泉州市PM_(10)与PM_(2.5)污染特征研究

基于泉州市区2014年1、4、7、10月的空气质量自动监测数据,分析了PM_(10)与PM_(2.5)污染水平并对其季节变化趋势进行探讨。结果表明,监测期间内,泉州市区PM10日均浓度变化范围为0.025~0.376mg/m3,PM2.5日均浓度变化范围为0.010~0.346mg/m3,PM_(10)与PM_(2.5)的年均日浓度分别为0.067mg/m3和0.034mg/m3。泉州市区大气中的PM_(10)与PM_(2.5)浓度均呈现出明显的季节变化趋势,春冬两季浓度高于夏秋两季。利用HYSPLIT-4模型对PM_(10)与PM_(2.5)浓度出现异常高值的时段进行气团后推轨迹推导,结果显示长距离传输和区域传输在不同时段对本地污染的主导作用不同。     

邯郸市PM_(1.0)、PM_(2.5)污染特征及在线水溶性离子分析

对2014年12月—2015年2月邯郸市大气中PM_(1.0)、PM_(2.5)以及PM_(2.5)中的硝酸根(NO-3)、水溶性有机碳(WSOC)和硫酸根(SO2-4)进行在线监测。结果表明,PM_(1.0)中干性成分(PM_(1.0)_DRY)和包含水分的PM_(1.0)(PM_(1.0)_WET)分别占PM_(2.5)的74.0%和81.4%,PM_(1.0)为PM_(2.5)中的主要组成。利用锯齿型方法估算本地源和区域源对PM_(1.0)、PM_(1.0)~2.5、PM_(2.5)的贡献,得出区域源对PM_(1.0)的贡献为40.6%,明显高于对PM_(1.0)~2.5与PM_(2.5)贡献的32.3%和37.7%,因为PM_(1.0)直径小,在大气中存在时间较长、传输距离远。根据NO-3、WSOC、SO2-4与PM_(1.0)、PM_(1.0)~2.5的相关系数,推断NO-3、WSOC可能在PM_(1.0)生成,而SO2-4可能在PM_(1.0)~2.5中生成。     

基于WRF-Chem模式的华东区域PM_(2.5)预报及偏差原因

介绍了基于WRF-Chem在线区域化学/传输模式和INTEX-B与MEIC人为源排放清单建立的华东区域大气环境数值预报业务系统,并利用PM_(2.5)监测数据评估了该系统在2013年11月1日~2014年1月31日和2014年11月1日~2015年1月31日2个细颗粒物高浓度阶段的业务预报效果.结果表明,华东区域大气环境数值预报业务系统具有较好的预报效果:2个阶段和3个时效(24,48,72h)的效果基本相当,不同阶段和预报时效的相关系数基本在0.7以上;各城市的相关系数基本在0.5以上,约1/2城市的平均预报偏差在25%以内,污染预报的CSI/TS评分达到0.55.预报效果呈现出一定的区域性特征,华东中北部相关系数较高,北部的偏差中值和均方根误差较大;不同城市之间的表现呈现出明显的差异.分类检验和重点城市检验的结果都显示,预报效果随污染程度加重而降低.数值预报多数较观测偏低,约3/4呈现负偏差,平均偏低20%~30%.气象-污染的双向反馈作用的不足可能是引起重污染预报效果下降的主要原因,人为源清单的不确定性也影响了其准确性的提升,因此还需要进一步提升该系统对高PM_(2.5)污染的预报能力.     

南京市冬春PM_(2.5)和PM_(10)污染特征及影响因素分析

南京2013年冬季至2014年春季多次出现灰霾污染天气过程,防治颗粒物污染刻不容缓,其中细颗粒物(PM_(10))和超细颗粒物(PM_(2.5))所占比例较大。利用南京市环保局空气质量发布平台污染物监测数据和中国天气网站气象要素数据,对冬春季PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度的变化特征以及它们与气象条件的关系进行分析。结果表明:南京冬季PM_(2.5)、PM10平均浓度分别为0.0982,0.1536 mg/m3,春季平均浓度分别为0.0673,0.1207 mg/m3。市区和郊区污染程度由高到低依次为:市区>江宁>六合>溧水。南京空气中颗粒物小时平均浓度日变化呈"双峰双谷型"特征。颗粒物与相对湿度、降雨量和风力呈一定的负相关性,与温度呈一定的正相关性,它们共同影响颗粒物质量浓度水平和大气污染状况。     

合肥城区PM_(10)及PM_(2.5)季节污染特征及来源解析

于2014年4月、8月、10月和12月在合肥市城区采集了大气PM_(10)和PM_(2.5)样品,对PM_(10)和PM_(2.5)的质量浓度及其化学组分(无机元素、含碳组分和水溶性离子)进行了测定.结果显示:合肥城区的PM_(10)和PM_(2.5)的平均质量浓度高达113,83μg/m3,分别超出国家环境空气质量标准年均PM_(10)和PM_(2.5)限值的1.61和2.37倍.不同粒径的颗粒物中主要化学组分含量的高低顺序基本一致,水溶性离子的含量最高,其次为碳组分,无机元素.利用正交矩阵因子分析(PMF)对合肥城区PM_(10)和PM_(2.5)的本地来源进行解析,结果表明:PM_(10)中二次源、燃煤、机动车尾气尘及地壳尘的贡献百分比分别为32.5%、25.9%、15.7%和25.5%;PM_(2.5)中二次源、燃煤、机动车尾气尘及地壳尘的贡献百分比分别为38.8%、25.9%、9.9%和21.7%.利用激光雷达评估合肥市环境中颗粒物PM_(10)的区域传输,四个季节常规贡献率分别为13.4%、12.9%、13.5%和16.4%.     

太原市PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度的变化特征

为了了解太原市PM_(2.5)、PM_(10)的污染水平变化情况及其相关关系,本文基于太原市颗粒物自动监测数据,对太原市2015年12月-2016年11月PM_(2.5)、PM_(10)质量浓度进行分析。分析发现:PM_(2.5)和PM_(10)日均质量浓度变化幅度较大,但其变化趋势非常相似;PM_(2.5)和PM_(10)月均质量浓度均超过年均二级标准,特别是秋季最为严重;PM_(2.5)、PM_(10)小时平均质量浓度呈双峰现象;ρ(PM_(2.5))与ρ(PM_(10))相关系数为0.9371,ρ(PM_(2.5))/ρ(PM_(10))在0.5-0.6之间出现的频率最高达30.33%。     

阜康市PM_(2.5)和PM_(10)的质量浓度变化特征分析

通过对阜康市2015年1个区控点的PM_(2.5)和PM_(10)的连续自动监测数据分析得出:2015年阜康市大气颗粒物中PM_(2.5)、PM_(10)浓度日均值和小时值的最大值均出现在4月,日均值均超过了环境空气质量标准的二级标准限值;月均值最大值均出现在12月;PM_(2.5)的年均值超过了环境空气质量标准的二级标准限值;PM_(2.5)和PM_(10)冬季的日变化浓度高于其他三季,夏季最低。超标天数高值出现在1、2、11、12月,PM_(2.5)的污染程度比PM10严重;PM_(2.5)和PM_(10)的比值1、11、12月较大。     

青岛市PM_(2.5)输送来源研究

基于轨迹聚类,结合全球数据同化系统的气象资料以及青岛市PM_(2.5)的浓度监测资料,对2014年1-12月到达青岛市的气团进行了统计分析。利用潜在源区贡献法(PSCF)和浓度权重法分别分析了青岛市PM_(2.5)的潜在污染来源地区及不同地区对青岛市PM_(2.5)的权重浓度贡献。结果表明:在研究期间内,影响青岛市的气团主要有3类:第1类为来自西北内陆的大陆性气团,第2类为海洋性气团,第3类为区域输送气团;其中来自西北内陆的气团占46%,对应的PM_(2.5)浓度为60.86μg/m3,海洋性气团占39.95%,对应PM_(2.5)浓度为45.53μg/m3;区域传输特征气团占14.05%,对应浓度最高,为62.97μg/m3。PSCF分析结果显示:青岛市PM_(2.5)的潜在污染源地区为河南中部、安徽北部、山东西部、内蒙古中部、京津唐地区及长江三角洲附近黄海区域。CWT分析结果表明:对青岛市PM_(2.5)污染的权重浓度贡献较高的为河南中部地区、山东与河北交界地区,蒙古东部,京津唐地区及黄海南部等。区域传输是青岛市PM_(2.5)污染的重要来源。     

APEC期间北京市PM_(2.5)时空分布与过程分析

运用Models-3/CMAQ模式系统,模拟分析了2014年11月3~11日APEC会议期间北京市PM_(2.5)污染的时空分布特征,并利用过程分析工具IPR研究了会期两次短时间污染过程(4日13:00~5日12:00和10日13:00~11日12:00)中各种大气物理化学过程对城区官园和郊区定陵两个代表性站点近地面PM_(2.5)生成的贡献.结果表明,CMAQ模型合理地再现了北京市PM_(2.5)的浓度水平和时间变化.北京地区4日和10日发生不利于污染物扩散的气象条件,导致PM_(2.5)小时浓度出现高值(分别为188,124μg/m~3),但受减排措施和冷高压的作用,PM_(2.5)高值维持时间较短.4日13:00~5日12:00,水平传输是官园和定陵站点PM_(2.5)的主要贡献者,贡献率分别为49.6%和90.9%.此次污染过程北京地区受南部污染传输影响较强.10日13:00~11日12:00,官园站点PM_(2.5)主要来自源排放在本地的积累(78.8%),定陵站点PM_(2.5)主要来自较弱的水平传输(93.9%).此次过程体现出更加明显的局地性污染特征.两次过程中,PM_(2.5)的主要去除途径均为垂直传输.     

APEC会议期间天津市PM_(2.5)污染特征研究

为了解APEC会议期间天津市PM_(2.5)污染特征,2014年11月6日-22日在天津市环境监测中心采集PM_(2.5)样品,分析了水溶性离子、无机元素及碳组分含量。结果表明:APEC会议期间,天津市PM_(2.5)浓度水平为81μg/m3,低于会后114μg/m~3;NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+等二次离子在PM_(2.5)中所占比重由会议期间的48.12%下降为会后的42.68%,一次离子所占比重由期间的8.84%上升为会后的14.50%,NO_3~-/SO_4~(2-)比值及硫氧化率(SOR)、氮氧化率(NOR)均高于会后。总无机元素浓度及其在PM_(2.5)中的占比均明显低于会后。有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度及在PM_(2.5)中的占比低于会后,但OC/EC比值及二次有机碳(SOC)在OC中所占比重高于会后。说明APEC期间天津市PM_(2.5)中二次反应较为明显,机动车排放对PM_(2.5)的贡献相对突出,城市扬尘得到明显控制。     

基于气溶胶三维变分同化天津PM2.5数值预报研究

基于气溶胶三维变分同化技术,建立天津空气质量数值模式气溶胶同化模块,通过天津地区两次重污染过程同化模拟敏感性试验,分析了观测资料范围对同化结果的影响,并结合一个月的滚动预报试验,分析了气溶胶同化对天津地区PM_2.5数值预报效果的影响,以期为提升天津空气质量预报能力提供支撑.结果表明：气溶胶同化各控制变量背景误差水平相关系数的衰减尺度约50km,垂直方向上400m高度与模式底层的相关系数衰减至0.6左右;观测资料范围对同化结果影响显著,仅采用天津地区观测数据进行同化,对重污染过程期间天津地区PM_2.5浓度模拟的影响时效约12h,采用模拟区域内所有观测数据进行同化影响时效可持续24h以上,且模拟效果更优;采用三维变分同化技术,实现地面PM_2.5观测资料同化,天津地区PM_2.5数值预报效果显著提升,预报值和实况值之间的相关系数由0.74增加到0.87,均方根误差由32.3μg/m³减小为22.4μg/m³,平均相对误差由39.9%减小为27.1%;同化对模式初始时刻的改进效果最明显,随时间同化效果衰减,14h内改进效果最佳,对24h PM_2.5浓度预报也有明显改进.     

气象资料同化对PM2.5预报影响的模拟分析

基于GSI（网格点统计插值）同化系统和WRF-Chem模式,利用高分辨率的气象自动站观测资料和天气雷达资料进行同化和模拟预报,针对2017年11月4~5日发生在我国京津冀地区的一次污染过程,对比研究了气象资料同化对PM_2.5模拟效果的影响.结果表明,WRF-Chem模式能较为准确地预报出北京-石家庄-邯郸的污染带分布和演变,低层风场辐合是污染带形成的主要气象因素;无同化的控制试验由于地层风场辐合较强,高估了污染带上的PM_2.5浓度,同化试验减小了低层的风场辐合,同时增高了地面温度并抬升了边界层高度,从而降低了污染带上PM_2.5的浓度;预报检验分析表明,同化试验的预报效果整体好于控制试验,0~36h的平均BIAS（标准偏差）和RMSE（均方根误差）分别降低了7.55和5.42μg/m³,MFB（平均相对偏差）和MFE（平均相对误差）分别降低了28.8%和9.4%,同化试验在预报的第10~30h时段上的改善效果最为显著.     

乌鲁木齐市PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中碳组分季节性变化特征

2011年1月至12月在乌鲁木齐市区用膜采样法采集了大气PM_(2.5)和PM_(2.5~10)样品,并利用热光/碳分析仪测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.通过OC与EC的粒径分布特征、比值和相关性的分析,初步分析了乌鲁木齐市大气可吸入颗粒物中碳质气溶胶污染特征,并用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度.结果表明,PM_(2.5)和PM_(2.5~10)的年平均质量浓度分别为92.8μg/m~3和64.7μg/m~3.PM_(2.5)中OC和EC的年平均浓度分别为13.85μg/m~3和2.38μg/m~3,PM_(2.5~10)中OC和EC的年平均浓度分别为2.63μg/m~3和0.57μg/m~3.OC和EC四季变化趋势基本一致,季浓度最高.碳组分主要集中于PM_(2.5)中,OC/EC比值范围为3.62~11.21.夏季和秋季的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中OC和EC的相关性较好(R20.65).估算得出的PM_(2.5)和PM_(2.5~10)中SOC的估算浓度为2.31~11.98μg/m~3和0.38~1.49μg/m~3.     

深度学习方法在上海市PM2.5浓度预报中的应用

为提升PM_2.5浓度预报能力,尤其是对PM_2.5重污染的预报能力,以中尺度气象-化学耦合模式系统（WRF-Chem）为基础,结合中尺度WRF气象预报数据、地面及高空气象观测数据、PM_2.5浓度观测数据,基于人工智能深度学习序列到序列的算法建立了上海市PM_2.5统计预报模型.结果表明,人工智能深度学习算法（Seq2seq）明显修正了WRF-Chem模式由于模型非客观性造成的偏差,提高了上海市PM_2.5浓度的预报能力;该算法优化和修正了WRF-Chem模式结果,并通过检验发现可以使PM_2.5浓度预报值与实况值间的相关系数由0.51上升至0.79,均方根误差由25.9μg/m³下降至15.01μg/m³.而单独使用套索法（Lasso）线性回归算法对WRF-Chem模式优化效果不理想.基于Seq2seq的PM_2.5浓度预报修正模型能够有效提升预报精度.     

基于机器学习和非参数估计的PM2.5风险评估

为开展区域风险评估,融合手机信令、气象和地理信息等多源数据,引入随机森林机器学习、非参数估计分位数图示法和非监督学习K-mean等方法,构建了区域PM_2.5风险评估及特征识别评价框架,在南京市区以0.3km分辨率网格为基础单元开展了案例研究.结果表明,该技术既可有效模拟PM_2.5浓度时空分布,十折交叉验证R²达到0.76,证明了准确度较高,并基于此识别出4种主要污染特征;也可有效捕捉短期人口流动导致的风险,在污染浓度不变的情况下短期人口流动会导致风险增加0.30~0.97倍.综合PM_2.5浓度和人口分布,识别出4种主要暴露风险模式,其中,研究区域6.5%的面积为高风险地区,23.0%的面积为低风险地区.“十四五”期间应加快现代科学技术在环境保护领域的应用,实施网格化和差异化的风险控制政策,维护人群健康.     

路边微环境PM2.5化学组分特征及来源解析

采集并分析了武汉市机动车尾气源PM_2.5样品,并于2019年10月18~27日采集了武汉市不同路边微环境（市区路边、环线路边、环境背景点）PM_2.5样品并分析其化学组分特征,利用化学质量平衡模型（CMB）解析评估了机动车尾气对城市不同路边微环境PM_2.5的贡献.结果表明,机动车尾气成分谱以OC和EC为主,汽油车OC质量分数约为柴油车的1.14倍,柴油车EC质量分数是汽油车的1.08倍.路边碳组分主要来源于机动车尾气,其中OC浓度在市区路边最高,EC浓度在环线路边最高;市区路边NO₃^-和NH₄⁺浓度较高,与二次转化有关;环线路边Fe、Si、Al质量浓度高于市区路边.CMB来源解析结果显示,机动车尾气源是环线路边、市区路边微环境的主要来源,分担率为35.20%和38.89%,是环境背景点的2倍左右.不同路边微环境污染源贡献差异明显,与环线路边相比,市区路边机动车尾气源与二次来源均相对较高,而扬尘源贡献低于环线路边.     

基于阶段式时序注意力网络的PM2.5鲁棒预测

PM_2.5浓度的预测对于大气污染治理、改善环境质量等起到重要作用。受气象条件变化与大气污染物排放等多种因素的交叉影响,PM_2.5预测通常易受突变事件及噪声数据干扰。因此,基于对气象条件以及大气污染物与PM_2.5的相关性分析,提出阶段式时序注意力网络模型（staged temporal-attention network,STAN）,该方法融合多段注意力学习模块与循环神经网络,建模气象因素与大气污染物对PM_2.5浓度的交叉影响。统计分析北京市、上海市、广州市预测结果的绝对误差值,可知:1）对比广泛使用的单一类模型支持向量机（support vector machine,SVM）、长短期时序记忆方法（long short-term memory,LSTM）和多层感知机（multilayer perceptron,MLP）,STAN可达到10%以上的性能领先;对比最新的融合类模型U型网络（U-net）,STAN领先了7%的优势。2）以北京市冬季预测结果为例进行统计分析,STAN的预测值与实测值之间的拟合系数可有95.2%的性能领先。此外,在鲁棒性分析中发现,STAN在含有10%噪声的数据上进行预测,误差上升幅度仅为9.3%。结果表明:注意力机制与时序学习模块相结合能够深度挖掘PM_2.5变化规律并抑制噪声数据,且STAN模型可以进行PM_2.5浓度的鲁棒预测。     

京津冀煤改电对PM2.5浓度的影响

基于WRF-Chem模型,结合气象要素,从PM_2.5浓度的消减量及时空变化特征等方面模拟分析了煤改电政策实施前后京津冀地区采暖期（2018年11月~2019年3月）PM_2.5的排放变化.结果表明,WRF-Chem模型很好地模拟了京津冀地区PM_2.5浓度变化,北京、天津和石家庄模拟值与观测值的相关系数分别为0.66、0.66和0.52,表现出良好的相关性.煤改电政策的实施对京津冀重点地区PM_2.5减排效果明显,PM_2.5日均减少量分布在0.2~6.1μg/m³,减少比例分布在1.2%~7.8%.PM_2.5小时均值变化显示,2018年12月PM_2.5减少量分布在0.4~8.3μg/m³,减少比例分布在2.3%~7.7%.其中,北京大兴区减排量达8.3μg/m³,天津地区减排比例达7.7%.在特殊气象条件下,煤改电政策影响范围可扩散至山东、江苏、河南北部以及山西西部,PM_2.5小时均值减少量最大超过50μg/m³.     

一次以南京为中心的夏季PM_(2.5)污染岛污染事件的数值模拟

2013年6月23~24日南京及其周边地区发生了一次小范围、突发性的气溶胶污染事件,PM_(2.5)的平均浓度达到242μg/m3,在夏季比较少见.本文利用WRF-chem模式对该PM_(2.5)污染事件进行模拟,通过对模式结果进行分析表明:此次污染事件与天气形势和边界层结构有着直接联系.此次污染发生时江淮地区正处于梅雨时节,南京及其周边地区处于江淮低空切变线上,切变线附近有辐合的流场,东部上游排放源的贡献和南京本地的静稳风场导致污染物在南京堆积.污染期间有比平时更强的气粒转化过程,23日PM_(2.5)浓度受到SO2减半的影响,浓度减少量为9.8%,受NOx减半影响的减少量为7.3%.污染发生期间南京地区上空温度垂直梯度较小,温度层结不利于污染物的垂直扩散,边界层高度较低,低层大气湍流活动较弱,垂直高度上的稳定层结也为污染物集聚提供了条件.