,反硝化微生物生长得到促进,优势菌属为Thauera(兼性自养反硝化菌)和Brachymonas(异养反硝化菌).     

DNBF-O3-GAC组合工艺深度脱除氮磷及代谢产物

为提高污水厂尾水水质,本研究采用新型缓释碳源复配海绵铁、活性炭作为反硝化生物滤池的复合填料,分别以模拟二级处理出水和实际污水厂尾水为进水,考察了复合缓释碳源填料反硝化生物滤池-臭氧-活性炭(DNBF-O_3-GAC)组合工艺同步脱氮除磷及去除微生物代谢产物的性能,并借助Mi Seq高通量测序技术分析了反硝化生物滤池生物膜中的微生物群落结构特征.结果表明,组合工艺取得了较好的脱氮除磷及微生物代谢产物的效果:模拟配水阶段和实际尾水阶段NO_3~--N平均去除率分别达到88.87%、79.99%;TP平均去除率分别达到87.67%、65.51%;UV254平均去除率分别达到45.51%、49.23%.组合工艺各处理单元具有不同的功能:NO_3~--N、TN、TP、TFe的变化主要发生在反硝化生物滤池反应器中;UV254、三维荧光强度的变化主要发生在臭氧-活性炭反应器中.微生物在属水平进行聚类分析结果表明,反硝化脱氮系统存在硫自养反硝化菌和异养反硝化菌,当实际尾水阶段碳源相对不足时,硫自养反硝化作用有了显著加强,Thiobacillus(硫杆菌属)的占比由7.44%上升至29.62%,硫自养反硝化与异养反硝化形成的这种互补作用延长了新型缓释碳源的使用周期.     

3DBER-S反硝化脱氮性能及其菌群特征

针对污水处理厂尾水TN去除问题,采用16S rDNA克隆文库法,探究了3DBER-S(三维电极生物膜耦合硫自养脱氮工艺)的强化脱氮机制及其菌群特征. 结果表明,I(电流)和HRT(水力停留时间)对3DEBR-S中氢自养和硫自养反硝化作用所占比例的影响较大,但对脱氮效率影响不显著. 当进水C/N〔ρ(COD_Cr)/ρ(TN)〕为1、ρ(NO₃--N)为35 mg/L、I为300 mA、HRT为4 h时,NO₃--N和TN去除率可分别稳定在80%和74%以上. 16S rDNA克隆文库结果显示,反应器中β变形菌纲为优势菌群,占47.89%〔以OUT(操作单元)计〕. 在β变形菌纲中,与具有反硝化功能的陶厄氏菌属(Thauera)相似的细菌所占比例最大,为52.94%;与可分别利用硫和氢为电子供体进行反硝化脱氮的硫杆菌属(Thiobacillus)和食酸菌属(Acidovorax)相似的细菌分别占17.65%和14.71%. 3DBER-S中存在异养联合氢自养和硫自养反硝化协同去除硝酸盐氮的作用,可为反硝化脱氮提供充足的电子供体,节约了有机碳源消耗,并保证了稳定高效的脱氮效果.      

3BER-S耦合脱氮系统运行特性研究

为了强化三维电极生物膜脱氮工艺(3BER)的脱氮效果,将3BER与硫自养反硝化技术耦合成3BER-S工艺,用于低碳氮比城市污水厂尾水的深度脱氮处理.与3BER对比研究结果表明,3BER-S工艺在TN去除率、系统pH平衡能力和NO2--N积累方面均优于3BER工艺;当进水C(NO3--N)= 35±2mg/L,TOC:N:P=10.7:10:1,pH=7.0~7.5时,3BER-S耦合工艺对TN和NO3--N的去除效率分别为85%和94%,分别比3BER高15%和10%;出水中NO2--N的浓度为3.04mg/L,比3BER低2mg/L.3BER-S中硫自养反硝化作用定量分析表明,硫自养脱氮作用在整个脱氮过程中所占比例为14.07%,单质硫的有效利用率达到79.5%,硫自养反硝化过程对稳定3BER-S系统出水pH值起重要作用.根据3BER-S中微生物基于反硝化细菌特异性基因nirS的克隆文库结果,系统中反硝化细菌都与β变形菌纲中的细菌有较高的同源性,其中61.41%的反硝化细菌属于陶厄氏菌属(Thauera);脱氮硫杆菌和嗜酸菌属(Acidovorax)分别占3.50%和19.30%.表明当碳源比较充足时,3BER-S工艺的脱氮作用主要以异养反硝化过程为主,以单质硫和氢为电子供体的自养反硝化脱氮作用也占有一定比例.     

3DBER-S-Fe同步脱氮除磷及去除邻苯二甲酸酯的工艺特性

为探究三维电极生物膜耦合硫铁新工艺(3DBER-S-Fe)脱氮除磷并同步去除邻苯二甲酸酯(PAEs)的工艺特性,在水力停留时间(HRT)分别为8、6、4 h条件下,研究分析了系统内总氮(TN)、总磷(TP)、邻苯二甲酸二丁酯(DBP)、邻苯二甲酸二(2-乙基)己酯(DEHP)、NO-3-N、SO2-4及pH的变化情况.结果表明,3DBER-S-Fe系统具有较好的脱氮除磷及PAEs去除效果.当水力停留时间为8、6、4 h时,TN去除率分别为80.99%、78.85%、64.76%;TP去除率分别为65.18%、67.17%、43.44%;DBP去除率分别为96.72%、97.32%、96.53%;DEHP去除率分别为91.89%、81.57%、74.30%.在3DBER-S-Fe系统内,存在异养、氢自养、硫自养反硝化脱氮过程,当HRT由8h缩短到4h时,单质硫可以弥补进水NO-3-N负荷增加所导致的反硝化电子供体相对不足问题,维持系统高效的脱氮效率;系统中海绵铁填料腐蚀产生的铁离子能够高效持续沉淀除磷;3DBER-S-Fe工艺结合了物理吸附、生物降解及电化学作用,使其在不同HRT条件下具有较高的DBP与DEHP去除率.     

生物吸附/MBR/硫铁自养反硝化组合工艺优化研究

为了实现深度脱氮除磷效果,利用生物吸附/MBR/硫铁自养反硝化组合工艺进行优化研究,考察了不同HRT和硫铁体积比对系统脱氮除磷的影响.结果表明,MBR池和硫铁自养反硝化滤池的HRT分别在9h和3h条件下,污染物去除效果最佳,63%的COD在生物吸附段被去除,工艺系统平均出水COD、NH₄⁺-N、NO₃^--N、TN浓度分别为18.9,0.36,0,3.3mg/L,实现了污染物的超低排放.硫铁反硝化滤池的硫铁体积比为3：1条件下,出水TP平均浓度为0.29mg/L;其中大部分NO₃^--N在滤池高度10~30cm处被去除,脱氮速率约为46.1gNO₃^--N/（m³·h）.同时组合工艺在运行期间,采用间歇抽吸方式和较高曝气量能有效减缓膜污染进程.     

异养-自养耦合深度脱氮系统的生物脱氮性能研究

为探究低C/N[ρ（COD_Cr）/ρ（NO₃--N）,下同]水体的脱氮技术,分别以火山岩、火山岩/铁碳颗粒、火山岩/硫磺颗粒、火山岩/铁碳颗粒/硫磺颗粒作为填料构建R1、R2、R3和R4反应器,考察反硝化系统在不同C/N下的脱氮效果.结果表明:①随着进水C/N的降低,R1、R2和R3反应器的NO₃--N去除率逐渐降低,R4反应器则是先升后降;在C/N为1.5~2.0、系统温度为30℃、进水pH为7.0±0.2、HRT（水力停留时间）为4.0 h、进水ρ（NO₃--N）为30 mg/L时,R4反应器中NO₃--N去除率最高,平均值为90.1%.②在R2反应器中,随着反应器的运行,铁碳颗粒自身氧化表面形成氧化膜,使得铁自养反硝化作用不断减弱,脱氮效率与R1反应器相近.③运行前期,R2和R4反应器保持着较高的ρ（NH₄+-N）,随着反应器的运行,4个反应器的ρ（NH₄+-N）相当.④与R3反应器相比,R4反应器中不存在NO₂--N的累积情况,同时铁自养过程产生的碱能被硫自养过程所消耗,系统pH更适合反硝化菌生存.研究显示,C/N为1.5~2.0时,异养-铁-硫自养反硝化系统可提供充足的电子供体,减少对有机碳源的依赖,保证了稳定高效的脱氮效果.      

硫磺/石灰石自养反硝化系统脱氮除磷性能研究

为了考察硫磺/石灰石系统对于低C/N的城市污水进行同步脱氮除磷的性能,设计了体积比为1∶1的硫磺/石灰石柱式反应器,以人工配水为处理对象,采用厌氧生物滤池运行方式,研究了HRT、初始磷浓度、pH、温度等因素对其脱氮除磷性能的影响.结果表明,在进水NO 3^--N为30 mg/L左右,PO4^3--P为15 mg/L条件...