东亚边界层臭氧时空分布的数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)对2010年东亚地区边界层臭氧(O3)的时空分布进行了数值模拟,并评估了东亚边界层光化学反应的活性.结果表明,NAQPMS模式与观测结果较为一致,站点观测与模拟的日均值(月均值)相关系数达到0.56~0.91,模式能合理再现东亚地区地面O3的时空分布特征.东亚地区冬季边界层O3低值区出现在中国东部;春季O3浓度增加,西北太平洋沿岸地区O3浓度达60μL/m3左右;夏季东亚中纬度35°N附近大陆地区O3由于强烈的光化学反应呈现出一浓度高值带,浓度达60μL/m3以上;秋季东亚大部分地区O3浓度维持在40~45μL/m3左右.夏季中国京津冀和长江三角洲部分地区光化学净生成率已超过30×10-9/d.     

长江三角洲地区大气O3和PM10的区域污染特征模拟

以TRACE-P污染源资料及上海市地方排放清单为基础,采用Models-3/CMAQ环境空气质量模型和中尺度气象模式MM5,模拟研究了2001-01和2001-07长三角近地面二次污染物O3及PM 10的浓度分布及输送状况,并以上海市国控点2001年冬、夏季各10 d的小时监测数据对模型进行了验证.验证结果显示,Models-3/CMAQ对O3和PM10的模拟结果与监测值的相关系数分别为0.77和0.52;一致性指数分别达到0.81和0.99.模型对O3小时最高浓度的估算偏低27%,标准偏差为-3.1%;对PM10小时平均浓度的估算偏低10%,标准偏差为46%.模型已具备再现和模拟长三角大气污染输送过程的能力,且误差落在可接受的范围之内.模拟结果显示,2001-07长三角区域16个主要城市中,有14个城市O3小时最大浓度超过国家二级标准,高浓度O3可覆盖苏南和浙北广大区域.2001-01泰州、扬州、南京、镇江、常州等城市受本地排放源和北部大气污染输送的影响显著,大气PM10日均浓度超过PM10国家二级标准.长三角地区环境空气质量与污染类型受大气污染传输与化学转化的影响十分明显.夏季太阳辐射较强时,南部城市排放的污染物常以二次污染物的形式影响下风向城市;太阳辐射较弱的情况下,则以一次污染物输送为主的形式影响周边地区.冬季长三角区域颗粒物污染总体水平较高,这与我国北方地区排放的颗粒物在西北风作用下向长三角输送造成的影响密切相关.长三角地区的大气污染已逐渐从局地转为区域问题.     

2013年夏季典型光化学污染过程中长三角典型城市O3来源识别

城市化、工业化、机动化的高速推进以及大气活性物质的大量排放,使得长江三角洲地区在夏秋季节面临严峻的以高浓度O3为典型特征的光化学污染问题.然而,O3与其前体物之间的高度非线性反应过程使得其来源识别变得十分复杂,因此针对高浓度O3的控制途径仍不清楚.本文以2013年7月长三角地区发生的一次持续时间长、波及范围广、强度高的高浓度O3污染过程为研究案例,基于CAMx空气质量数值模型中耦合的臭氧来源追踪方法(OSAT),采用物种示踪的方法对长三角3个代表性城市上海、苏州、杭州近地面O3的污染来源开展了模拟研究,探讨了4个源区(上海、浙北、苏南和长距离输送)、7类排放源(工业锅炉和窑炉、生产工艺过程、电厂、生活源、流动源、挥发源和天然源)对上海、苏州和杭州城区地面O3的浓度贡献.研究结果表明:长距离输送以及区域背景产生的O3约在20×10-9~40×10-9(体积分数)之间;加上上海及苏南、浙北地区排放的前体物在长三角城区地区二次生成O3,可使O3上升至40×10-9~100×10-9(体积分数)乃至更高.模拟时段内日间8 h O3浓度的地区贡献分析结果显示,长距离传输对于上海、苏州、杭州的浓度贡献分别为42.79%±10.17%、48.57%±9.97%和60.13%±7.11%;上海城区O3来源中,上海本地污染贡献平均为28.94%±8.49%,浙北地区贡献约19.83%±10.55%;苏州城区O3来源中,苏南地区贡献约26.41%±6.80%;杭州城区O3来源中,浙北地区贡献约29.56%±8.33%.从各受点日最大O3小时浓度贡献来看,长距离传输贡献比例显著下降(35.35%~58.04%),而本地污染贡献上升.区域各类污染源贡献分析结果表明,长三角地区对O3污染贡献最为突出的几类污染源分别是工业锅炉和窑炉(浓度贡献约18.4%~21.11%)、生产工艺过程(19.85%~28.46%)、流动源(21.30%~23.51%)、天然源(13.01%~17.07%)和电厂排放(7.08%~9.75%).研究结果表明,工业燃烧排放、生产工艺过程中产生的VOC排放以及流动源大气污染物排放,是造成长三角区域夏季高浓度O3的主要人为源.     

中国对流层二氧化硫光化学氧化过程的数值研究

利用一个三维非静力区域大气化学输送模式与中尺度气象模式MM5相连接构成一个数值模拟系统，模拟了中国地区对流层臭氧与其前体物的分布以及二氧化硫转化为硫酸盐的过程，模式扬地面源排放、大气输送和扩散、干沉积、气相化学反应和云雨过程。结果表明：日间，O3浓度主要由NOx和NMHC的源排放和光化学反应过程支配，大气辐射是光化学反应强弱的决定因子，其强度可使SO2、O3和SO4^2-的生成浓度呈现不同的日变化和季节变化，结果表明高浓度的O3对二氧化硫转化为硫酸盐的化学过程有很大的促进作用，然而，这种作用受NMHC浓度的影响很大，较高浓度的NMHC使O3浓度上升，但同时增加了对OH等自由基的消耗，使SO2的转化率降低。     

珠江三角洲秋季典型气溶胶污染的过程分析

为了解大气中各物理和化学过程对气溶胶浓度的贡献情况,利用Models-3/CMAQ模式系统对珠江三角洲(以下简称珠三角)秋季典型气溶胶污染进行研究.模拟时间是2012年10月,期间珠三角主要受高压系统的控制,在17日冷锋过境前后高压天气形势发生转变,风向从东北风转为偏东风.结果表明,珠三角秋季PM2.5浓度呈现西高东低的水平分布特征,随着高度的上升浓度高值中心也向西南方向偏移;受大气边界层高度的影响,陆地上PM2.5输送高度呈现白天高夜晚低的变化特征;过程分析结果表明源排放,水平输送和垂直输送是影响近地面PM2.5浓度变化的主要过程;本地污染物排放是城市中心(广州站)PM2.5浓度升高的主要原因,而在下风向位置(江门站)外来污染物的水平输送过程是PM2.5的最主要来源.     

海风环流对上海一次臭氧污染过程影响的数值模拟研究

本文针对上海2017年夏季的一次臭氧污染过程,利用WRF-Chem模式模拟了海风环流在臭氧输送、聚集和消散过程中所起的作用.结果表明,白天的海风在沿海区域对500 m高度以下的近地面大气起到清洁作用,但海风环流上支离岸气流也会将海风辐合带的高浓度臭氧输送回到近海的边界层中上部,同时,海风环流和热岛环流的加强效应有助于臭氧前体物（VOC和NO₂）在辐合带和近海边界层中上部的聚集,从而加快生成臭氧的光化学反应,进一步地加剧臭氧高值区的臭氧污染.在此基础上设计的敏感性实验分析了城市化和海温的贡献.结果发现,城市化会加重上海地区边界层上部的臭氧污染,白天城市热岛环流对海风环流存在正向叠加作用,增强近地面的向岸风;而海温升高会削弱海风,对臭氧的分布产生很大的影响,进一步证明海风环流在臭氧分布的变化中起到了重要的作用.     

基于激光雷达观测的珠海近地面与边界层上部臭氧污染成因研究

利用差分吸收臭氧激光雷达、多普勒风廓线激光雷达,研究了2019年11月在广东珠海出现的一次典型臭氧污染过程前后期的时空分布特征,以及水平风向风速及垂直风速对近地面与边界层上部臭氧浓度变化的影响.结果表明：2019年11月13日的臭氧污染以低风速条件下 臭氧局地生成为主;2019年11月14日的臭氧污染以夜间残留悬空臭氧向下输送叠加地面生成为主.入夜后若近地面水平风速较小,则不利于近地面臭氧清除,地面臭氧浓度下降缓慢.若夜间边界层内存在上升气流,则有利于悬空臭氧残留的维持;若日间边界层内出现下沉气流, 则会导致残留悬空臭氧沉降,进而与新生成的臭氧叠加,加剧地面臭氧污染.污染过程中,若水平风速上升,边界层上部臭氧浓度下降不如 低层明显;若水平风速下降,边界层上部臭氧浓度上升响应也较为迟缓.     

天津大气扩散条件对污染物垂直分布的影响研究

利用2017~2019年夏、冬季天津市大气污染物监测和气象观测数据,基于天津气象铁塔垂直观测,针对大气垂直扩散条件对PM_2.5和O₃的影响进行研究.结果显示:近地面PM_2.5浓度随高度的升高而下降,O₃浓度则随高度的升高而上升,受大气垂直扩散条件的季节和日变化影响,冬季,地面与120m PM_2.5质量浓度相关明显,与200m PM_2.5质量浓度无明显相关.夏季,120m和200m PM_2.5质量浓度相关系数为0.72,午后通常出现120m和200m PM_2.5质量浓度高于地面的情况.夏季,不同高度O₃浓度差异小于冬季,地面与120m高度O₃浓度接近.以大气稳定度、逆温强度和气温递减率作为大气垂直扩散指标,对地面PM_2.5和O₃垂直分布具有指示作用.冬季,TKE与PM_2.5质量浓度相关系数为到-0.65,夏季,TKE与ΔPM_2.5相关系数为-0.39.夏、冬季TKE与地面O₃浓度的相关系数分别为0.46和0.53,与ΔO₃的相关系数分别为0.73和0.70.弱下沉运动对地面O₃浓度影响较强,40m高度垂直运动速度与地面O₃浓度的相关系数在冬、夏季分别为-0.54和-0.61.对冬季典型PM_2.5重污染过程的分析发现,雾霾的生消维持和PM_2.5浓度的变化与大气稳定度、气温垂直递减率和TKE的变化有直接关系.对夏季典型O3污染过程的分析发现,近地面的O₃污染的形成与有利光化学反应的气象条件密切相关,同时,垂直向下输送和有利垂直扩散条件对O₃污染的形成和爆发影响明显.     

基于过程分析的京津冀区域典型城市臭氧成因

随着京津冀区域臭氧（O₃）污染问题日渐突出,探究和分析京津冀区域O₃变化特征和污染过程形成原因对区域大气污染防治工作具有重要意义.观测结果显示,春夏季京津冀区域较高的O₃浓度呈现南高北低的分布,北京、天津和石家庄这3座城市O₃高浓度往往伴随着偏南风的影响.基于WRF-Chem模式模拟和过程分析技术对2019年京津冀区域O₃变化特征和成因进行了深入分析,典型城市化学过程、垂直混合和输送的日变化有着鲜明的季节变化差异.其中在夏季午后化学过程是各城市O₃浓度增加的主要来源;垂直混合导致天津和石家庄O₃浓度增加,但使得北京O₃浓度减少;天津和石家庄存在净输出,而北京则为净流入.通过对比分析O₃污染和清洁过程结果表明,化学过程主导北京和石家庄污染过程午后O₃浓度增加,天津则为垂直混合,此外,北京和石家庄存在O₃净输入,天津则为净输出;而清洁过程中,垂直混合主...     

上海市光化学污染期间挥发性有机物的组成特征及其对臭氧生成的影响研究

光化学污染导致的高浓度臭氧(O3)是上海面临的重要大气污染问题.本研究分别选取了市区(徐汇)、城郊(青浦)和郊区(南汇)3个典型地区在夏季光化学污染易发季节开展了O3及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的观测,结合光化学箱模型研究探讨了O3生成的主控污染物.研究表明,不同地区O3污染呈现较强的同步性,日最大浓度也比较接近;但南汇郊区由于受机动车排放影响较小,NOx浓度显著低于其他两个地区,导致该地区O3浓度日变化曲线相对平缓,夜间O3浓度也维持在较高水平.大气VOCs浓度较高时,往往伴随高浓度的O3;3个地区VOCs浓度和组成差异明显,就VOCs浓度而言,徐汇青浦南汇;浓度贡献最主要的物种为甲苯、C2~C3的烷烃和烯烃、丙酮以及辛烷;而C7~C10芳香烃、C3~C4的烯烃、异戊二烯以及乙醛是上海大气臭氧生成潜势贡献最大的VOCs类物质.3个地区O3的生成主要受人为排放的二甲苯类和C3~C4烯烃类物质控制;对于徐汇,只控制NOx会导致O3浓度升高,而南汇郊区O3的生成对NOx排放不敏感.     

东北地区臭氧浓度空间格局演变规律及影响因素

采用重心模型、空间自相关分析、地理探测器,研究了2016年东北地区O₃浓度的空间分布格局及演变规律,揭示了气象因素和前体物对东北地区O₃浓度空间分布格局及演变的影响.结果表明：东北地区O₃-8 h-P90分布整体呈南高北低的态势,O₃浓度的高值区及超标天数比例较高的地区都集中分布在环渤海地区的沿海城市;气温是影响O₃年均浓度空间格局演变的主导因素,随着气温的变化,O₃年均浓度空间分布格局呈现空间分异不明显-南高北低-空间分异不明显的演变特征;前体物是核心城市形成局部O₃污染的主要原因,其影响力的大小受温度的影响,温度越高,光化学反应越强,前体物的正向影响力越大,温度越低,光化学反应越弱,化学性质活跃的前体物对O₃可能起消耗作用.     

上海市夏季颗粒物污染过程数值模拟研究

利用观测资料和嵌套网格空气质量模式(Nested Air Quality Prediction Model System,NAQPMS)模拟研究了2010年7月26日—8月26日上海市及周边城市PM10、PM2.5及其无机盐组分的浓度变化趋势及时空分布特点.结果表明,NAQPMS模式较为合理的重现了上海各方位站点及其周边城市PM10、PM2.5及其硫酸盐、硝酸盐等无机化学组分的浓度水平与变化趋势,相关系数在0.7以上.研究期间造成上海颗粒物污染的主要原因是:弱气旋低压系统控制下,西南或西北气流将内陆污染物输送至上海市,当低压中心移至上海附近时带来的辐合气流使得污染进一步累积上升.长三角地区PM2.5主要无机盐组分分布特征表明,上海市及周边城市的硫酸盐、硝酸盐和铵盐的总和占PM2.5浓度的40%~60%,二次气-粒转化过程贡献明显,且以SO2向SO2-4的氧化转换为主;污染上升过程中NO-3/SO2-4比率增大,说明流动源的贡献有所增加.     

Review on the applications of Tropospheric Emissions Spectrometer to air-quality research: Perspectives for China

The Tropospheric Emissions Spectrometer (TES) aboard the National Aeronautics and Space Administration’s (NASA’s) Aura satellite launched in July 2004 is the first satellite instrument to provide simultaneous retrievals of ozone (O₃) and carbon monoxide (CO) throughout the Earth’s lower atmosphere. This paper briefly reviews the TES instrument, the retrieval of O₃ and CO profiles, and the validation of the retrievals. The applications of TES O₃ and CO products include mapping the vertical and horizontal distribution of tropospheric O₃ and CO and their correlations, examining the regional and continental outflow, and analyzing the variability of the two species associated with certain weather and climatic conditions, such as El Ni?o and the Asian monsoon. TES retrievals of O₃ and CO offer an important new source of satellite data over China with good spatial and temporal coverage that can provide evaluation and constraints on the performance of chemical transport models in simulating the general features of ozone pollution over China. Special observations have been conducted and requests may be submitted to the TES team to make geographically focused observations of O₃ and CO over China.     

上海市大气挥发性有机物化学消耗与臭氧生成的关系

本研究基于夏季上海3个不同功能站点臭氧(O3)及其前体物的观测结果,分析了上海不同地区O3及其前体物的污染特征及空间差异;采用参数化的方法估算了VOCs的大气化学消耗水平.结果表明,观测期间上海市区VOCs浓度约为20×10-9,高于西部郊区的17×10-9;两个地区VOCs最大增量反应活性(以O3/VOCs计)的平均值比较接近,约为5.0mol·mol-1.但是,市区VOCs的大气消耗水平(4.0×10-9)不足西部郊区VOCs消耗水平(8.3×10-9)的一半,这是西部郊区O3污染更重的重要原因;东部沿海郊区O3浓度的变化主要是由于区域输送.不同地区VOCs消耗水平与O3生成浓度的比值接近,说明不同地区VOCs消耗生成O3的效率接近;烯烃和芳香烃是最主要的VOCs消耗物种,二者对VOCs消耗量的总贡献高达90%.VOCs的消耗水平在正午达到最大,夜间消耗水平最低,日分布曲线与O3生成的日变化曲线相似,但O3峰值出现时间略晚于VOCs消耗水平峰值出现的时间.     

济南大气臭氧浓度变化规律

利用近2a济南市区近地面大气O₃浓度的观测数据,分析了O₃浓度的分布特征及时间变化规律.结果表明,济南市区O₃浓度以1a为周期呈明显的波动变化特征,城市光化学污染较重;1d当中O₃浓度呈明显的单峰型变化,一般在午后达到最高值,而日出时分出现最低值;春季和夏季O₃浓度高于秋季和冬季,而夏季和秋季O₃浓度的日内变化幅度明显高于春季和冬季;受人们活动规律的影响,周末O₃浓度的日内变化规律与平日有所不同.     

南京市南部地区O3污染特征、生成敏感性及传输影响分析

作为中国最重要的城市群之一,近年来长江三角洲(YRD)地区大气臭氧(O₃)污染问题突出.于2020年7～9月和2021年4～5月在南京市南部地区溧水站点开展了大气O₃、氮氧化物(NO_x)和挥发性有机物(VOCs)等污染物的在线观测.在此基础上分析了溧水站点O₃的污染特征并与城区站点进行比较,发现溧水站点O₃污染较城区站点更加严重.在观测期间选择了3次典型的O₃污染过程,分别为2020年8月16～27日、 2020年9月3～11日和2021年5月17～25日.利用基于观测的模型(OBM)分析了这3次污染过程的O₃-VOCs-NO_x敏感性.基于OBM所模拟的O₃前体物相对增量反应性(RIR)和NO_x和VOCs削减情景下O₃生成等值线(EKMA曲线)结果显示,3次污染过程中O₃-VOCs-NO_x敏感性分别处于N...     

哈尔滨近地面O3浓度特征

伴随着经济发展和城镇化进程的加速,很多城市的臭氧浓度存在超标问题.本文选取2014—2017年哈尔滨城区污染数据及气象要素数据,对哈尔滨近地面层O_3时空分布特征及其与气象要素的关系进行了分析,结果表明:哈尔滨O_3日内单峰分布,最高值出现在下午14:00,最低值在清晨7:00.空间分布东南部最高,其次是南部,城中区较低.日间周末的近地面O_3浓度较高,而夜间工作日的O_3浓度较高.哈尔滨O_3浓度与平均气温正相关,与相对湿度负相关,与低于37 W·m~(-2)的紫外辐射正相关.