用自旋捕集技术研究氟化物刺激人多形核白细胞呼吸爆发产生的活性氧自由基

用ESR波谱研究证明,F~-刺激人多形核白细胞(PMN)呼吸爆发产生活性氧自由基(O_2~-和·OH),同时消耗O_2.用DMPO自旋捕集技术表明,在高浓度F~-刺激下PMN产生DMPO-OOH加合物;在低浓度F~-刺激下则产生DMPO-OH;在适中浓度F~-刺激下PMN先产生DMPO-OOH,随浓度降低变为DMPO-OH.用超氧化物歧化酶和过氧化氢酶的实验确定氧自由基主要来自O_2~-.用CTPO和CrOX的自旋探针测氧法证明,PMN受F~-刺激产生氧自由基时消耗的O_2是细胞外介质中的O_2.     

广州白云山春季降水及广西苗儿山云雾水中有机弱酸的研究

利用离子色谱法测量了广州白云山春季降水及广西苗儿山云雾水中的甲酸和乙酸,并同时测定了降水中阴离子(F^-,Cl^-,SO₄^2-,NO₃^-)和阳离子(Na⁺,NH₄⁺,K⁺,Ca²⁺,Mg²⁺。用多元逐步回归、多对多双重筛选回归及R聚类分析的多元统计的数学方法分析了降水中有机弱酸间及与阴阳离子间的关系。讨论了有机酸的来源及其对酸雨中酸度的贡献。     

COD/SO42-值对硫酸盐废水厌氧消化的影响

采用间歇试验方式,研究了COD/SO₄^2-值对硫酸盐废水厌氧消化的影响.试验结果表明,COD/SO₄^2-值是影响厌氧消化处理效果的主要参数.本试验中,COD/SO₄^2->15,硫酸盐还原作用对厌氧反应器影响甚微;COD/SO₄^2-=5-15时,硫酸盐还原作用对厌氧反应器产生轻度抑制,相对产甲烷率为79.2%-94.7%;COD/SO₄^2-=0.5-5时,反应器受中度抑制,相对产甲烷率为61.6%-79.2%;COD/SO₄^2-<0.5时,反应器受严重抑制.COD/SO₄^2-≥1时,相对产甲烷率与COD/SO₄^2-值之间有很好的线性关系.     

酸雨中SO42-、NO3-、Ca2+、NH4+对红壤中重金属的影响

 在实验室条件下连续浸泡污染红壤和黄红壤,研究模拟酸雨中阴离子、阳离子浓度对土壤中重金属解吸行为和化学形态分布的影响.结果表明,酸雨加速了土壤酸化,重金属活性增强.增加模拟酸雨中SO₄^2-、N₀^3-或Ca²⁺、NH₄⁺浓度对Cd、Zn解吸行为均产生明显促进作用,但对Cu影响不明显.增加模拟酸雨中SO₄^2-、NO₀^3-浓度,红壤和黄红壤交换态Cd、Zn百分率明显降低,交换态Cr百分率明显增加,交换态Cu百分率稍有提高,交换态Pb百分率变化不明显;增加模拟酸雨中Ca2+、NH4+浓度,红壤和黄红壤交换态Cd、Cu、Zn百分率明显降低,交换态Cr和活性形态Pb明显增加,但Cu的化学形态分布主要受模拟酸雨pH值的影响.     

聚硅铝絮凝剂中酸根离子的影响

硫硅聚铝,氯硅聚铝中存在着聚硅铝离子,它具有较强的絮凝性,然而Cl^-、SO₄^2-、HSO₄^-对聚硅铝离子有着不同的稳定性。加拿大铝土公司生产的硫硅聚铝是一种流动性很好的浆状物,保存一年仍具有较好的絮凝性,这种体系除了存在聚硅铝离子之外,还存在SO₄^2-、HSO₄^-离子。国内高宝玉等人对这种体系进行过红外测试、电镜摄像分析,但对酸根离子的作用机制和体系的稳定性,没有作出判定。笔者合成了稳定性较好的硫硅聚铝和氯硅聚铝,进行了紫外光谱分析,表明SO₄^2-、HSO₄^-和Cl^-对聚硅铝离子的配位影响不同,从而荷移跃迁产生差异,这种结构上的变化决定了不同体系中聚硅铝离子的交联性和网状性,从而具有不同的稳定性。     

克山病病区低硒粮喂养的豚鼠红细胞内Na+浓度变化的研究

豚鼠分别喂以克山病病区粮（低硒）和非病区粮（硒含量正常）,借助合成的D_Y（PPP）₂^-7位移试剂用XL-400NMR谱仪直接测试完整红细胞内Na⁺的NMR谱,并定量计算细胞内Na⁺浓度,发现低硒的病区粮饲养的豚鼠红细胞内Na⁺浓度显著高于正常组;病区粮喂养的豚鼠红细胞在老化条件下细胞溶血比非病区严重。     

简捷硝化-反硝化过程处理焦化废水的研究

简捷硝化-反硝化过程处理焦化废水具有去除负荷高、出水浓度低、可节省反硝化碳源等优点.试验表明,当系统进水COD、NH₃-N和TN浓度分别为1204.8、274.3和443mg/L,系统总水力停留时间为26.2h时,系统出水COD、NH₃-N、NO₂^--N、NO₃^--N和TN浓度分别为36.3、12.1、9.25、2.46和44.4mg/L.试验结果还证明本文所采用的系统确实处于简捷硝化-反硝化状态.     

华南地区春季酸沉降区域源解析

应用IDNN区域源解析模式,处理了1986年2—8月间华南地区观测的酸雨样品,识别了春季广东、广西地区酸雨区域漂,结果得到,80％以上H⁺、50％SO₄^2-和60％NO₃^-来源于南岭以北地区。     

BF4-废水水解法实验

 常温下用水解法处理BF₄^-废水．实验采用铝盐作主水解剂，试剂A作助水解剂，pH值小于3，在常温条件下实现了对BF4₄^-的高效水解．研究结果表明，BF₄^-∶Al³⁺∶A的质量比为1∶0.8∶0.1，水解时间6～3h，水解率达到99.5％以上．使用助水解剂A，缩短了水解时间，减少了铝盐用量，对高浓度的BF₄^-废水效果尤为显著，水解时间可缩短一半，主水解剂用量可减少1/5，处理后出水中的BF₄^-含量可降到10mg/L以下．     

消除烟道气中二氧化硫的活性炭催化剂——SO2在催化剂上动态吸附研究

本文考察了流动态体系中,烟气主要组分(O₂和水蒸汽)的含量对SO₂在活性炭上吸附量的影响;研究了SO₂吸附动力学。结果表明,在一定空速和吸附温度下,烟气中O₂和水蒸汽含量分别为5%和8%(Ⅴ%)左右时,SO₂吸附量为最大。SO₂在活性炭上吸附动力学曲线很好地遵循Elovich方程;SO₂吸附活化能E_a⁰为21.939×10³J/mol以及Elovich参数,进而得出吸附活化能E_a,与吸附温度的关系。     

异丙草胺光解体系中溶解氧的增强效应

研究了异丙草胺光解过程中溶解氧的协同效应,在不同初始浓度溶解氧存在时异丙草胺在水中的光解规律.随着溶解氧初始浓度的增加,光解速率和效率均有提高,其中最高和最低光解效率相差30%.初始溶解氧浓度达到7.5mg/L后,光解速率和效率出现了平台效应,并且随着溶解氧浓度增加而有所下降.伴随异丙草胺的光解,溶解氧也有消耗,可以推测溶解氧也参与了光反应.通过对降解产物的分析,发现含高浓度溶解氧和缺氧条件下的光解产物基本一致,但部分光解产物生成量不同.通过光解体系做自旋捕捉实验,推测可能是通过单线态氧¹O₂机制进行光氧化.     

F-对弱吸附间苯二酚光催化降解效率的提升:游离·OH的作用

传统的光催化降解机制认为是光激发产生的氧化活性物质优先对吸附在催化剂表面的污染物分子进行降解,因此,弱吸附性有机物难以接触到光催化剂并发生降解.为探究提升弱吸附有机物光催化降解的机理,本文构建了一个高暴露{001}晶面TiO_2({001}-TiO_2)降解弱吸附间苯二酚(RE)的光催化体系.实验结果表明,所制备的{001}-TiO_2具有强亲水性,并能提供大量的F~-吸附位点.RE在{001}-TiO_2表面的吸附能力很弱,并且光催化降解效果很差.F~-的加入可使RE的光催化降解速率提升近3倍.通过自由基猝灭实验发现,RE的降解主要取决于溶液中游离羟基自由基(·OH)的作用,由于F~-能与{001}-TiO_2亲水表面的羟基及·OH形成强烈的竞争吸附,从而使·OH游离到溶液中氧化降解RE.EPR测试进一步证实了F~-不仅可以促使TiO_2产生更多的游离·OH,同时也能激发产生更多超氧自由基(·O~-_2),推测·O~-_2主要由有效分离的光生电子与O_2或·OH反应生成.综上,本研究明确了游离·OH对弱吸附RE的光催化降解效率起决定作用,F~-促使游离自由基产生的机制可为弱吸附有机污染物的降解提供新思路.     

平朔矿区不同水体水化学特征及氟分布成因

为了探明采煤驱动下平朔矿区所在流域内不同水体水化学特征及氟分布成因,综合运用水化学图解、主成分分析和地球化学模拟等方法,对2020~2021年采集的468组地表水、地下水和矿井水样品进行分析.结果表明,地表水、地下水和矿井水均呈近中性至弱碱性;地表水和矿井水中优势阴离子为SO₄^2-,地下水中优势阴离子为HCO₃^-,Ca²⁺是所有水体中的优势阳离子.地表水和矿井水水化学类型以SO₄·HCO₃-Ca·Mg为主.地下水水化学类型主要为HCO₃-Ca·Mg,采煤区的浅层或深层地下水存在HCO₃·SO₄-Ca·Mg型.水体水化学主要受碳酸盐岩风化溶解、采煤活动以及含氟矿物的风化溶解影响,采煤和工农业等人类活动加速了不同水体间水化学转换,尤其是浅层地下水.水体ρ（F^-）介于0.10~1.76 mg·L^-1,其中,42%浅层地下水F^-浓度高于国家饮用水安全限值;时空分布上,西北至东南地下水中F^-浓度平均值呈增加趋势,3月和8月F^-浓度偏高.高氟浅层地下水化学呈现偏碱性和高Na⁺特征.F^-富集主要受采煤活动和含氟矿物风化溶解影响,水体中方解石饱和加速了含氟矿物的风化溶解.     

满江红花青素在镉胁迫下的抗氧化作用

为了研究镉胁迫诱导满江红体内花青素合成的生理功能,采用镉诱导和体外实验的方法评价了满江红体内花青素的抗氧化作用.测试指标包括还原力、清除超氧阴离子(O-2)、过氧化氢(H2O2)、羟自由基(·OH)的能力.结果表明,花青素的还原力和对氧自由基的清除作用随花青素提取物浓度的增加而增加.因此,镉胁迫下合成的花青素是一种清除活性氧自由基的良好抗氧化剂.镉胁迫对满江红活性氧代谢影响的试验结果表明,在0.5mg·L-1Cd胁迫下,满江红体内O-2和H2O2大量积累,造成活性氧胁迫,说明花青素只能在一定程度上保护满江红免受过氧化伤害.本实验初步证实,花青素含量的增加是满江红抗性机理之一,可缓解镉的毒害.     

碱活化过一硫酸盐降解水中环丙沙星

采用碱活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)对环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)的去除进行了系统地研究.结果表明,碱活化PMS体系能够高效地去除CIP.通过自由基捕获实验确定了单线态氧(~1O_2)和超氧自由基(O_2~-·)是反应体系中的主要活性物种.NaOH浓度、PMS浓度、反应温度和共存阴离子等对CIP在碱活化PMS体系中的去除均有一定影响.随着NaOH和PMS浓度的增加,CIP的降解均呈现出先增加后降低的趋势.提高反应温度能够加大CIP的反应速率,经过阿伦尼乌斯方程拟合得到的反应活化能为5.09 k J·mol~(-1).不同的阴离子对CIP的去除呈现不同的影响:Cl~-、SO_4~(2-)和NO_3~-对CIP的降解没有呈现明显的作用,H_2PO_4~(2-)能够有效地抑制环丙沙星的去除,而CO_3~(2-)极大地促进了反应进程.通过UPLC-MS/MS可检测到10种降解产物,CIP分子结构中的哌嗪环易于受到活性物种的攻击.     

磷钨酸光催化六氟苯脱氟的研究

选择六氟苯作为目标化合物,利用266 nm脉冲激光照射磷钨酸与六氟苯的混合溶液证实了光催化转化六氟苯的可行性.结果表明,氟离子生成率与光照时间、pH值、磷钨酸初始投加量和添加物的量有关.氟离子生成率随激光脉冲次数的增加而升高.在溶液pH=1.0的条件下,氟离子生成率最高.2.0×10^-4mol/L的六氟苯与5.0×10^-6mol/L的磷钨酸的混合溶液在接受脉冲激光后,氟离子生成率可达208.1%.外加的氧化剂O₂、KMnO₄、K₂S₂O₈可以有效氧化还原态的磷钨酸,实现整个光催化循环.溶液中存在的醇类及芳香族有机化合物不利于磷钨酸光催化转化六氟苯.     

基于EPR技术的5种纳米金属氧化物光生活性物种的形成研究

纳米金属氧化物的光化学性质使其成为新的催化剂和杀菌剂,而活性氧化物种(Reactive Oxygen Species,ROS)作为其具有催化杀菌性能的主要原因受到广泛关注.本研究通过电子顺磁共振(EPR)自旋捕捉和自旋标记技术,研究了5种纳米金属氧化物(n Al_2O_3、n CuO、n Ti O_2、n Fe_2O_3和n ZnO)在不同光照条件下形成光生电子、羟基自由基(·OH)、超氧阴离子(O_2~-·)和单线态氧(~1O_2)的能力.结果表明,在光照过程中,n Al_2O_3、n CuO、n Ti O_2和n ZnO能够生成·OH和~1O_2,n Fe_2O_3只生成了~1O_2.其中,n Ti O_2生成的光生电子和·OH最多,n CuO仅次于n Ti O_2,n Al_2O_3和n ZnO能够生成·OH,但生成量很少.本实验结果可为预测和评价纳米金属氧化物的光催化性能及环境风险提供一定的理论支持.     

Synergistic effect of F and triggered oxygen vacancies over F-TiO2 on enhancing NO ozonation

Oxidation-absorption technology is a key step for NO_x removal from low-temperature gas. Under the condition of low O₃ concentration (O₃/NO molar ratio = 0.6), F-TiO₂ (F-TiO₂), which is cheap and environmentally friendly, has been prepared as ozonation catalysts for NO oxidation. Catalytic activity tests performed at 120°C showed that the NO oxidation efficiency of F-TiO₂ samples was higher than that of TiO₂ (about 43.7%), and the NO oxidation efficiency of F-TiO₂-0.15 was the highest, which was 65.3%. Combined with physicochemical characteristics of catalysts and the analysis of active species, it was found that there was a synergistic effect between F sites and oxygen vacancies on F-TiO₂, which could accelerate the transformation of monomolecular O₃ into multi-molecule singlet oxygen (¹O₂), thus promoting the selective oxidation of NO to NO₂. The oxidation reaction of NO on F-TiO₂-0.15 follows the Eley-Rideal mechanism, that is, gaseous NO reacts with adsorbed O₃ and finally form NO₂.     

氮掺杂生物炭催化臭氧对于布洛芬的降解特性与机制

系统研究了新型氮掺杂生物炭材料(N-C)催化臭氧对于水中布洛芬(IBP)的氧化降解效能及机制,并深入探究了初始pH、臭氧投加量、催化剂投加量、不同阴离子和背景水质条件对IBP降解效率的影响.结果 表明,相较于一些常见的碳基催化剂(g-C3N4、生物炭、颗粒活性炭)及金属催化剂(MnO2、Fe3O4),N-C催化臭氧体系...     

三维有序介孔Co3O4非均相活化单过硫酸氢钾降解罗丹明B

以多孔硅KIT-6为模板,采用纳米浇筑法制备三维有序介孔Co_3O_4,利用比表面积测试仪(BET)、高倍投射电子显微镜(H-TEM)、X射线衍射光谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等方法进行表征,并首次将其应用于催化单过硫酸盐降解罗丹明B.结果表明,三维有序介孔Co_3O_4具有丰富的空间介孔结构和巨大的比表面积,对单过硫酸盐的催化活性远强于传统纳米级Co_3O_4.较高的催化剂投加量和较高的单过硫酸盐浓度有利于罗丹明B的脱色.在反应体系中出现Cl-和H2PO-4能够加速罗丹明B的脱色,而出现NO_3~-、SO_4~(2-)和HCO_3~-则会抑制罗丹明B的去除.通过自由基鉴定实验发现,硫酸自由基是导致罗丹明B脱色的主导活性自由基.三维有序介孔Co_3O_4经过多次重复使用后仍表现出良好的催化活性.