云下湿清除作用对长三角PM2.5模拟的影响

为探讨云下湿清除作用对长三角地区PM_2.5浓度模拟的影响，在华东区域大气环境数值预报系统中新增了气溶胶云下湿清除过程参数化方案，对比分析了2018年12月1日至2019年2月28日降水对长三角地区PM_2.5的清除作用及其对数值模拟效果的改进.结果表明，模式对该时段内的降水和PM_2.5浓度均有很好的模拟效果，模拟的数值、空间分布和变化趋势均与观测有良好的一致性；增加云下湿清除作用后长三角地区PM_2.5浓度模拟效果得到明显改善：平均偏差、平均误差和均方根误差分别减小4.85，1.72，2.35μg/m³，归一化偏差和归一化误差分别降低0.14和0.08，约90%城市的相关系数、均方根误差、平均误差、归一化误差得到改进；云下湿清除作用使模拟PM_2.5浓度随雨强增大而降低，解决了模式湿清除过程的不足.同时，增加云下湿清除作用会加剧部分城市PM_2.5模拟浓度偏低的现象，这需要通过其他过程的完善予以改进.     

一次对流过程对气溶胶清除和再生过程的影响

利用中尺度天气预报和研究模式(WRF)对2007年4月23～24日广东省发生的一次飑线过程进行了模拟,研究了水凝物粒子对气溶胶的清除过程、液滴蒸发引起的气溶胶再生过程以及动力输送作用对气溶胶数浓度的影响.结果表明,降水与近地层气溶胶数浓度的变化呈负相关关系.综合对比各水凝物种类的碰撞清除率和核化清除率,发现云滴核化过程...     

RegCM3模式模拟我国春季气溶胶光学厚度及检验

利用区域气候模式RegCM3模拟了我国2005~2007年春季每月的气溶胶光学厚度及沙尘气溶胶光学厚度(AOD),并利用站点观测资料检验了模拟结果,探讨了沙尘气溶胶和人为活动排放气溶胶对春季AOD的贡献与影响.结果表明,模拟的我国春季AOD主要有3个高值区:南疆盆地和北疆部分地区,河西走廊地区,以及四川盆地和临近的中南部分地区.前两者AOD高值主要由沙尘气溶胶引起,后者主要受人为活动排放的气溶胶影响.观测资料检验表明模拟结果具有一定的可信度,模式对人类活动影响较少区站点的模拟效果优于对人类活动频繁区站点及城市和沿海站点的模拟,对城市和沿海站点的模拟结果偏低,对最偏远的阜康、海北、拉萨和西双版纳等站点的模拟结果与实际观测差别较大.     

天津市春季气溶胶消光特征和辐射效应的数值模拟

根据GRIMM气溶胶粒谱分析仪对粒子数浓度在线观测资料,拟合了天津市春季霾日和非霾日的气溶胶粒子谱分布,结合同期气溶胶样品化学组分分析结果,利用米散射理论计算分析霾日和非霾日气溶胶消光特征.在此基础上,对辐射传输模式LOWTRAN7中气溶胶光学参量进行了修正,利用修正后的模式模拟霾日和非霾日的地面辐射通量密度.结果表明,观测期间非霾日气溶胶消光系数平均为0.253km-1,散射系数平均为0.213km-1.霾日气溶胶消光系数平均为0.767km-1,散射系数平均为0.665km-1.对比模式计算的辐射通量密度与观测值,表明短波辐射模拟效果较好.     

基于机器学习算法对二次无机气溶胶模拟进行偏差订正

采用机器学习算法随机森林结合空气质量模型NAQPMS，利用华北地区模式模拟结果及硫酸盐、硝酸盐和铵盐的观测结果，构建了二次无机气溶胶模拟的偏差订正模型.结果表明：基于随机森林算法融合空气质量模型建立的二次无机气溶胶模拟偏差订正模型可以显著改善二次无机气溶胶的模拟效果，更细致地再现出二次无机气溶胶的时空分布特征.对于训练站点，硫酸盐、硝酸盐和铵盐的模拟偏差可降低89.6%、16.7%和98.0%；对于验证站点，硫酸盐、硝酸盐和铵盐的模拟偏差可降低68.3%、60.0%和81.3%，相关系数均有显著提高.特征因子敏感性试验表明，硫酸盐、硝酸盐和铵盐的模拟浓度是构建二次无机气溶胶模拟的偏差订正模型的重要特征因子，潜在地考虑了二次无机气溶胶物理化学生成过程.本文揭示了融合了深度学习方法和传统数值模式方法在改善区域二次无机气溶胶模拟上的巨大潜力.     

基于天津市在线数据评估ISORROPIA-Ⅱ模式结果及气溶胶pH的影响因素

气溶胶酸性与颗粒物性质及二次颗粒物暴发性增长密切相关.气溶胶pH难以直接测量,通常利用热力学模型进行计算.ISORROPIA-Ⅱ是常用热力学模型之一,包括不同的模式和气溶胶状态(forward和reverse模式,stable和metastable状态),研究表明,选择的模式和相态不同,其计算的pH结果也会有差异.且除模式相态选择外,还存在其他因素也会对模型结果产生影响.为探讨在我国典型城市大气污染特征下,ISORROPIA-Ⅱ合适的模式选择以及模型结果的影响因素,本研究利用天津市高时间分辨率在线小时数据,对不同模式和气溶胶状态下的模拟结果进行了分析.结果表明,使用forward模式和metastable状态的pH计算结果较为理想.温度升高,pH、气溶胶水含量、半挥发性组分气溶胶相中浓度占比均降低.RH通过影响气溶胶水含量和半挥发性组分浓度影响气溶胶pH值.阳离子浓度升高均会不同程度地导致pH升高、气相中NH_3浓度升高及HNO_3浓度降低;而阴离子则相反.Ca~(2+)、 SO_4~(2-)、 NO~-_3和NH~+_4对pH影响较大;与 SO_4~(2-)相比,NO~-_3对pH影响较小; NH~+_4对pH的影响存在敏感区,高浓度NH~+_4不会导致pH持续升高.本研究可提高对ISORROPIA-Ⅱ模拟我国城市大气气溶胶pH的理解,为我国开展pH相关的二次生成机制、半挥发性组分气粒分配和污染控制措施等相关研究提供参考.     

国内外环境科技信息

碳粒子在气候变化中的作用全球气候模式是了解气候变化原因和趋势的有力工具,并且随着更多因素的考虑而更接近于实际观测结果.模式研究的结果表明过去100年全球气候变暖是由于大气中温室气体浓度增加,另外硫酸盐气溶胶则主要起冷却效应,因为它将太阳辐射反射到太空中.但是在模式模拟中没有明确考虑碳粒子气溶胶的作用,而它对全球辐射能量平衡可能会有重要作用,甚至会抵消硫酸盐气溶胶的冷却作用,因为它能吸收太阳辐射,从而使大气变热.最近发表在Geophys.Res.Lett杂志上的Jones等人的论文报道了他们对碳气溶胶、硫酸盐气溶胶和温室气体作用…     

降雨过程中气溶胶湿沉降的数值模拟

为了参数化降雨湿去除气溶胶的过程,首先定量计算了雨滴和气溶胶的碰撞效率与它们尺度之间的依存关系,以及雨滴尺度谱满足对数正态分布时气溶胶的清除系数与其尺度的依存关系;然后利用多重Monte Carlo算法模拟了降雨过程中气溶胶尺度谱的时间演变过程,考察了气溶胶湿沉降过程与降雨类型和雨强的相关性.当雨滴尺度谱和气溶胶尺度谱均满足对数正态分布时,数值模拟的结果表明,典型的小雨、中雨和大雨过程对中等尺度气溶胶的湿去除效果均不理想,但都可以有效地湿去除大尺度气溶胶和小尺度气溶胶;3种降雨类型对大尺度气溶胶的湿去除效果均依次好于小尺度气溶胶和中等尺度气溶胶;对于任何尺度的气溶胶,雨强的增加将有利于其湿沉降.     

区域空气质量模拟中查表法的应用研究

在自行开发完善的区域空气质量模式系统RegSRRMS中应用查表法,模拟中国典型城市群对流层大气主要污染物的浓度变化,评估该方法在大气复合污染事件预测和控制中的有效性.首先,利用具有国际先进水平的空气质量模式WRF-CHEM中的化学模块建立了包含完善气相化学、气溶胶过程的箱模式WRFBOX.其次,利用WRFBOX进行化学反应敏感性分析,基于影响污染物的重要因子分别建立了臭氧(O3)及其前体物、无机盐气溶胶和二次有机气溶胶(SOA)查算表数据库,并检验其有效性.最后,将此查算表数据库引入RegSRRMS,建立简化的查表算法.利用直接耦合机制法和查表法对2000年3月珠三角地区污染个例中主要大气污染物浓度进行模拟.通过比较2种方法的模拟结果,显示查表法计算效率提高了57%,能够反映大气光化学反应的非线性特征、气溶胶及其前体物的平衡关系,具有高分辨率、高时效性,能够方便快捷地给出源和受体之间的响应关系,结果可靠.在区域空气质量模式中应用查表法有利于大气污染事件的快速预测以及大气污染控制的快速决策.     

速读

正气溶胶影响降雨量分布众所周知,电厂排放、汽车尾气和其他人造气溶胶会对空气质量和公共健康产生不良影响,然而人们并不了解气溶胶对气候的影响。科学家们指出,气溶胶可以通过反射阳光或增加云的反射率直接或间接降低表面温度。据麻省理工学院最新发表在《地球物理研究快报》的研究指出,人为排放的气溶胶在增加或减少全球降水方面有着巨大的影响。根据历史模拟模型运行的结果来看,气     

华南高山背景地区黑碳云内清除特征

基于2020年南岭背景高山地区的3个典型云事件,利用地用逆流虚拟撞击器采集云中颗粒物,结合单颗粒黑碳光度计和激光雾滴谱仪分析黑碳浓度及云参数特征,探讨黑碳云内清除率及其影响因素.结果表明：进入云内的黑碳约占整体的20%,而云中含黑碳云滴的占比（4.67%）则少于含黑碳间隙颗粒的占比（15.31%）;黑碳的分粒径质量清除率和数量清除率接近,变化范围均为28%~59%;高液态含水量和云滴数浓度有利于黑碳云内清除率的增加,而黑碳云内清除率会随黑碳总浓度的增加而降低,各因素对于黑碳云内清除的影响由大到小为：云滴数浓度>液态含水量>总黑碳浓度.     

黄山大气气溶胶新粒子生长特性观测分析

利用2012年9月22日~10月28日黄山地区大气气溶胶、二氧化硫和臭氧观测数据,结合气象数据,分析气溶胶新粒子的生成-增长特征.分析发现,在33个有效观测日中,有新粒子生成-增长的观测日占总数的18.2%,其中晴天的发生频率为37.5%,新粒子生成-增长都开始于晴天上午,与无新粒子观测日相比,太阳辐射量、风速、SO2及O3浓度较高,环境温度和相对湿度较低.气溶胶新粒子的增长具有由小及大的特点,核模态气溶胶粒子(10~20nm)数浓度最先增加,爱根核模态粒子(20~50nm)数浓度随着时间推移逐渐增大,但浓度峰值依次下降,平均增长率为3.58nm/h. SO2浓度先于核模态气溶胶数浓度到达峰值,其氧化后的产物H2SO4为新粒子的核化提供前体物,并且参与新粒子的增长过程,当SO2浓度较低时,不会发生新粒子生长事件.     

山西夏季气溶胶空间分布飞机观测研究

以搭载了多种气溶胶观测仪器的飞机为观测平台,在2013年夏季首次对山西中部地区霾日及晴空大气气溶胶空间分布特性进行了观测,得到气溶胶粒子数浓度和尺度的垂直分布廓线以及不同高度气溶胶粒子谱分布特征.研究发现,山西夏季非降水天气条件下气溶胶粒子以核模态和积聚模态的细粒子为主,粗粒子很少.霾日气溶胶数浓度是晴空的2~3倍,主要是核模态的小粒子;气溶胶粒子数浓度随着高度逐渐减小,低空存在气溶胶累积区,逆温层的存在是导致气溶胶累积区形成的主要原因;气溶胶粒子尺度随高度增加,大粒子主要分布在2500m以上的高空;不同高度上的气溶胶粒子谱均呈双峰或三峰分布,谱型基本一致,从近地面到5000m高空,气溶胶粒子谱随高度的增加略有展宽.观测区域气团后向轨迹模拟结果显示,4000m以上高空气溶胶粒子主要是从中国西北地区远距离输送而来,3000m以下气溶胶粒子则主要来源于近地面排放.     

北京地区不同类型降水对气溶胶粒子的影响

利用2013~2015年大气成分与气象观测资料,分析了北京地区不同类型降水对气溶胶粒子的影响,结果表明：随着降水强度增大,PM₁₀、PM_2.5、PM₁浓度下降的时次比例、浓度下降比例均增大,PM₁₀下降幅度大于PM_2.5和PM₁;不同类型降水对气溶胶浓度影响不同,对流性降水中大气运动剧烈,对3种颗粒物都有快速而显著的清除效果;稳定性降水细分为3类,显著冷空气型的冷空气垂直下沉运动和降水湿清除可使粒子浓度缓慢下降,无显著冷空气但有颗粒物传输型的降水过程对气溶胶粒子的湿沉降效果有限,无显著冷空气无传输型气溶胶粒子吸湿增长可能导致粒子浓度不会下降;降雪或雨夹雪过程中随着降雪强度增大,气溶胶粒子浓度下降比例增大,但下降时次比例呈指数或者对数变化.雨雪相态转换的降水过程更为复杂,除了上述因素之外,还需考虑雨雪相态转变带来的水滴（雪）粒径、降水粒子对周边气流的动力拖曳作用的变化、冷空气下沉运动对流型的改变.     

二氧化硫/水/空气体系气溶胶成核实验研究

以X-射线为辐射电离源对二氧化硫/水/空气体系的气溶胶成核过程进行了研究.实验结果表明,新生粒子来源于离子诱导成核与均相成核两种机制,前者产生带电颗粒,后者产生中性颗粒.离子对粒子成核有着重要的贡献,对粒子生长作用不明显,SO2对粒子成核与生长均有贡献.成核粒子谱分布呈双峰模式,其峰值会随着气体流速发生偏移.在低SO2浓度情况下,离子诱导成核占主导地位,随着SO2浓度的增加,均相成核的作用越来越明显.     

南京2007年12月持续雾霾过程的大气消光特性

2007年南京冬季雾外场综合试验期间,雾、霾交替持续的最长时间达100 h以上。利用大气气溶胶粒子和雾滴数浓度尺度谱分布、能见度、相对湿度等同步观测资料,从Mie散射理论出发,研究了雾、霾不同阶段大气消光特征,重点分析了大气气溶胶粒子和雾滴在雾、霾持续和转化过程中的消光作用。结果表明,雾、霾过程不同阶段平均能见度的大小关系为：雾<湿霾<霾~轻雾。平均而言,雾阶段雾滴和气溶胶粒子的消光作用相当,其中,雾滴消光波动幅度大于气溶胶粒子消光,能见度的变化趋势主要由雾滴的消光决定。湿霾、霾和轻雾阶段的消光主要由气溶胶粒子造成。湿霾阶段的低能见度是由于大量积聚模态的气溶胶粒子在较高相对湿度环境中吸湿增长所致。霾阶段气溶胶粒子数浓度达到最大,核模态粒子占总数浓度的80%左右,是导致该阶段能见度较低的主要原因。轻雾阶段气溶胶粒子的消光系数最小,但雾滴可提供10%~15%的消光贡献,导致能见度与霾阶段相当。     

SO2-NO2-NH3-H2O四元反应体系中气溶胶的生成特性

通过烟雾箱实验,研究了SO₂-NO₂-NH₃-H₂O四元反应体系在气-粒转化过程中新形成颗粒物数浓度与粒径分布的变化.研究发现,SO₂-NO₂-NH₃-H₂O四元反应体系具有显著的成核能力,且其成核强度大,持续时间短.当SO₂、NO₂浓度为200mg/m³,NH₃浓度为12x10^-6时,反应体系的气溶胶总个数浓度在2min时达到峰值2.5x10⁶cm^-3.缺少任一种气体均会使气溶胶成核强度下降.SO₂、NO₂及NH₃浓度分别为0的工况下气溶胶总个数浓度峰值分别下降了41.0%、83.6%及98.5%.在电厂污染气体排放浓度区间内,NO₂对气溶胶生成影响大于SO₂.燃煤电厂控制NO_x排放浓度对改善烟囱出口气溶胶数浓度更有效.在实验基础上,对颗粒物成核特性进行拟合,反应体系在气-粒转化过程中产生的新颗粒物总个数浓度及中值粒径与气态前体物浓度线性相关;采用布朗团聚模型对气溶胶成核后的团聚过程总个数浓度及粒径变化进行模拟计算,根据给定的燃煤电厂SO₂、NO₂、NH₃排放浓度,给出预测气溶胶颗粒成核速率、粒径分布及总个数浓度变化的方法.     

Chemical characteristics of cloudwater over Maoer Mountain district

Samples of cloudwater, rainwater and ambient aerosol were collected over Maoer Mountain in the northeast of Guangxi Province in March 1988. The pH value of cloudwater ranged from 3.37 to 6.20 with a mean value of 4.34. SO42- , NO3- , NH4+, Ca2+ and H+ were the principal ionic species of cloudwater. The advance of cold fronts into Maoer Mountain appeared to lead to higher major ionic concentration and acidity than that of warm fronts. The relative acidity and concentration of NO3- of cloudwater were much greater than that of aerosol samples. With the exception of. NO3- and H+, most of the concentration of SO42- and NH4+ in cloudwater came from the nucleation scavenging of aerosol. Gaseous nitric acid and organic acid from local may be one of the important source of cloudwater acidity. Compared with other sites, Maoer Mountain can be as a clean contrast station for studying acidic precipitation in Guangdong and Guangxi provinces.     

Size distribution of the secondary organic aerosol particles from the photooxidation of toluene

In a smog chamber, the photooxidation of toluene was initiated by hydroxyl radical （OH.） under different experimental conditions. The size distribution of secondary organic aerosol（SOA） particles from the above reaction was measured using aerodynamic particle sizer spectrometer. It was found from our experimental results that the number of SOA particles increased with increasing the concentration of toluene. As the reaction time prolonged, the sum of SOA particles was also increased. After a reaction time of 130 min, the concentration of secondary organic aerosol particles would be kept constant at 2300 particles/cm^3. Increasing illumination power of blacklamps could significantly induce a higher concentration of secondary organic aerosol particle. The density of SOA particles would also be increased with increasing concentration of CH30NO, however, it would be decreased as soon as the concentration of CH30NO was larger than 225.2 ppm. Nitrogen oxide with initial concentration higher than 30. 1 ppm was also found to have little effect on the formation of secondary organic aerosol.