南京地区一次灰霾天气的微脉冲激光雷达观测分析

利用微脉冲激光雷达(MPL)对2012年10月南京地区的一次灰霾天气进行了不间断观测,结合地面气象要素和PM10、PM2.5质量浓度资料分析了此次污染过程颗粒物质量浓度、气象要素、气溶胶垂直方向光学特性和混合层高度(MLH)日变化趋势以及相关性并与11月11~12日非灰霾天气做了消光系数和MLH的比较.结果表明,本次灰霾天气颗粒物浓度与近地面消光系数日变化较相似,基本上呈现夜间高午后低的趋势;灰霾期间MLH峰值滞后于地面温度峰值2h,MLH与PM2.5呈现负相关关系,两者相关系数为-0.57;霾天MLH远低于非灰霾天;霾期间近地面消光系数大部分时刻大于1.0km-1,远大于非霾日0.1~0.25km-1范围的消光系数.     

基于地面微脉冲激光雷达的上海冬季霾强度及高度分析

利用2009—2013年冬季地面气象观测数据筛选出非霾和不同强度霾的影响时次,采用能见度与消光系数的定量关系和冬季波长系数对微霾冲激光雷达反演修正得到的气溶胶消光系数,分析了上海地区气溶胶在垂直高度上的集中范围,当地面出现轻微霾、轻度霾、中度霾、重度霾时气溶胶分别主要集中于近地面0.81、0.49、0.41、0.40 km以下,非霾时气溶胶主要集中在近地面1.35 km以下;在此基础上,根据判别不同强度霾的能见度标准和能见度与消光系数的定量关系,将能见度换算为消光系数,再对微脉冲激光雷达反演消光系数进行修正,从而判断高空霾的强度及所处的高度;另外还探讨了云对产生重度霾的影响、降水与中度霾和重度霾的关系以及颗粒物质量浓度与不同强度霾的关系,发现48.53%的重度霾是受云影响而产生的,37.11%中度霾发生前后伴有降水现象,51.14%的重度霾发生前后伴有降水现象,非霾、轻微霾,轻度霾、中度霾、重度霾期间的颗粒物浓度和细颗粒物占的比例依次增大.     

北京2013年1月连续强霾过程的污染特征及成因分析

以北京市2013年1月份连续灰霾天气中10~16日的强霾污染过程为例,利用MPL-4B型IDS系列微脉冲激光雷达观测资料由Fernald算法反演得到此次污染过程中气溶胶垂直分布特性,结合地面气象条件和天气形势分析污染原因,并讨论与气溶胶地面监测数据的符合性.结果表明:此次连续强霾过程污染严重,观测时段内89.4%的时间出现霾,39.8%的污染时段达到重度霾级别,其中大气地表消光系数与PM2.5浓度变化呈显著线性相关关系,相关系数达0.95.研究过程内,大气边界层在91%的时段低于500m,平均仅为293m,低边界层抑制了污染物的有效扩散;近地面垂向各高度的消光系数持续达到1.5km-1以上,对比气溶胶退偏比发现城市上空的大气强消光为气溶胶颗粒物和大气水分共同导致;气溶胶光学厚度(AOD,532nm)较大,有83.6%的时段超过1,且受相对湿度影响较大,相对湿度偏小时段的AOD值主要为气溶胶颗粒贡献,相对湿度较大时段,细颗粒物吸湿增长导致AOD受大气水分干扰显著.连续静稳的天气形势和区域污染是导致此次强霾发生和持续的主要原因,高湿天气则加剧了灰霾状况.     

成都一次霾过程中颗粒物消光作用的垂直变化

基于2017年1月4~7日成都地区一次重霾过程中,颗粒物粒径谱的垂直加密观测和激光雷达同步观测数据,利用Mie散射理论计算颗粒物消光系数并与激光雷达反演结果对比,计算了不同粒径谱颗粒物消光系数以及消光贡献率.分析表明：重霾期间,在不同边界层高度上颗粒物消光系数表现为PM₁ > PM_2.5~10 > PM_1~2.5 > PM _{> 10},其中PM₁的消光贡献率整体上维持在49.5%~69.4%,是本次重霾过程中影响颗粒物消光系数大小的主要因子.在大气边界层内,不同粒径谱颗粒物消光作用呈现出显著垂直变化和昼夜差异,白天在600m以下和700~1100m之间颗粒物消光系数出现高值区;夜间颗粒物消光系数整体上随高度呈现出明显递减趋势,在1100m处出现高值.此外,夜间在200m以下颗粒物消光系数明显大于白天,且PM_>1的消光贡献率也明显大于白天.整体上,PM₁消光贡献率随高度递增,而PM_>1消光贡献率随高度递减.     

环上海地区干霾气溶胶垂直分布的季节变化特征

采用2007年1月～2010年11月美国国家航空航天局(NASA)的CALIPSO星载激光雷达L1产品,通过532 nm总后向散射系数、体积退偏比和色比,分析了环上海地区干霾期间气溶胶光学和微物理属性的垂直分布特征.结果表明,干霾时各高度层中,0～2.0 km高度层的大气散射能力最强,且主要是规则气溶胶;2.0～8.0 km范围内各高度层大气散射强度、气溶胶规则性较接近;8.0～10.0 km高度层的大气散射能力最弱,且不规则气溶胶所占比例在各高度层中最大;细粒子气溶胶在各高度层均占主导地位,其中2.0～8.0 km范围内各高度层的细粒子气溶胶所占比例较大.春季大颗粒、不规则气溶胶所占比例大;夏季细粒子、规则气溶胶所占比例大.分析2007年5月7日个例发现,气溶胶粒子主要聚集在0～1.5 km范围内,在4.0～5.5 km范围内局部聚集;通过HYSPLIT轨迹模式分析表明,除本地排放的气溶胶粒子外,源于蒙古、中国西北和北部远程输送的沙尘也对霾产生了影响.     

基于CALIPSO卫星监测的重庆地区霾微物理特性研究

采用美国国家航空航天局(NASA)的CALIPSO星载激光雷达L1监测数据,通过分析532 nm总后向系数、体积退偏比和色比,对重庆地区对流层中低空霾的气溶胶散射强度、粒子规则性和相对大小的垂直分布及其季节变化进行了研究。结果表明:对于4 km以下的对流层中低空霾,大气气溶胶的散射能力大致随着高度增加而减弱,其中1~2 km的气溶胶散射能力最强,0~2 km规则、大颗粒气溶胶所占比例最大,3~4 km不规则、细颗粒气溶胶所占比例最大。春季重庆地区的不规则、大颗粒气溶胶所占比例大,夏季以规则气溶胶为主,气溶胶散射能力较弱,秋季的规则、细粒子气溶胶相对较多,冬季则以细颗粒气溶胶为主,气溶胶散射能力较强。分析2008年4月8日个例发现,气溶胶粒子大量聚集在1.6~3.4 km范围内,2~3 km的大气气溶胶散射能力最强,0~2 km以规则、大颗粒气溶胶占主导,2~4km的不规则、细颗粒气溶胶所占比例最大。     

泰州地区激光雷达大气气溶胶观测

对激光雷达产品的消光系数、退偏振比、边界层高度和气溶胶光学厚度进行统计分析,并与环境监测数据和地面气象观测数据进行对比,验证产品的可靠性。总的来说,大气消光系数垂直变化趋势是接近的,从近地面开始增大,在1km左右高度达到峰值,这就是边界层的所在。4月、11月和12月大气消光系数较高,大气气溶胶浓度较高,8月、9月和10月较低,气溶胶浓度较低,与环境监测数据相吻合。地面能见度和消光系数具有较好的指数相关;近地面处PM_(2.5)、PM_(10)的浓度和消光系数均具有较好的幂相关性;气溶胶光学厚度与PM_(2.5)、PM_(10)浓度有线性正相关;边界层高度与PM_(2.5)、PM_(10)存在显著的负相关,但是相比其他相关性不高;气溶胶光学厚度与能见度有负相关。     

利用微脉冲激光雷达分析上海地区一次灰霾过程

通过分析2008年6月至2009年5月期间浦东新区灰霾天气出现的特征,并以2008年12月19日至2008年12月21日一次典型的灰霾天气过程为例,利用激光雷达(Light laser detection and ranging,简称Lidar)数据资料反演得到气溶胶消光系数及其强度图和廓线图,结合地面气象数据和气溶胶观测资料,分析了此次灰霾天气形成的原因.一年的观测资料表明,上海地区冬季和春季易产生灰霾天气,冬季出现重度霾最多,秋季和夏季灰霾天气较少.较弱的太阳辐射以及静风、小风是导致灰霾天气发生的重要原因,且高湿度的霾天气对能见度影响更大.大气边界层(以下简称边界层)高度变化决定着灰霾天气发生的强度,当边界层高度在1km左右时,易发生轻微霾天气,当边界层高度降至600m左右时,易发生中度、重度霾天气,而太阳辐射强度变化决定着边界层高度的变化.轻微霾天气下,大气气溶胶垂直分布最强消光值约为0.15km-1,而重霾天气下可达0.30km-1以上.本次霾过程还受地面颗粒物排放的影响,主要是PM1和PM2.5,且在消光作用中散射性气溶胶的贡献大于吸收性气溶胶.轻微霾天气下PM2.5浓度为50μg·m-3,黑碳浓度为5000ng·m-3,浊度为200Mm-1,而重度霾时则分别达到200μg·m-3、24000ng·m-3和1400Mm-1.随着此次霾的出现,整层大气气溶胶光学厚度(AOD,550nm)不断增加,在重度霾时达到0.6左右,Angstrom指数在重度霾时显著降低,表明有大颗粒物导入,说明此次重度霾天气的发生还与气溶胶的输送有关.     

西安泾河夏季黑碳气溶胶及其吸收特性的观测研究

为研究西安泾河夏季黑碳气溶胶及其吸收特性,利用2011年夏季西安远郊泾河大气成分站观测的黑碳气溶胶浓度、颗粒物质量浓度、探空资料、地面气象资料,计算边界层顶高度、气溶胶吸收系数、大气消光系数,导出单次散射反照率,并对其进行分析讨论.结果表明:西安夏季黑碳气溶胶浓度为6.07μg/m3;黑碳气溶胶占颗粒物质量浓度PM1.0比值为21.9%,黑碳气溶胶与颗粒物质量浓度PM1.0、PM2.5、PM10相关系数分别为0.69、0.85、0.91;黑碳气溶胶浓度受城市边界层顶高度影响,风向、风速对泾河黑碳气溶胶的堆积输送有不同作用;气溶胶吸收系数和大气消光系数日变化显著,气溶胶吸收系数占大气消光系数比值范围在12%~30%;季单次散射反照率平均值为0.76,变化范围在0.70~0.84.     

南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

利用2015年1月气溶胶散射和吸收系数、PM_2.5质量浓度、大气能见度以及常规气象观测数据,分析了南京冬季大气气溶胶散射系数与吸收系数的变化特征,给出了散射系数与吸收系数对大气消光的贡献,以及能见度与PM_2.5质量浓度和相对湿度的关系.结果表明,观测期间南京大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm^-1和(24.5±14.3) Mm^-1,对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%,表明大气消光主要贡献来自于气溶胶的散射.散射系数与PM_2.5相关性较好(R²=0.91),能见度随PM_2.5质量浓度呈指数下降,也与相对湿度保持一定负相关性.能见度均值为4.3km,且连续出现能见度不足2km的低能见度天气,霾天气下消光系数和PM_2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm^-1和358 μg/m³,霾天气下能见度的降低来自颗粒物与相对湿度的共同影响.     

城区与县区不同空气质量下碳组分污染特征对比分析

为对比城区与相邻县区不同空气质量下的碳组分污染特征,分别在成都市和仁寿县采集霾期及非霾期PM_(2.5)有效样品共计88个,确定其相应质量和各碳组分浓度[有机碳(OC)、元素碳(EC)和二次有机碳(SOC)等],并进行各碳组分之间的相关性及主成分分析.结果表明,不同空气质量下的城区污染物浓度均高于县区.OC和EC密切相关,非霾期的相关性系数较霾期大.与城区相比,霾期县区的SOC/PM_(2.5)较大,说明其受二次有机物污染更为明显;但城区非霾期二次气溶胶占比明显高于霾期,表明霾期的一次排放是城区大气污染的主要原因.燃煤、机动车排放和生物质燃烧均是两个区域PM_(2.5)的主要来源.     

厦门市冬春季灰霾期间大气PM10中多环芳烃的污染特征及来源分析

采集了厦门市冬春季(2008-12-04～2009-03-20)湖里工业区和大嶝岛旅游区大气PM10样品,用GC-MS定量了PM10负载的19种多环芳烃(PAHs),并结合采样期间气象资料对灰霾期和非灰霾期多环芳烃的差异特征进行对比分析.结果表明,冬春季采样期内,厦门市大气PM10中PAHs的浓度变化范围为12.93～79.27 ng.m-3,平均42.28 ng.m-3,比2004年冬季增长近3倍.灰霾期间PM10中PAHs总的质量浓度明显高于非灰霾期,并且灰霾期间低分子量组分菲、荧蒽和芘的质量分数显著下降,高分子量组分苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧、苯并[a]芘、苝、茚并[1,2,3-cd]芘、苯并[ghi]苝和晕苯的质量分数相对升高.采用特征化合物比值、主成分分析与多元线性回归对来源与贡献率进行了分析和估算.灰霾期间识别出3类污染源:机动车尾气排放+天然气燃烧、煤燃烧和焦炉排放,其贡献率分别为62.7%、28.1%和9.2%;非灰霾期间同样识别出这3类污染源,其贡献率分别为48.6%、36.9%和14.5%.表明厦门市冬春季灰霾期间PM10中PAHs受本地源排放影响相对较多,非灰霾期间受北方燃煤长距离传输影响更显著.     

Chemical characterization of size-resolved aerosols in four seasons and hazy days in the megacity Beijing of China

Size-resolved aerosol samples were collected by MOUDI in four seasons in 2007 in Beijing. The PM₁₀ and PM_1.8 mass concentrations were 166.0 ± 120.5 and 91.6 ± 69.7 μg/m³, respectively, throughout the measurement, with seasonal variation: nearly two times higher in autumn than in summer and spring. Serious fine particle pollution occurred in winter with the PM_1.8/PM₁₀ ratio of 0.63, which was higher than other seasons. The size distribution of PM showed obvious seasonal and diurnal variation, with a smaller fine mode peak in spring and in the daytime. OM (organic matter = 1.6 × OC (organic carbon)) and SIA (secondary inorganic aerosol) were major components of fine particles, while OM, SIA and Ca^2 + were major components in coarse particles. Moreover, secondary components, mainly SOA (secondary organic aerosol) and SIA, accounted for 46%–96% of each size bin in fine particles, which meant that secondary pollution existed all year. Sulfates and nitrates, primarily in the form of (NH₄)₂SO₄, NH₄NO₃, CaSO₄, Na₂SO₄ and K₂SO₄, calculated by the model ISORROPIA II, were major components of the solid phase in fine particles. The PM concentration and size distribution were similar in the four seasons on non-haze days, while large differences occurred on haze days, which indicated seasonal variation of PM concentration and size distribution were dominated by haze days. The SIA concentrations and fractions of nearly all size bins were higher on haze days than on non-haze days, which was attributed to heterogeneous aqueous reactions on haze days in the four seasons.     

华北地区霾期间对流层中低层气溶胶垂直分布

基于美国宇航局(NASA)的CALIPSO星载激光雷达监测数据,通过分析总后向散射系数、体积退偏比和色比,对华北地区2007年1月1日至2008年12月31日期间出现灰霾时对流层中低层气溶胶光学和微物理特性的垂直分布进行了研究.结果表明:灰霾期间对于4 km以下的对流层中低层大气总体来说,非球形气溶胶出现频率略高于球形气溶胶,小粒径气溶胶出现频率高于大粒径气溶胶.在4 km以下的大气中,气溶胶出现频率在1 ～2 km高度范围内最高,在2～3 km高度范围内最低;球形气溶胶在2～3 km高度范围内出现频率最高,非球形气溶胶出现频率在1 ～2 km高度范围内最高;大粒径气溶胶在l～2 km高度范围内出现频率最高,小粒径气溶胶在0～1 km高度范围内出现频率最高.     

基于PMF模型的PM2.5中金属元素污染及来源的区域特征分析

金属元素是大气PM_2.5的重要组成成分,对人群危害性极强且兼具源特异性,分析不同经济模式地区大气细颗粒物中金属污染状况及来源差异,可以为科学规划城市产业布局和保护大气环境提供参考.通过霾/非霾期大气PM_2.5采样,使用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES）测定成都市及仁寿县样品中18种金属元素质量浓度,分析其污染水平,并基于正定矩阵因子分解模型（PMF）解析两地大气PM_2.5中金属元素的来源.结果表明,成都市扬尘源、移动源和燃煤源特征元素占元素总和的比值大于仁寿县,而仁寿县生物质燃烧源、工业源以及燃油源特征元素占比则较高.两地Cr、Cd和As元素浓度均超标,表明PM_2.5中重金属污染严重.随着霾污染加剧,两地PM_2.5中金属元素总量上升,但增幅远低于PM_2.5浓度增长.此外,不同元素在霾期和非霾期浓度比值存在差异,成都市变化范围为0.7（Al）~2.8（Ba）,仁寿县介于0.8（Al）~3.1（Mn）之间,但总的来说两地大致呈现出燃煤和工业活动排放元素增幅较大,机动车污染源次之,扬尘源增幅较缓的状况.受地区产业布局、经济规模和发展模式的影响,大气PM_2.5中金属元素污染水平及来源呈现出不同的区域特征.在重点发展第三产业的大型城市,如成都,更易遭受交通运输和城市建设等带来的大气污染,而在仁寿等第二产业占比不断增加的郊县,其污染主要受化石燃料燃烧和工业过程排放的影响.     

Physicochemical and toxicological characteristics of nanoparticles in aerosols in southern Thailand during recent haze episodes in lower southeast Asia

Transboundary haze from biomass burning is one of the most important air pollutions in Southeast Asia. The most recent serious haze episode occurred in 2015. Southern Thailand was affected by the haze during September to October when the particulate matter concentration hit a record high. We investigated physical and chemical characteristics of aerosols, including concentration and aerosol size distribution down to sub-micron sizes during haze episodes in 2013 and 2015 and, for reference, an insignificant haze period in 2017. The highest total suspended particulates and PM₁₀ levels in Hat Yai city were 340.1 and 322.5 µg/m³. The mass fractions were nanoparticles (< 100 nm) 3.1%-14.8% and fine particles (< 1 µm) 54.6%-59.1%. Polycyclic aromatic hydrocarbon size distributions in haze periods peaked at 0.75 µm and the concentrations are 2-30 times higher than the normal period. High molecular weight (4-6 ring) PAHs during the haze episode contribute to about 56.7%-88.0% for nanoparticles. The average values of benzo(a)pyrene toxic equivalency quotient were 3.34±2.54ng/m³ in the 2015 haze period but only 0.89±0.17 ng/m³ in 2017. It is clear that particles smaller than 1 µm, were highly toxic. Nanoparticles contributed 19.4%-26.0% of total BaP-TEQ, whereas the mass fraction is 13.1%-14.8%. Thus the nanoparticles were more carcinogenic and can cause greater health effect than larger particles. The fraction of BaP-TEQ for nanoparticles during 2017 non-haze period was nearly the same, while the mass fraction was lower. This indicates that nanoparticles are the significant source of carcinogenic aerosols both during haze and non-haze periods.     

Role of secondary aerosols in haze formation in summer in the Megacity Beijing

A field experiment from 18 August to 8 September 2006 in Beijing, China, was carried out. A hazy day was defined as visibility < l0 km and RH (relative humidity) < 90%. Four haze episodes, which accounted for ~ 60% of the time during the whole campaign, were characterized by increases of SNA (sulfate, nitrate, and ammonium) and SOA (secondary organic aerosol) concentrations. The average values with standard deviation of SO₄^2 −, NO₃⁻, NH₄⁺ and SOA were 49.8 (± 31.6), 31.4 (± 22.3), 25.8 (± 16.6) and 8.9 (± 4.1) μg/m³, respectively, during the haze episodes, which were 4.3, 3.4, 4.1, and 1.7 times those in the non-haze days. The SO₄^2 −, NO₃⁻, NH₄⁺, and SOA accounted for 15.8%, 8.8%, 7.3%, and 6.0% of the total mass concentration of PM₁₀ during the non-haze days. The respective contributions of SNA species to PM₁₀ rose to about 27.2%, 15.9%, and 13.9% during the haze days, while the contributions of SOA maintained the same level with a slight decrease to about 4.9%. The observed mass concentrations of SNA and SOA increased with the increase of PM₁₀ mass concentration, however, the rate of increase of SNA was much faster than that of the SOA. The SOR (sulfur oxidation ratio) and NOR (nitrogen oxidation ratio) increased from non-haze days to hazy days, and increased with the increase of RH. High concentrations of aerosols and water vapor favored the conversion of SO₂ to SO₄^2 − and NO₂ to NO₃⁻, which accelerated the accumulation of the aerosols and resulted in the formation of haze in Beijing.