大气气溶胶对气候与生态系统影响的综合评述

在广泛收集国内外有关大气气溶胶对气候与环境生态系统影响文献的基础上,对我国大气气溶胶的排放状况、大气气溶胶对气候系统直接和间接影响研究以及大气气溶胶的气候和生态环境效应等方面做了综合评估。      

气溶胶的辐射强迫作用研究进展

人类活动向大气中排放气溶胶,人为气溶胶增强了对太阳辐射吸收和散射直接改变地气系统的辐射平衡,又可以通过作为云凝结核或冰核改变云的微物理特性和停留时间、地表反照率等途径间接影响气候的辐射强迫。综合以往研究,文章主要总结了2种影响气候辐射强迫性质相反的黑碳气溶胶和硫酸盐气溶胶以及相对湿度和黑碳的混合状态对气溶胶辐射强迫效应的影响。完善对大气气溶胶,尤其是人类活动产生的气溶胶的气候强迫机制及对地气系统影响的认识。     

中国硫酸盐气溶胶直接辐射效应性质与地表反射率的关系

地表反射率是影响硫酸盐气溶胶直接辐射效应的重要参数.本研究在MODIS地表反射率数据和中国二氧化硫排放清单数据的基础上,应用CanMETOP模型和SBDART模型,模拟地表反射率、纬度和直接辐射效应之间的关系,并对中国硫酸盐气溶胶直接辐射效应性质进行分析.结果表明,部分冬季积雪或终年冰雪覆盖的地区,其硫酸盐气溶胶直接辐射效应为正.该研究结果对硫酸盐气溶胶及其气候效应研究具有重要意义.     

灰霾天气的形成与演化

由于经济规模迅速扩大和城市化进程加快,大气气溶胶污染日趋严重,由气溶胶造成的能见度恶化事件越来越多,这些人类活动排放的污染物,包括直接排放的气溶胶和气态污染物通过化学转化与光化学转化形成的细粒子二次气溶胶,可形成灰霾(特指人类活动源排放的大气污染物诱发的低能见度事件),致使能见度下降。我国东部地区灰霾天气迅速增加,灰霾天气的本质是细粒子气溶胶污染,与光化学烟雾相关联,形成灰霾天气的气溶胶组成非常复杂。近年来由于灰霾天气日趋严重引发的环境效应问题和气溶胶辐射强迫引发的气候效应问题,广泛地引起科学界、政府部门和社会公众的关注,而成为热门话题。文章讨论了目前对灰霾天气的认识,灰霾的定义与判别标准,灰霾天气与光化学烟雾、气象条件的关系,也涉及灰霾天气对人体健康的影响。展望了灰霾研究的前景与主要研究方向和内容。     

稻田气溶胶NH3和气体NOx排放在线测定研究

气溶胶NH3和气体NOx是大气颗粒物和降水的主要成分,是形成气溶胶的关键物种.田间集约化氮肥施用是气溶胶NH3和气体NOx的一个重要来源,目前该领域的研究鲜有报道.2010年5月～2010年10月,在线监测了稻田施用尿素后气溶胶NH3和气体NOx的排放情况.监测系统的时间分辨率设置为1 h.在4次稻田施肥试验中,施肥后对气溶胶NH3排放和相应的气象因子连续采样20 d.在第4次施肥试验中,施肥后连续采样47 d,进而研究气体NOx的排放规律及其与气象因子的关系.结果表明,气溶胶NH3的排放因子分别为2.6%、5.5%、4.0%和1.6%,相应的排放通量分别为3.97、2.08、1.52和1.22 kg·hm-2.温度(空气温度和土壤温度)是影响稻田施肥气溶胶NH3排放的主要因子,而空气湿度和土壤水分对其排放的影响却不明确.通过分析监测数据可知,稻田施肥后NO2-N排放量与NO-N排放量的比值为9/4,气体NOx的排放因子和排放通量分别为0.14%和0.30 kg·hm-2.气象因子与气体NOx排放通量的关系也进行了初步探讨.     

挥发性有机物生成二次有机气溶胶影响因素的研究进展

二次有机气溶胶(SOA)的生成不仅受前体物排放量的影响,还与一些环境因素有关。为了更为科学地提出SOA污染防治对策,可以采用烟雾箱对SOA生成的影响因素进行模拟研究。介绍了近年来烟雾箱的设计与表征方法,分析了温度、相对湿度、光照强度、种子气溶胶、SO_2、NO_x等典型影响因素的研究现状。指出了现有研究的不足,认为SOA生成过程的模拟工具升级、定性分析和复合影响因素探讨是今后研究的重点。     

2种气溶胶排放源对模拟中国地区气溶胶分布的影响

利用意大利国际理论物理研究中心(ICTP)发展的耦合了气溶胶模块的最新版区域气候模式RegCM4/Aerosol,选用全球大气研究排放源(EDGAR)和亚洲区域排放源(REAS)分别对中国地区进行了1 a的数值积分,分析了上述2种气溶胶排放源对模拟中国地区气溶胶光学厚度(AOD)、浓度和干湿沉降分布的影响。结果表明,2种排放源对硫酸盐气溶胶(SO2)量级和分布的模拟基本一致。在西南和华北2个源区,2种排放源模拟的SO2浓度均高达100μg/m3。由于EDGAR排放源中黑碳(BC)和有机碳(OC)排放量级较小,模拟的中国地区BC和OC浓度均比REAS排放源模拟值偏小50¹00倍左右,对应其模拟的BC和OC干(湿)沉降通量也比REAS排放源模拟结果偏低50100倍左右,对应其模拟的BC和OC干(湿)沉降通量也比REAS排放源模拟结果偏低50¹00倍左右。东亚气溶胶模拟中,REAS排放源优于EDGAR排放源。     

海陆风环流中海盐气溶胶对大气影响的模拟

采用WRF-CMAQ模式对2013年9月9~13日珠江口一次典型海陆风过程进行数值模拟,并进一步探讨了在此类型环流系统下,海盐气溶胶及其对大气环境的影响.结果表明：珠江口附近海风环流一般在14：00左右开始形成,17：00左右发展最旺盛,且在珠江口沿岸形成扇形风系.在海陆风环流影响下,珠江三角洲地区陆地上Na⁺浓度从17：00开始增加,次日02：00左右达到最大,10：00以后开始下降.海盐气溶胶存在明显的氯亏损现象,其中白天的氯亏损情况远比晚上严重,细粒径的氯亏损情况比粗粒径严重.设置有无海盐气溶胶排放的敏感性试验进行对比研究发现：考虑海盐排放后,珠江口地区HCl,SO₄^2-,NO₃^-的浓度均有增加,其中,HCl和NO₃^-的增加较多,SO₄^2-较少.HCl浓度增加的高值在Cl^-高值之前;SO₄^2-浓度变化主要受海盐气溶胶排放中的硫酸盐组分影响;NO₃^-浓度变化则主要受氯亏损机制和NO₃^-干沉降过程共同影响.     

区域污染对本底地区气溶胶光学特性及辐射强迫影响的地基和卫星遥感观测研究

基于华北区域大气本底站(北京上甸子站)地面观测和卫星遥感监测数据,分析了2011年10月1~15日在天气系统和人为污染物排放的影响下3次华北平原地区污染输送事件对本底地区气溶胶质量浓度及其光学特性的显著影响.结果表明,受人为污染事件输送影响,上甸子站10月4~5日、7~9日及11~12日气溶胶浓度和反应性气体浓度显著增加,和10月1~3日背景条件相比,反应性气体NOx、CO体积浓度增加3~6倍,SO2体积浓度增加了10~20倍;PM2.5质量浓度10月9日达到200μg·m-3;污染期间500 nm日平均气溶胶光学厚度达到0.60~1.00,气溶胶单次散射反照率低于0.88,黑碳浓度增加4~8倍,表明此次污染事件气溶胶吸收很强,因气溶胶吸收作用导致大气吸收太阳辐射增加100~400 W·m-2,气溶胶吸收和散射导致地表入射太阳辐射下降100~300 W·m-2,地表入射太阳辐射减弱且大气加热增强将导致大气稳定度增加,这可能将显著影响云和降水过程,对区域天气和气候产生重要影响.     

人为排放气溶胶引起的辐射强迫研究

利用建立的大气气溶胶辐射强迫模式,对我国历年大气气溶胶(TSP和硫酸盐气溶胶)引起的直接辐射强迫进行了计算,并给出其全国分布。得到了一些有意义的结果:我国大气气溶胶引起的辐射强迫与我国能源,特别是燃煤的消耗量密切相关,随着消耗量的增加,大气气溶胶(TSP和硫酸盐气溶胶粒子)引起的辐射强迫也增加;指出在利用辐射模式讨论大气气溶胶引起的直接辐射强迫时,不能忽视扬尘和沙尘的作用;我国由于大气气溶胶引起的直接辐射强迫主要集中在工业比较发达的城市或地区,四川盆地由于其特殊的地理位置和气候条件,在该地区因大气气溶胶产生的辐射强迫始终比较大。      

山西夏季气溶胶空间分布飞机观测研究

以搭载了多种气溶胶观测仪器的飞机为观测平台,在2013年夏季首次对山西中部地区霾日及晴空大气气溶胶空间分布特性进行了观测,得到气溶胶粒子数浓度和尺度的垂直分布廓线以及不同高度气溶胶粒子谱分布特征.研究发现,山西夏季非降水天气条件下气溶胶粒子以核模态和积聚模态的细粒子为主,粗粒子很少.霾日气溶胶数浓度是晴空的2~3倍,主要是核模态的小粒子;气溶胶粒子数浓度随着高度逐渐减小,低空存在气溶胶累积区,逆温层的存在是导致气溶胶累积区形成的主要原因;气溶胶粒子尺度随高度增加,大粒子主要分布在2500m以上的高空;不同高度上的气溶胶粒子谱均呈双峰或三峰分布,谱型基本一致,从近地面到5000m高空,气溶胶粒子谱随高度的增加略有展宽.观测区域气团后向轨迹模拟结果显示,4000m以上高空气溶胶粒子主要是从中国西北地区远距离输送而来,3000m以下气溶胶粒子则主要来源于近地面排放.     

未来全球PM_(2.5)浓度时空变化特征的模拟

根据政府间气候变化专门委员会第五次评估报告(IPCCAR5)给出的气溶胶及其前体物的不同排放情景RCP2.6(低排放)、RCP4.5(中等排放)和RCP8.5(高排放),利用国家气候中心的气溶胶-气候在线耦合模式,分别模拟了2010~2030和2030~2050年总PM_(2.5)(人为和自然PM_(2.5)的总和)及其中人为和自然气溶胶柱含量的时空变化,并预估了的绿色排放情景RCP4.5下中国地区人为和自然气溶胶对总PM_(2.5)浓度变化的贡献.结果表明,在3种排放情景下,2010~2030年PM_(2.5)柱含量变化的空间分布基本相似.在欧洲、北非及其西侧的洋面上,PM_(2.5)呈现不同程度的增加,其中以北非及其西侧的洋面上的增加最为明显,而阿拉伯半岛东部PM_(2.5)则明显减少.在RCP4.5排放情景下,中国地区年均PM_(2.5)地表浓度的减少量约为2.55μg/m~3,其中人为气溶胶的贡献约为28%,自然气溶胶的贡献约为72%.2030~2050年,3种排放情景下PM_(2.5)柱含量变化的空间分布差异较大,在RCP4.5和RCP8.5放情景下,非洲北部及其西侧洋面的PM_(2.5)显著增加,而东亚地区的PM_(2.5)显著减少,而RCP2.6排放情景与前2种情景的结果区别很大.在RCP4.5排放情景下,中国地区PM_(2.5)及其中人为和自然气溶胶均在2010~2030年的基础上进一步减少,而且人为气溶胶在其中的贡献(约为34%)也有所增加.     

基于船载走航气溶胶质谱技术的海洋气溶胶研究

利用船载走航单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)对东南沿海海洋气溶胶进行在线观测,获得了近岸海区大气气溶胶化学组成分布特性,并对气溶胶谱特征及其来源进行分析.结果表明:从近岸到远海,气溶胶的浓度呈下降趋势;在近岸海区气溶胶主要受港口及码头周边的汽车、船舶及燃煤等工业排放源的影响;随着离陆地距离的增加,海源性气溶胶的比重上升;海洋气溶胶在观测范围内呈单峰分布,峰值粒径在0.5μm左右,大多数颗粒主要集中在0.2~0.8μm的粒径段;近岸气溶胶元素碳谱峰强,正谱图中K~+元素具有很强的谱峰,负离子谱中HSO_4~-谱峰信号明显,但缺少NO_3~-和NO_2~-谱峰信号;远海气溶胶中元素碳的谱峰强度明显降低,正谱图中Na~+的谱峰很强,并出现Mg~+、Ca~+和NaCl~+的谱峰信号;负离子谱出现了明显的海洋生物特征气溶胶甲基磺酸MSA~-、CN~-、O~-和HSO_4~-等的谱峰信息.表明该观测海区的气溶胶组成复杂,同时受陆源排放气溶胶和海源气溶胶的影响.     

新疆干旱区气溶胶间接效应区域性分析

利用MODIS气溶胶和云资料以及实测的降水数据,可从宏观角度分析新疆区域气溶胶时空分布特征,研究气溶胶与云和降水之间的相互影响关系.结果表明：近十年来受区域暖-干趋势的转变影响,新疆地区气溶胶光学厚度空间分布呈现显著的区域性和季节性差异;南疆地区气溶胶光学厚度整体高于北疆地区,春、夏高,秋、冬低,整体呈现增加趋势,其中,北疆地区气溶胶光学厚度变化程度相对较为显著;受气候变化和颗粒粒径差异影响,新疆干旱区云光学厚度与气溶胶光学厚度呈负相关变化趋势,相关系数北疆地区高于南疆地区;云水路径受温度、湿度影响较大,对气溶胶光学厚度的变化的敏感程度北疆大于南疆,夏季最高,冬季最低;气溶胶光学厚度与云滴粒子有效半径关系复杂,受水汽影响较大,在云层含水量较低的情况下,云滴粒子有效半径与气溶胶光学厚度呈负相关,说明在干燥地区或季节,气溶胶的增加,抑制云滴粒子的增长;整体来看,新疆干旱区气溶胶的增加抑制了区域降水的形成.     

大气气溶胶性质及其卫星遥感反演

论述了大气气溶胶的物理性质(含微物理性质)、化学性质及光学性质,特别是黑碳气溶胶的物理、化学和光学性质及其对气候强迫作用和对人居环境的影响,同时对光化学形成的二次气溶胶进行了简要介绍.指出一般气溶胶具有负气候强迫效应,而黑碳气溶胶具有较强的正气候强迫效应.在分析影响气溶胶性质的各种因素时发现,气溶胶性质除受外在环境因素影响外,也受内在的自身因素的相互影响.对卫星遥感气溶胶的原理及其在卫星遥感反演中气溶胶多种性质间复杂的相互关系进行了论述,并针对未来气溶胶的研究提出建议.      

南京一次典型雾霾天气气溶胶光学特性

利用太阳光度计测得的直射太阳辐射和天空扫描数据,对南京北郊2010年冬季一次雾霾天气过程中气溶胶的光学特性进行了反演研究.研究表明,雾霾影响期间气溶胶光学厚度(AOD)明显增加,在1020,870,675,440nm四个波段上,雾霾前AOD为0.16~0.43,雾霾影响期间为0.31~0.84,雾霾后为0.19~0.48;本次雾霾天气的局地气溶胶散射能力增强,单次散射反照率(SSA)由发生前的0.8~0.86增大到发生时的0.89~0.91,而复折射指数的虚部降低,气溶胶的吸收能力明显减弱;雾霾过程伴随了大尺度气溶胶的导入,同时也有人为排放的贡献.其中雾霾影响期间粗粒子模态的体积浓度是发生前的2.5倍,细粒子浓度也比发生前增长了90%.     

南京北郊云凝结核活化特征观测及闭合研究

采用SMPS-CCNC联用全扫描的方法,于2016年11~12月在南京北郊地区,对8.2~346nm粒径段的气溶胶粒子展开了粒径分辨的云凝结核（CCN）活化特征观测,并利用6种参数化方法对CCN数浓度进行了闭合研究.结果表明本次观测中南京地区的气溶胶CCN活性和吸湿性均较高,其中平均吸湿性参数（k）为0.31.通过污染天和清洁天CCN特征的对比发现,污染天气溶胶和CCN数浓度均较高,但CCN活性和气溶胶吸湿性却较差,可能是由于新鲜排放的黑炭或有机物的影响.对比6种参数化方法的闭合结果,发现利用截断粒径和临界干粒径这两种参数对CCN数浓度进行预报的结果最为理想.此外,探讨了不同时间分辨率的参数对闭合结果的影响,对比发现参数时间分辨率的提高只增加了闭合结果R²的值,对闭合斜率的影响基本可以忽略,因此综合考虑,本研究可直接利用各参数的整体日变化平均来进行CCN数浓度的闭合.     

西安市加油站挥发性有机物排放及其影响的数值模拟研究

目前,挥发性有机物（VOC）对臭氧等大气污染的贡献持续受到关注,各地陆续出台包括限制加油站排放在内的VOC管控举措.西安市作为汾渭平原特大城市,机动车保有量大、加油需求量大,加油站排放的VOC污染不容忽视.为更科学地了解加油站VOC排放对臭氧、二次有机气溶胶的影响,为加油站管控和治理方案提供科学依据,本文在调研的基础上结合稀疏矩阵排放模型SMOKE构建了网格化的西安市加油站VOC排放源,并采用空气质量模式WRF-CAMx敏感性数值模拟试验研究了加油站VOC排放对夏季臭氧、二次有机气溶胶浓度的影响.结果表明：（1）考虑加油站VOC排放后,敏感性控制试验所模拟的2018年7月臭氧（O₃）、二次有机气溶胶（SOA）浓度略高于无加油站VOC排放的基准情景试验模拟结果;（2）与基准情景试验类似,考虑加油站VOC排放控制试验模拟的2018年7月O₃浓度日变化呈单峰型分布特征;二次有机气溶胶（SOA）浓度的日变化特征为上午浓度较高且出现浓度峰值,而下午浓度水平整体降低,在晚上浓度又逐渐攀升;（3）敏感性数值试验结果表明,仅考虑西安市加油站排放VOC对空气质...     

不同季节人为氯排放对二次气溶胶影响的数值模拟

利用WRF-CMAQ模式对比有无人为氯排放的模拟试验,定量分析了不同季节人为氯排放对二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的影响.结果表明,人为氯排放对硫酸盐的影响较小,而硝酸盐对人为氯排放较为敏感,Cl^-颗粒物与HNO₃、N₂O₅、NO₃和NO₂均可发生反应生成硝酸盐,同时NH₃也会转化为铵盐.人为氯排放使冬、春、夏、秋季硝酸盐月均浓度分别最高增加9.8 μg/m³(34.3%)、1.5μg/m³(11.4%)、1.3μg/m³(9.1%)和2.6μg/m³(10.3%),铵盐月均浓度分别最高增加3.0μg/m³(30.7%)、0.6μg/m³(10.3%)、0.5μg/m³(6.5%)和1.1μg/m³(8.0%),冬季影响最大,夏季影响最小.人为氯排放增强了Cl原子和OH自由基对VOCs的降解作用,不同种类的SOA浓度略有上升,人为氯排放对SOA浓度影响最大约为6%.二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的增加导致了颗粒物总量的增加,人为氯排放使冬、春、夏、秋季PM₁₀月均浓度分别最高增加14.0μg/m³(18.3%)、2.5μg/m³(3.0%)、1.9μg/m³(2.8%)和4.5μg/m³(4.3%),PM_2.5月均浓度分别最高增加15.0μg/m³(24.4%)、2.1μg/m³(3.5%)、1.2μg/m³(3.2%)和3.9μg/m³(4.4%).人为氯排放的季节性影响从大到小分别为冬、秋、春、夏季,内陆的影响比沿海大.     

中国大气气溶胶中有机碳和元素碳的污染特征综述

文章对中国大气气溶胶中有机碳和元素碳的研究进行了综述,包括有机碳和元素碳的实验室分析方法和来源解析方法;中国含碳气溶胶的排放源,主要为燃煤、机动车尾气和生物质燃烧;气溶胶中有机碳和元素碳的时空分布特征;物理和化学特性;秸秆焚烧和灰霾等特殊污染过程对其浓度的影响以及有机碳和元素碳对人体健康的危害。