首页 | 本学科首页   官方微博 | 高级检索  
相似文献
 共查询到20条相似文献,搜索用时 421 毫秒
1.
采用水热合成和煅烧法制备高催化活性的WO3/g-C3N4材料,并用于酸性橙G废水的降解.同时,采用X射线衍射、漫反射光谱、傅立叶变换红外光谱、扫描电镜和氮吸附-脱附测试、X光子能谱和光致发光光谱方法对复合材料进行了表征.降解实验表明,复合材料的光催化性能比单一WO3和g-C3N4高,且Z型光催化剂WO3/g-C3N4在WO3与g-C3N4质量比为3∶10时具有最高的光催化活性,在105 min内对20 mg·L-1酸性橙G的光降解效率达98%,反应速率是单一g-C3N4的5倍.采用自由基捕获剂分别对体系中的·OH、·O2-和h+进行捕获实验,结果表明,·OH、·O2-和h+共同参与了光催化降解反应,其中,h+是Z型WO3/g-C3N4光催化的主要活性物质.复合催化剂具有良好的重复利用性,在3次循环试验后光降解效率仍达90%.  相似文献   

2.
以尿素为氮化碳(g-C3N4)合成的前驱体,柠檬酸(CA)作为还原剂,以一步溶剂热法制备铋修饰BiOBr/g-C3N4异质结型复合光催化剂(简称Bi/BiOBr/g-C3N4).通过调控CA的投加量,实现了对Bi/BiOBr/g-C3N4可见光催化的可控制备,并以RhB为目标污染物研究其光催化活性.结果表明:1被还原在BiOBr表面上的Bi金属含量随还原剂CA投加量增加而增加,CA最佳投加量为2 mmol,Bi/BiOBr/g-C3N4的光生载流子的分离效率最高、禁带宽度最窄(2.43 eV).而未采用CA改性的BiOBr/g-C3N4,其禁带宽度为2.8 eV.2投加CA能调控BiOBr形貌(如结晶度、尺寸大小以及晶粒平均厚度),进而调控其光催化活性.当CA投加量为2 mmol时,BiOBr纳米微球大小适中,结晶度最高,晶粒平均厚度最小.3Bi修饰BiOBr/g-C3N4光催化剂对RhB的可见光降解率高达99.8%,其光催化降解速率达到0.097 k·min-1,是BiOBr/g-C3N4光催化速率(0.026 k·min-1)的3.73倍.4Bi/BiOBr/g-C3N4异质结光降解机理是:在Bi金属等离子体效应、BiOBr表面氧空缺与异质结的协同作用下,提高了Bi/BiOBr/g-C3N4异质结对可见光吸收能力和光生载流子的分离效率,从而实现对RhB的高效降解.  相似文献   

3.
采用煅烧法和光还原法制备出具有高活性的Ag/g-C3N4催化剂,并将其应用于可见光下活化过一硫酸盐(PMS)降解罗丹明B(RhB)废水.系统研究了实际因素RhB浓度、催化剂投加量、PMS剂量、pH值和可溶性无机阴离子对RhB降解效果的影响.结果表明,RhB的降解率随着催化剂投加量、PMS浓度的增加而增大,随着初始RhB浓度的增加而减小.弱酸性条件有利于反应活化PMS降解RhB,而中性或碱性条件都会减缓催化反应的进行.Ag/g-C3N4-2/Vis/PMS催化体系30 min内对RhB的去除率最高可达93.2%,分别是Ag/g-C3N4/Vis和单独PMS催化体系的4.0和3.7倍.体系催化活性的提高归因于Ag的表面等离子共振效应及基于硫酸根自由基的高级氧化技术与光催化技术的协同作用.不同阴离子对催化反应的影响不同,溶液中的Cl-会对反应产生轻微的抑制作用,而H2PO4-和HCO3-的出现大大抑制了催化性能.催化剂具有良好的稳定性,5次循环后仍能在30 min之内降解77.4%的RhB.此外,捕获实验和ESR测试结果表明,Ag/g-C3N4-2/Vis/PMS催化体系中存在·O2-、h+1O2、SO4和·OH活性物种,并协同降解RhB污染物.  相似文献   

4.
以冰乙酸作为模板剂,采用溶剂热法制备了一种Bi2WO6/UiO-66复合光催化剂,探究了不同UiO-66掺杂量对其光催化性能的影响,通过XRD、FTIR、SEM、N2吸附-脱附、UV-Vis DRS、PL等手段对复合材料进行表征,以有机染料罗丹明B(RhB)作为目标降解物评价复合材料的光催化性能. 结果表明,该复合材料在可见光下光催化降解RhB时具有很强的活性. 经过4次循环实验,光催化剂的催化活性没有明显降低. 通过自由基捕获实验证明起主要作用的活性物质为空穴(h+),并提出了可能的光催化降解机理为:UiO-66均匀分布在Bi2WO6的表面,增大了复合材料的比表面积,Bi2WO6光生电子转移到UiO-66的表面,降低了电子空穴复合率,h+则位于Bi2WO6表面,直接氧化有机物达到净化效果.  相似文献   

5.
通过空穴和自由基捕获剂的加入,首先研究了可见光激发下手性TiO2复合光催化剂降解罗丹明B和四环素的机理. 结果表明,可见光激发TiO2光催化剂降解罗丹明B和四环素的机理是相同的,其形成的光生空穴是降解有机物的关键影响因素.利用D型手性表面活性剂在低温时可以构建右旋非对称手性堆积结构的D-TiO2. 这种非对称结构在介孔TiO2内部引入氧空穴和Ti-N键,使D-TiO2也具有显著的可见光响应和可见光降解活性. La3+ 或者Fe3+的掺杂几乎不影响催化剂的形貌及其TiO2的结晶过程, 但可以在催化剂中形成光生空穴和电子的捕获中心,显著提升可见光激发下TiO2催化剂中光生空穴和电子的分离率,从而增强催化剂对四环素的光降解活性.  相似文献   

6.
分别以钼酸钠(MA)和乙酰丙酮钼(MC)作为钼(Mo)源,采用热聚合法合成不同类型Mo-C3N4材料(MACN和MCCN),并通过XRD、SEM、XPS、UV-Vis DRS等表征技术探究不同Mo源的引入对g-C3N4晶体结构和光学性质的影响.结果表明,Mo的引入增大了g-C3N4的晶格间距,以MC为Mo源合成的MCCN催化剂具有更大的比表面积、更宽的可见光响应范围和更低的能带宽度.将所合成的催化剂应用于耦合过一硫酸盐(PMS)可见光催化降解罗丹明B (RhB)研究,发现在催化剂浓度为0.5 g·L-1、PMS浓度为1 mmol·L-1、罗丹明B浓度为10 mg·L-1的条件下,MCCN-4/PMS/Vis催化体系在25 min内对RhB的降解率高达94.1%,分别是MCCN-4/Vis和单独PMS催化体系的5.6和19.2倍,并且RhB光催化降解过程符合一级动力学方程.为进一步探索MCCN/PMS/可见光(Vis)催化体系的最佳工艺条件,系统考察了Mo的掺杂量、催化剂投加量、PMS浓度、污染物浓度、pH值等实际因素对RhB降解效果的影响.同时,循环实验表明,MCCN-4复合催化剂具有良好的稳定性和可重复性,3次循环之后仍保持89.1%的RhB降解率.此外,捕获实验和电子自旋共振测试(ESR)结果表明,在MCCN/PMS/Vis催化体系下,光生空穴(h+)和超氧自由基(·O2-)作为主要活性物种参与了RhB的降解.  相似文献   

7.
分别以Zn(CH3COO)2·2H2O、Mn(CH3COO)3·2H2O和Co(CH3COO)2·4H2O为锌源、锰源和钴源,采用溶胶-凝胶自燃烧法成功制备了ZnMnxCo2-xO4x=0~2)复合物,并用X射线衍射和X射线光电子能谱对其进行表征.同时,还研究了Mn/Co物质的量比、催化剂用量及PMS用量对目标污染物降解的影响.结果表明,该复合物可催化活化过一硫酸钾(PMS)降解有机污染物,当催化剂中x=0.8,催化剂投加量为0.2 g·L-1,PMS用量为0.4 mmol·L-1(0.25 g·L-1)时,20 μmol·L-1(10 mg·L-1)罗丹明B(RhB)可在15 min内完全降解.ZnMn0.8Co1.2O4的高催化活性主要归功于Mn3+和Co2+的协同效应.将ZnMnxCo2-xO4-PMS体系用于亚甲基蓝、结晶紫、金橙、双酚A、4-氯酚等其他污染物的降解,也取得了较好的效果.基于电子自旋共振ESR和自由基猝灭实验的结果,可以推测该反应体系中活性物种为硫酸根自由基和羟基自由基.  相似文献   

8.
采用简单的原位沉淀法合成了可见光驱动型光催化剂Ag3PO4/g-C3N4.利用X-射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线能谱(XPS)以及紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等表征手段对合成的样品进行了表征.与单一的Ag3PO4和g-C3N4相比,Ag3PO4/g-C3N4复合材料对左氧氟沙星表现出了更高的催化效率.根据能带分析和自由基捕获试验,提出了Ag3PO4/g-C3N4复合材料Z型异质结构的作用机制.  相似文献   

9.
淹水水稻土消耗N2O能力及机制   总被引:1,自引:0,他引:1  
王玲  邢肖毅  秦红灵  刘毅  魏文学 《环境科学》2017,38(4):1633-1639
大量研究表明淹水厌氧状态下的水稻田等湿地生态系统中N2O负排放量巨大,对缓解大气温室气体效应有重要意义,但水稻土壤对大气N2O的吸收消耗潜力以及调控潜力发挥的微生物机制却鲜见报道.本实验以表层渍水水稻土壤(0~5 cm)为研究对象,通过室内厌氧培养手段,分析环境N2O浓度的提高对土壤N2O消耗能力的影响以及nosZ基因丰度的变化规律.结果表明,淹水厌氧状态下的水稻土壤中nosZ基因绝对丰度(以干土计)在DNA水平上达到108 copies·g-1,具有很强的N2O转化还原潜力.回归分析结果显示环境N2O浓度与土壤N2O消耗速率显著线性正相关(r2=1,P<0.001),土壤N2O消耗能力可被高浓度的环境N2O极大程度激发,达到4567.99 μg·(m2·h)-1.与此同时较高水平的nosZ基因丰度在不同浓度N2O处理间无显著差异,说明DNA水平上的nosZ基因丰度可能已经不是限制N2O还原的关键因子,微生物调控因子需进一步探索.  相似文献   

10.
采用水热合成法制备Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂,以扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电子自旋共振(EPR)、拉曼光谱(Raman)对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(Rh-B)及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)、双酚A(BPA)和苯妥英(PHT)为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C3N4掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明:Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O2·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O2·-的缺电子Al中心;引入的g-C3N4以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H2O2存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H2O2,使其被还原为·OH;同时,体系中H2O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al2O3-g-C3N4体系中TOF值为0.516 s-1,是传统均相芬顿体系TOF值(1.53×10-2 s-1)的33倍以上.  相似文献   

11.
重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究   总被引:4,自引:0,他引:4  
重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.  相似文献   

12.
二氧化硫(SO_2)是一种常见的大气污染物,目前关于SO_2对木本植物的毒害作用及相关机制并不清楚.本文以木本植物胡杨的愈伤细胞为材料,研究SO_2衍生物对胡杨细胞的致死效应,以及过氧化氢(H_2O_2)与一氧化氮(NO)在SO_2诱导胡杨细胞死亡中的信号调节作用.研究发现:SO_2衍生物处理(1~5 mmol·L-1)可诱发胡杨细胞死亡,且SO_2衍生物浓度越大、处理时间越长,细胞死亡率越高.2 mmol·L-1SO_2衍生物处理胡杨细胞后,胞内H_2O_2和NO水平显著升高,且H_2O_2水平的升高先于NO.一定浓度的外源H_2O_2或NO供体SNP能够提高SO_2胁迫下胡杨细胞的死亡率;而使用H_2O_2清除剂CAT和ASA、NO清除剂c PTIO、NO合成抑制剂钨酸钠后,SO_2诱导的细胞死亡率明显降低.进一步实验发现,外源H_2O_2可以提高SO_2胁迫下胡杨细胞的硝酸还原酶(NR)活性,促进胞内NO产生;而利用CAT和ASA清除H_2O_2后,细胞NR活性和NO产生均受到明显抑制.此外,SO_2胁迫下,外源SNP能够抑制抗氧化酶(CAT和APX)活性,增加胡杨细胞内的H_2O_2水平,而一定浓度的c PTIO和钨酸钠均可提高CAT和APX活性,降低胞内H_2O_2水平.结果表明:SO_2胁迫下,胡杨细胞快速产生的H_2O_2能够激活硝酸还原酶活性,促进NO生成,同时NO能够通过抑制抗氧化酶活性而提高H_2O_2水平.H_2O_2与NO互作调控SO_2诱导的胡杨细胞死亡.  相似文献   

13.
CeO2改性MnOx/Al2O3的低温SCR法脱硝性能及机制研究   总被引:3,自引:2,他引:1  
采用凝胶溶胶法制备大比表面积的Al2O3载体,等体积浸渍法配制负载MnOx和CeO2组分的CeO2-MnOx催化剂.以NH3为还原剂,一定的空气流速及合适的气体配比的条件下,考察所制备的催化剂在70~300℃范围内低温SCR法的脱硝性能及机制,同时分别对催化剂进行BET、XRD、SEM等表征实验,研究催化剂的理化性质....  相似文献   

14.
利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.  相似文献   

15.
孙红  全燮  张耀斌  赵雅芝 《环境科学》2008,29(6):1743-1748
采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Pd/CeZr/TiO2Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂,并将其应用于在富氧条件下以丙烯选择催化还原NOx的研究.利用扫描电镜(SEM)分析了钛酸四丁酯的含量以及涂敷次数对TiO2涂层的影响,系统地考察了Pd含量、氧气浓度和空速对蜂窝状金属丝网催化剂催化性能的影响.实验结果表明,采用钛酸四丁酯的含量为20.0%的溶胶,涂敷2次,可以在金属丝网载体上氧化铝涂层表面获得均匀、无皲裂的TiO2涂层;Pd含量在0.23%~1.06%的范围内, NOx的转化率随Pd含量的增加而减小, Pd含量为0.23%时, NOx表现最高的NOx转化率;反应气体中氧气浓度从1.5%增加到6.0%, NOx的转化率随氧气浓度的增加而增大,当氧气浓度高于6.0%, NOx的转化率则随氧气浓度的增加而迅速减小; NOx的转化率随着空速的增加而降低,在高温条件下空速对转化率的影响要大于在低温条件下.  相似文献   

16.
飞机起飞着陆循环(LTO)阶段包含高推力的起飞和爬升阶段,具有排放强度高、排放特性不稳定的特点.同时,该阶段飞行高度低,尾气排放会直接影响机场周边人群.因此,本文依据机载快速存取记录器(QAR)数据中的低压转子转速等特征参数,对LTO进行精确的阶段划分.同时,建立发动机排放特性参数与推力关系模型,并使用P_3-T_3方法对国际民航组织公布的发动机各阶段排放指数进行修正,最终计算GE90-115B发动机某次LTO阶段的实际氮氧化物排放量.结果表明,该方法与国际民航组织推荐的标准LTO估算方法相比,总量相差约40%,与原有的BM2方法相比也存在一定差异.分析认为,这种依据QAR实际飞行数据并结合发动机排放特性参数的发动机排放量计算方法,可以更加真实地反映发动机性能对排放特性的影响,可很好地适用于具体航班氮氧化物排放量的精确估算,为近地面飞机排放评估乃至机场排放清单的编制提供更加准确的依据.  相似文献   

17.
石清清  蒲生彦  杨犀 《环境科学》2020,41(10):4615-4625
为解决纳米Cu0活化过硫酸盐体系主要依赖浸出铜离子参与均相反应且适应pH范围窄(<7)的缺陷,本研究采用共沉淀法制备了纳米Cu0@Fe3O4催化剂,以对-硝基苯酚(PNP)为目标污染物,较系统地考察了Cu0@Fe3O4活化PMS的性能和降解PNP的反应机制.结果表明:① pH=5.65、200 mg ·L-1 Cu0@Fe3O4和0.5 mmol ·L-1 PMS在60 min内对5 mg ·L-1 PNP的降解率可达到96%;②在Cu0@Fe3O4/PMS体系中,总铜离子(TCu)和总亚铜离子(TCu+)以及铁离子浸出几乎可以忽略,可认为是非均相反应体系;③通过包覆Fe3O4成功改变了Cu0活化PMS降解PNP的反应途径,在5~9的pH范围内都具有良好的降解性能;④反应体系中存在SO-4 ·和HO ·两种活性自由基,对反应体系的贡献率分别为34%和60%,HO ·是主导自由基;⑤体系中Fe和Cu之间存在双金属协同作用,Cu(Ⅰ)的存在能够促进Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),从而形成良好的氧化还原循环,提高了反应体系的持久性.  相似文献   

18.
本研究在河北工程大学监测站点开展了大气中56种VOCs、NOx以及气象参数的长期在线监测,结合2013—2019年国控站的在线监测数据,对邯郸市PM2.5-O3复合污染特征进行分析.结果表明,邯郸市2013—2019年复合污染天数波动较大,近几年呈现增加趋势,且集中在每年的春夏季.2013—2017年复合污染天数峰值均出现在6月,2018年和2019年出现在3月和4月.气象因素分析结果表明,温度、湿度和气压对邯郸市复合污染影响较明显,当温度为21.0~29.0℃、湿度较高、气压偏低的条件下,更容易发生复合污染,而风速对邯郸市复合污染影响较小.对PM2.5与O3相互作用分析发现,冬季高浓度PM2.5对O3有抑制作用,夏季PM2.5浓度不超标时,O3浓度随其升高而上升,PM2.5浓度超标后变化趋势相反,当PM2.5浓度大于125 μg·m-3时不再出现PM2.5-O3复合污染.虽然近年来PM2.5、SO2和NO2浓度下降,但二次转化率依然较高甚至有加强趋势.利用VOCs/NOx值分析邯郸市O3生成敏感性,结果显示邯郸市春冬季属于VOCs控制到NOx控制的过渡区,夏秋季属于NOx控制区,且复合污染日VOCs/NOx值(6.3)最小,清洁日(9.3)最大.复合污染时NO3-和OC浓度较高,OC/EC值与其他污染日相比最大,说明复合污染时二次污染严重,有效治理PM2.5-O3复合污染必须减排能同时形成O3和二次有机气溶胶的高活性有机物.  相似文献   

19.
利用波长为254 nm的紫外灯活化过氧化氢(H_2O_2)氧化降解美罗培南(MPN),考察了H_2O_2投加量、初始pH值、水中常见共存阴离子(Cl~-、HCO~-_3、NO~-_3)和天然有机化合物(NOM)等重要影响因素对MPN降解的影响.结果表明,紫外光功率为4 W,初始pH为7.0,n(H_2O_2)/n(MPN)=20∶1时,反应20 min后,MPN的降解率达到97.8%.H_2O_2投加量的增加会加快MPN的降解速率,Cl~-和HCO~-_3对UV/H_2O_2体系中MPN去除效果的影响较小,极少量的NO~-_3会促进MPN的降解,当NO~-_3的浓度≥10 mg·L~(-1)时,MPN的降解受到抑制,且离子浓度越高,抑制程度表现越明显.NOM的存在对MPN的降解有抑制作用.与纯水相比,MPN在实际水体中的去除受到抑制,归因于水体基质的影响.大肠杆菌的急性毒性实验研究表明,MPN的中间转化产物保留了一些抗菌性能,但光解的最终产物无抗菌性能.  相似文献   

20.
Fe3O4/TiO2-H2O2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解   总被引:1,自引:1,他引:0  
用Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2体系对3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)进行降解反应研究,同时考察了pH值、催化剂投加量、H_2O_2投加量、温度等因素对3,4-DCBTE降解效率的影响.实验结果表明,Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;并且在H_2O_2投加量为45.0 mg·L~(-1)、Fe_3O_4/TiO_2的物质的量比为1∶1、pH=3.0、温度为40.0℃的条件下反应效果最佳,去除率高达99.1%.同时从实验结果可以看出,pH在2.0~7.0范围内该体系对3,4-二氯三氟甲苯均有降解效果,说明该体系相比于传统的Fenton体系有较宽的pH适用范围.目标污染物的降解符合一级反应动力学,其发生反应所需的活化能为36.9 k J·mol~(-1).  相似文献   

设为首页 | 免责声明 | 关于勤云 | 加入收藏

Copyright©北京勤云科技发展有限公司  京ICP备09084417号