基于源反演和气溶胶同化方法天津空气质量模式预报能力改进

为提升天津空气质量数值模式精细化预报能力,基于高分辨率排放源清单,技术应用源反演技术和气溶胶三维变分同化方法开展2020年天津空气质量数值预测分析,评估不同技术对空气质量模式预报能力改进,并结合气象因素评估模式系统性误差,以期提升天津空气质量精细化预报能力,服务分区精细化大气污染防治.结果表明,基于高分辨率排放源清单、源反演技术和气溶胶三维变分同化方法,可有效改进天津空气质量模式预报能力,调整后天津PM_2.5、 PM₁₀、 SO₂、 NO₂和O₃浓度预报平均偏差均在2μg·m^-3以内,其中高分辨率排放源清单应用后PM_2.5平均偏差为1.80μg·m^-3,源反演技术和气溶胶三维变分同化技术应用后平均偏差分别为-1.45μg·m^-3和-3.98μg·m^-3,均显著小于原模式的18.75μg·m^-3; PM_2.5浓度预报和实况的相关...     

云下湿清除作用对长三角PM2.5模拟的影响

为探讨云下湿清除作用对长三角地区PM_2.5浓度模拟的影响，在华东区域大气环境数值预报系统中新增了气溶胶云下湿清除过程参数化方案，对比分析了2018年12月1日至2019年2月28日降水对长三角地区PM_2.5的清除作用及其对数值模拟效果的改进.结果表明，模式对该时段内的降水和PM_2.5浓度均有很好的模拟效果，模拟的数值、空间分布和变化趋势均与观测有良好的一致性；增加云下湿清除作用后长三角地区PM_2.5浓度模拟效果得到明显改善：平均偏差、平均误差和均方根误差分别减小4.85，1.72，2.35μg/m³，归一化偏差和归一化误差分别降低0.14和0.08，约90%城市的相关系数、均方根误差、平均误差、归一化误差得到改进；云下湿清除作用使模拟PM_2.5浓度随雨强增大而降低，解决了模式湿清除过程的不足.同时，增加云下湿清除作用会加剧部分城市PM_2.5模拟浓度偏低的现象，这需要通过其他过程的完善予以改进.     

京津冀煤改电对PM2.5浓度的影响

基于WRF-Chem模型,结合气象要素,从PM_2.5浓度的消减量及时空变化特征等方面模拟分析了煤改电政策实施前后京津冀地区采暖期（2018年11月~2019年3月）PM_2.5的排放变化.结果表明,WRF-Chem模型很好地模拟了京津冀地区PM_2.5浓度变化,北京、天津和石家庄模拟值与观测值的相关系数分别为0.66、0.66和0.52,表现出良好的相关性.煤改电政策的实施对京津冀重点地区PM_2.5减排效果明显,PM_2.5日均减少量分布在0.2~6.1μg/m³,减少比例分布在1.2%~7.8%.PM_2.5小时均值变化显示,2018年12月PM_2.5减少量分布在0.4~8.3μg/m³,减少比例分布在2.3%~7.7%.其中,北京大兴区减排量达8.3μg/m³,天津地区减排比例达7.7%.在特殊气象条件下,煤改电政策影响范围可扩散至山东、江苏、河南北部以及山西西部,PM_2.5小时均值减少量最大超过50μg/m³.     

气象资料同化对PM2.5预报影响的模拟分析

基于GSI（网格点统计插值）同化系统和WRF-Chem模式,利用高分辨率的气象自动站观测资料和天气雷达资料进行同化和模拟预报,针对2017年11月4~5日发生在我国京津冀地区的一次污染过程,对比研究了气象资料同化对PM_2.5模拟效果的影响.结果表明,WRF-Chem模式能较为准确地预报出北京-石家庄-邯郸的污染带分布和演变,低层风场辐合是污染带形成的主要气象因素;无同化的控制试验由于地层风场辐合较强,高估了污染带上的PM_2.5浓度,同化试验减小了低层的风场辐合,同时增高了地面温度并抬升了边界层高度,从而降低了污染带上PM_2.5的浓度;预报检验分析表明,同化试验的预报效果整体好于控制试验,0~36h的平均BIAS（标准偏差）和RMSE（均方根误差）分别降低了7.55和5.42μg/m³,MFB（平均相对偏差）和MFE（平均相对误差）分别降低了28.8%和9.4%,同化试验在预报的第10~30h时段上的改善效果最为显著.     

深度学习方法在上海市PM2.5浓度预报中的应用

为提升PM_2.5浓度预报能力,尤其是对PM_2.5重污染的预报能力,以中尺度气象-化学耦合模式系统（WRF-Chem）为基础,结合中尺度WRF气象预报数据、地面及高空气象观测数据、PM_2.5浓度观测数据,基于人工智能深度学习序列到序列的算法建立了上海市PM_2.5统计预报模型.结果表明,人工智能深度学习算法（Seq2seq）明显修正了WRF-Chem模式由于模型非客观性造成的偏差,提高了上海市PM_2.5浓度的预报能力;该算法优化和修正了WRF-Chem模式结果,并通过检验发现可以使PM_2.5浓度预报值与实况值间的相关系数由0.51上升至0.79,均方根误差由25.9μg/m³下降至15.01μg/m³.而单独使用套索法（Lasso）线性回归算法对WRF-Chem模式优化效果不理想.基于Seq2seq的PM_2.5浓度预报修正模型能够有效提升预报精度.     

城市微环境PM2.5浓度空间分异特征分析

以长沙市主城区为例,在203个地面点通过加密观测并获取PM_2.5浓度小时观测值,辅以同步常规稀疏国控点PM_2.5浓度观测数据,在点、面尺度对比分析加密、稀疏两种观测模式下城市微环境PM_2.5浓度空间分布的特征差异.结果表明：地面加密观测模式下PM_2.5浓度高值区主要集中在道路、地表扬尘、住宅小区、医院和工业园等人群、车辆活动的微环境场景;低值区主要出现在公园景区等高植被覆盖度区域.同一空间点位,地面加密观测PM_2.5浓度值均高于常规稀疏国控点PM_2.5浓度观测值,平均高出29.71μg/m³.反距离权重空间插值制图揭示地面加密观测模式下的PM_2.5浓度呈现明显的西北部高（>75μg/m³）、中部和南部居中（65~75μg/m³）、东部低（<55μg/m³）的三级阶梯式异质特征,剖面分析各向波动较大.相比,稀疏国控观测模式空间分布图仅能反映主城区PM_2.5浓度整体较低（<55μg/m³）、除北-南向之外各向剖面PM_2.5浓度相对无明显变化的格局.与此同时,稀疏国控观测模式在地面加密观测点估算的PM_2.5浓度同样显著低于实际观测值,所揭示的研究区高值PM_2.5浓度微环境为道路、地表扬尘、汽车站.研究结果证实,出于环境保护目标建立的空气质量国控监测点难以精确反映同点位近地面PM_2.5浓度,所识别的城市高低PM_2.5浓度值微环境与真实情景存在偏差,空气质量越优等级下偏差越大.     

长江三角洲城市臭氧数值预报与释用

应用华东区域大气环境数值预报业务系统对长江三角洲55个城市2019年逐日臭氧(O₃)进行了数值预报,结果表明不同时效的预报效果非常稳定,预报与观测在相关系数、倍比等指标上体现出良好的一致性,绝大多数城市的相关系数高于0.7,但数值上存在系统性偏高.时间变化上的高度一致性决定了学习期为5~7d、截距为0的单因子动态适应学习型线性修正算法是适用于长江三角洲的O₃数值预报释用方法.修正后O₃预报效果得到显著改进,预报偏差从超过25μg/m³降至0.4μg/m³;预报误差类指标减小30%以上,其中RMSE从42μg/m³下降至27μg/m³;除相关系数外,90%以上城市的其他指标得到明显改进;日最大8h滑动平均O₃和日最大小时平均O₃污染的预报临界成功指数(CSI)指数分别提高28%和17%;空报率和漏报率趋于平衡.修正方法的应用解决了数值预报系统性偏高的不足.     

疫情期间“2+26”城市污染减排成效评估

为评估“2+26”城市在疫情期间的减排效果,基于NAQPMS模式和情景模拟的方法,分析了2020年1~3月及疫情前后空气质量特征,对气象、重污染应急减排措施及社会经济活动对空气质量的影响和研究的不确定性进行了分析讨论.结果表明,2020年1~3月,“2+26”城市空气质量级别优良率为59.6%,同比上升10.9%;PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、O₃-8h-90per和CO-95per平均浓度分别为108,76,14,36,109μg/m³和2.3mg/m³.疫情期间（1月24日~3月31日） PM₁₀、NO₂、PM_2.5和CO浓度比疫情前期（1月1~23日）同比降幅明显.气象条件造成沿燕山和太行山城市PM_2.5浓度约上升1%~8%.重污染减排促使区域性污染过程减少了2次,“2+26”城市PM_2.5季度均值降低约6~26 μg/m³.受春节和疫情综合影响,机动车排放量大幅下降,但焦化、火电等重点行业实际污染排放量变化不大,散煤燃烧对空气质量的负面影响增加.     

基于数值模拟与资料同化探究长三角地区冬季PM2.5污染过程的气象影响

细颗粒物(PM_2.5)累积主导着长三角地区冬季空气污染,其中,气象要素具有重要的作用.本文结合WRF-Chem模式和WRF-FDDA技术,针对2019年1月12—16日发生在长三角地区的一次典型PM_2.5污染过程进行数值模拟分析.通过敏感性试验,量化分析地面气象因素（温度、风速、相对湿度）对该地区PM_2.5浓度的影响,并利用对自动气象站观测资料的四维资料同化试验,探究气象场改进对PM_2.5模拟的改善.模拟结果表明,长三角地区PM_2.5污染受气象条件影响程度较为显著,PM_2.5浓度与风速和温度呈显著负相关,与相对湿度呈正相关.水平风速减少40%、温度增加3℃、相对湿度增加20%分别造成了+4.68%、-2.82%与+2.2%的PM_2.5浓度变化.而同化气象资料显著地改善了模拟的气象场精度,其均方根误差（RMSE）统计项中相对湿度减小9.68%,温度减小1.02℃,风速减小0.35 m·s^-1,这也使得PM_...     

基于多机器学习算法耦合的空气质量数值预报订正方法研究及应用

应用多种机器学习算法进行时空耦合从而建立一种新的多模式集合预报订正算法(简称“ET-BPNN算法”),对4种常规污染物(NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀)的空气质量模型预报结果进行订正. 订正方法分为两步,第一步中利用随机森林、极端随机树和梯度提升回归树3种机器学习算法,采用4个空气质量数值预报模式(CMAQ、CAMx、NAQPMS和WRFChem)的多尺度污染物浓度预报数据、中尺度天气模式(WRF)的气象因子预报数据(包括2 m温度、2 m相对湿度、10 m风速、10 m风向、气压和小时累计降水量)以及污染物浓度观测数据作为训练集,训练结果进入基于均方根误差的择优选择器,选取3种机器学习算法中优化效果最好的算法;在第二步中利用了BP神经网络算法,通过加权平均获得集合模式订正预报结果. 结果表明:①与模式集合平均算法相比,ET-BPNN算法使NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀浓度预报值与观测值之间的均方根误差分别减小了30.4%、18.9%、43.3%和38.1%. ②ET-BPNN算法的优化效果较随机森林、极端随机树和梯度提升回归树3个机器学习算法有明显提升,与极端随机树算法相比,ET-BPNN算法使NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀浓度预报值与观测值之间的均方根误差分别降低了42.7%、20.1%、19.7%和9.7%. ③在易发生污染的秋冬季,ET-BPNN算法对PM_2.5浓度的预报具有明显的优化效果,此外该算法明显缩小了不同站点预报和不同预报时效之间的偏差,具有较好的鲁棒性. ④对O₃和PM_2.5浓度预报而言,经ET-BPNN算法优化后的预报结果能够更好地把握污染过程,对污染物峰值浓度的预报也较模式集合平均算法更准确. 研究显示,ET-BPNN算法提高了空气质量模式对污染物浓度的预报效果.      

PM_(2.5)和PM_(2.5~10)资料同化及在南京青奥会期间的应用试验

建立了面向PM_(2.5)和PM10观测资料的三维变分同化系统,并在南京地区青奥会期间进行了同化和预报试验.同化系统的控制变量为PM_(2.5)和PM_(2.5~10)(PM10中扣除PM_(2.5)后剩余部分),利用南京地区2014年8月的WRF-Chem模拟结果,估计了PM_(2.5)和PM_(2.5~10)的背景误差协方差,发现在水平和垂直方向上PM_(2.5)的相关系数随距离的衰减均小于PM_(2.5~10),这可能与PM_(2.5)粒径小、生命史长,在大气中传播地更远有关.利用南京及周边区域的134个监测站PM_(2.5)和PM_(10)逐时观测资料,对青奥会期间(2014年8月16~28日)进行滚动同化和预报试验,并利用模式最内层观测资料进行检验分析,结果表明同化对初始场有显著改进,PM_(2.5)和PM10的相关系数均提高53%以上,均方根误差降低55%以上,平均偏差则降低了90%左右;同化试验对其后的预报场也有明显改进,正效应可以持续到20h以后,模式对PM10的预报效果好于PM_(2.5).     

南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

利用2015年1月气溶胶散射和吸收系数、PM_2.5质量浓度、大气能见度以及常规气象观测数据,分析了南京冬季大气气溶胶散射系数与吸收系数的变化特征,给出了散射系数与吸收系数对大气消光的贡献,以及能见度与PM_2.5质量浓度和相对湿度的关系.结果表明,观测期间南京大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm^-1和(24.5±14.3) Mm^-1,对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%,表明大气消光主要贡献来自于气溶胶的散射.散射系数与PM_2.5相关性较好(R²=0.91),能见度随PM_2.5质量浓度呈指数下降,也与相对湿度保持一定负相关性.能见度均值为4.3km,且连续出现能见度不足2km的低能见度天气,霾天气下消光系数和PM_2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm^-1和358 μg/m³,霾天气下能见度的降低来自颗粒物与相对湿度的共同影响.     

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

邯郸市PM2.5中碳组分的污染特征及来源分析

为研究邯郸市PM_2.5中碳组分的污染特征及其来源,于2017年4~12月采集PM_2.5样品,用热光反射法（TOR）分析PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度.结果表明：邯郸市PM_2.5和总碳气溶胶（TCA）质量浓度的年均值分别为（88.87±58.89）μg/m³和（31.45±23.35）μg/m³,PM_2.5质量浓度超标率为50%,TCA/PM_2.5比率的年均值为（38.23%±14.61%）,表明邯郸市碳组分污染严重.冬季PM_2.5中TCA质量浓度均值为（68.06±23.77）μg/m³,TCA/PM_2.5比率的均值为（46.86%±10.07%）,OC（37.09±13.05）μg/m³和EC（8.72±3.78）μg/m³浓度明显高于其它季节,表明冬季碳组分污染较为严重.各季节OC/EC比值均大于2,表明邯郸市全年均受二次有机碳（SOC）的污染;OC、EC及SOC与SO₂、NO₂呈显著正相关,与O₃呈显著负相关,尤其是与NO₂相关关系最强,说明邯郸市碳质气溶胶可能受到机动车尾气排放的影响.对8种碳组分进行主成分分析,发现道路扬尘、燃煤排放和机动车尾气是邯郸市PM_2.5中OC和EC的主要贡献源.     

四川盆地PM2.5与PM10高分辨率时空分布及关联分析

为深入了解四川盆地PM_2.5与PM₁₀污染情况，通过机器学习的方法，基于卫星遥感气溶胶产品（MAIAC）与国家环境空气质量监测网数据以及气象、地理、社会经济变量等，构建2个随机森林机器学习模型（R²均为0.86），反演四川盆地2013~2017年间1km网格逐日PM_2.5与PM₁₀浓度时空分布，并分析两者的时空关联性.结果表明：2013~2017年四川盆地地面PM_2.5与PM₁₀平均浓度分别为47.8，75.2μg/m³.PM_2.5与PM₁₀浓度空间上均整体呈现"倒月牙"状分布，西部与南部区域浓度值较高.5a间，区域颗粒物浓度逐年递减，总降幅均达到27%，季节上则均具有"冬高夏低"的特点；PM_2.5与PM₁₀浓度空间相关性显著（相关系数0.96），呈现"内强外弱"的格局，春夏季相关系数（0.91、0.90）低于秋冬季（0.96、0.96）.盆地西南部PM_2.5与PM₁₀比值较高，比值高低的季节性排序为冬季 > 秋季 > 夏季 > 春季.     

基于小波变换的武汉市PM2.5、PM10与臭氧污染特征

为验证城市空气污染物排放及协同控制后的周期性规律,利用小波变换对武汉市2013～2020年共计2421d的逐日PM_2.5、PM₁₀及臭氧浓度数据进行分析.结果表明:可吸入颗粒物污染情况逐年改善,PM_2.5浓度年均值由80.5μg/m³降至45.3μg/m³,超标比例由44%降至11%;PM₁₀浓度年均值由113.6μg/m³降至72.6μg/m³,超标比例由22%降至2%.臭氧污染未有明显改善,浓度年均值在90～100μg/m³间波动.PM_2.5、PM₁₀与臭氧浓度均表现出明显的周期性,PM_2.5浓度主周期300d、次周期140d左右;PM₁₀浓度主周期300d、次周期125d左右;臭氧浓度主周期300d、次周期143d左右.PM_2.5与PM₁₀的周期与位相均相...     

西安市冬季霾污染过程PM2.5上蛋白质的浓度变化与来源分析

利用2019年12月至2020年1月在西安市3次灰霾污染过程中采集的PM_2.5样品,采用BCA试剂法、离子色谱和气相色谱-质谱检测法分别对样品中的蛋白质含量及无机有机化学成分进行了分析测定,结合相关性分析和气团后向轨迹模型分析探讨了PM_2.5上蛋白质对灰霾污染的响应及其在污染过程中可能的作用.结果表明,冬季灰霾污染期间,西安市PM_2.5中蛋白质组分的平均浓度为(5.587±2.421)μg/m³,处于较高水平;蛋白质浓度变化呈现出显著的短期连续变化特征,夜晚略高于白天.蛋白质的浓度与Cl^-和K⁺呈显著的正相关,说明气溶胶中蛋白质的来源与燃煤和生物质燃烧有关;与NO₃^-与SO₄^2-的浓度呈现显著的正相关,表明蛋白质可能参与NO₃^-与SO₄^2-的氧化转化;蛋白质具有良好的吸湿性,在湿度较大时,以其为核心吸附空气中的水蒸气及易溶于水的气态污染物(O₃、SO₂、NO_X以及挥发性有机物等)形成的气溶胶易于发生吸湿增长及非均相反应,可能利于二次气溶胶的生成.