La/Ce掺杂钛基二氧化铅电极的制备及电催化性能研究

采用电沉积法制备了稀土La、Ce改性的钛基二氧化铅(Ti/PbO2)电极.利用SEM和XRD分析了电极的表面形貌和晶体结构,结果表明,稀土La、Ce掺杂后改变了电极表面的微观结构和晶面取向,使电极表面变得更加致密、均匀;用LS和CV测试了电极的电化学性能,分析表明,稀土La、Ce的掺杂提高了电极的析氧过电位和峰电流密度,改善了电极的催化性能.用所制备的不同掺杂量下的改性电极降解亚甲基蓝模拟染料废水(methylene blue,MB),结果表明,当La、Ce掺杂量分别为8.0g.L-1和5.0 g.L-1时,电极对MB及其COD的去除率达到最佳,分别为83.85%、79.95%和79.18%、76.21%,显示了良好的去除效果和催化性能,并在此基础上进一步分析了MB可能的降解路径和机制.     

声电氧化处理亚甲基蓝废水的研究

采用电沉积法制备了稀土和氟树脂等共掺杂的新型二氧化铅电极,并用于声电氧化体系中作为阳极处理典型模拟染料废水.考察了声电耦合氧化条件下的协同因子变化,发现PbO2/Ti电极和La-PbO2/Ti电极作阳极时,协同因子分别为1.29、1.36.考察并优化了该氧化镧掺杂电极用于声电氧化体系的作用因素,结果表明,在功率为49.58W/cm2、频率为50Hz、阳极电极为La-PbO2/Ti电极、电流密度为71.43mA/cm2、硫酸钠为14.2g/L的条件下,200mg/L的亚甲基蓝模拟废水经过2h后去除率达到89.51%.通过GC-MS、IC等分析手段检测了中间产物,提出了亚甲基蓝可能的降解途径.     

Bi-PbO2电极电化学氧化去除模拟废水中氨氮的研究

本实验采用钛网作为基体,利用电沉积方法制备了纯PbO2电极和Bi-PbO2电极,通过SEM、XRD、XPS对电极的表面形态进行了表征,利用循环伏安法对Bi-PbO2电极电化学特性进行了研究.同时,以氨氮模拟废水作为研究对象,考察了Bi-PbO2电极的电催化活性,探讨了氨氮电化学氧化降解机理.结果表明,Bi-PbO2电极的形态表征、电催化活性明显高于纯PbO2电极,氨氮的去除效率随电流密度的增加而提高,碱性条件下氨氮的去除效果明显好于酸性条件,适量浓度的Cl-的引入在碱性条件下提高了氨氮的去除效果.当氨氮初始浓度为50 mg·L-1、电流密度为40 mA·cm-2、pH=12、Cl-浓度为600 mg·L-1时,电解120 min后,氨氮100%去除.氨氮的降解机理为:体系中无添加氯离子,酸性条件下氨氮主要是通过间接氧化去除,碱性条件下通过直接电氧化和间接氧化共同完成;体系中添加氯离子,氨氮的去除主要是通过溶液中生成的有效氯间接氧化去除.     

MnO2/CFP复合电极的制备及电吸附Pb2+特性的研究

电极材料的形貌结构与电化学性能等将直接影响着电吸附效果.本研究将二氧化锰(Mn O2)通过电沉积的方法负载于碳纤维纸(CFP)材料上,制备获得了Mn O2/CFP复合电极.所制得的Mn O2/CFP复合电极电化学性质稳定、电容量高,复合电极的单位质量比电容量可高达360 F·g-1.用此电极对初始浓度为6 mg·L-1左右的Pb2+溶液进行电吸附,考察了电沉积时间、电压、p H值等因素对复合电极电吸附效果的影响.结果表明,沉积时间为500 s、电压值为1.0 V、p H值为5.0的条件下可获得最佳的电吸附效果,电吸附3 h后原溶液中残留Pb2+达到0.01 mg·L-1以下,去除效率高达99%以上.本研究为水中重金属离子的去除提供了新的技术选择.     

电化学处理黄姜生化尾水研究

黄姜提取皂素过程中会产生大量废水,传统的生化方法难以去除这些废水中的难降解有机污染物.因此,本文以黄姜皂素生化尾水为研究对象,分别采用DSA+铁电极组合、不锈钢+铁电极组合、单独钛钌网电极(DSA)对其进行深度处理.结果表明,在原水CODCr为150mg.L-1,色度为200度,Cl-浓度为3338mg.L-1的情况下,不锈钢+铁电极组合、单独DSA电极处理后CODCr去除率分别为35%和43%,色度去除率分别为78.7%和84.6%.相较而言,DSA+铁电极组合在电流密度为95A.m-2、初始pH=7.28时处理30min后,CODCr和色度的去除率分别达到62%和99.5%.采用紫外光谱、三维荧光光谱和凝胶色谱对水质变化进行了详细分析.结果表明,水中难降解有机组分被降解矿化,生成分子量较小的脂肪酸.     

Ce修饰Ti/PbO2阳极电催化氧化降解苯酚的研究

采用电沉积法制备Ce修饰Ti/PbO2电极,通过动态极化法、循环伏安法、快速电极寿命法对电极性能进行了研究,表明该电极具有较高的析氧电位(2.11 V)和良好的电催化活性,预测电极使用寿命为2.3年.以苯酚为目标降解物,探讨了电极电催化性能,并考察苯酚初始浓度、电流密度、阳极材料、溶液温度、搅拌速度对苯酚降解效果的影响.结果表明最佳工艺参数为:电流密度为0.06 A·cm-2,pH=6.7,电极间距为2 cm,温度20℃,搅拌速度180 r·min-1,采用0.5 mol·L-1的Na2SO4溶液作为支持电解质,5 h后苯酚去除率达到95.5%.     

TiO2光催化降解水中对乙酰氨基酚的研究

以金属卤素灯(250 W,波长≥365 nm)为光源,研究了对乙酰氨基酚(APAP)在纳米TiO2悬浆体系中的光催化降解,考察了溶液初始pH、APAP初始浓度和TiO2投加剂量对APAP光催化降解的影响.结果表明:TiO2光催化工艺可以有效地去除水中的APAP;在pH值为3.0、TiO2投加量为0.5 g/L的条件下,初始浓度为30 μmol·L-1的APAP水溶液在光照60min后的光降解率可达59.1%;APAP的光催化降解率与其初始浓度、TiO2光催化剂的用量、溶液的pH值等因素有关.     

La-PTFE共掺杂二氧化铅电极的制备及其性能研究

以Ti为基体,掺杂La2O3和聚四氟乙烯(PTFE),通过电沉积法制备了Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极,并将所制备的电极应用于亚甲基蓝模拟染料废水的降解.结果发现,与常规的Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+β-PbO2电极相比,Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极对亚甲基蓝及COD有较好的去除效果.含有La2O3活性层的Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极在电解质浓度为0.15mol.L-1,电极极距为6.0cm的酸性条件下降解亚甲基蓝的效果最佳.降解3.0h后,对100mg.L-1亚甲基蓝的去除率可达到97.92%,对COD去除率为93.39%.SEM结果显示,Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极表面颗粒鲜明,比表面积增大,改善了电极的微观结构和催化效果.电化学测试表明,La2O3的掺杂显著提高了二氧化铅电极的析氧过电位,显示出较好的应用前景.     

Mo-TiO2/AC光催化剂的制备及可见光降解L-酸的研究

采用溶胶-凝胶法制备了Mo6 掺杂TiO2光催化剂,并将其负载于粒状活性炭上,以1-萘酚-5-磺酸(L-酸)为模型反应物,研究了对L-酸的光催化作用并讨论了不同光源以及负载次数对L-酸的去除率和溶液的总有机碳去除率的影响.结果表明,Mo6 掺杂扩大了TiO2催化剂的光谱响应范围.负载于活性炭上的掺杂二氧化钛为锐钛矿相,粒径约为17.8 nm.负载次数增多,催化剂的活性下降.Mo6 的掺杂不影响负载催化剂的紫外光活性及对L-酸的吸附能力.100 mg·L-1的L-酸溶液加0.4 g催化剂,在可见光下反应4 h,掺杂催化剂对L-酸和溶液总有机碳的去除率分别为57%和53%,而未掺杂的催化剂去除率分别为13%和10%.催化剂反复使用4次,催化活性没有变化.     

电晕放电等离子体技术处理水中四环素的研究

采用电晕放电等离子体技术降解水中的四环素,研究了在反应体系中,初始浓度、输入功率、电极间距、空气流量及初始pH对四环素去除效率的影响.同时,还对四环素在降解过程中不同时段的COD、TOC和B/C变化进行了研究,并对其降解产物进行了分析和讨论.实验结果表明:电晕放电等离子体对水中四环素具有较好的去除效果,在四环素初始浓度为200 mg·L-1、pH=2.47、初始电导率为1.50 mS·m-1、空气流量为0.06 m3·h-1、电极间距为4 mm、输入功率为45.0 W的条件下,反应20 min后,四环素的去除率可达到99.1%,COD去除率可达31.2%,TOC去除率可达80%左右,其B/C比提高为0.30,有效地改善了废水的可生化性.     

负载多壁碳纳米管的多孔Ti/SnO2-Sb-Ni电极电催化氧化双酚A

为发展废水中双酚A（BPA）的处理技术和保护水环境安全,采用“电沉积-热分解”法制备负载多壁碳纳米管（MWCNTs）的多孔Ti/SnO₂-Sb-Ni电极,研究了电极对BPA的去除能力、动力学特征和矿化效率,初步分析了BPA的降解途径.结果表明,当浸渍液中n（Sn）∶n（Sb）∶n（Ni）为100∶10∶1、ρ（MWCNTs）为0.8g·L^-1时,制备的电极对BPA的去除效果最好;负载MWCNTs使得电极表面的晶体尺寸更小,可增大电极的比表面积,为电催化反应提供更多的活性位点,进而提高电极的电催化效率.当c（Na₂SO₄）为10mmol·L^-1、反应液初始pH为5和电流密度为50 mA·cm^-2时,对50 mg·L^-1的BPA降解60 min时去除效率达到99.76%;去除过程符合一级反应动力学方程,速率常数为0.096 min^-1;电解120 min时,TOC去除率达到67.01%.采用液相色谱-串联质谱分析法（...     

Ni掺杂Sb-SnO2瓷环粒子电极电催化氧化磺胺嘧啶

为发展废水中抗生素的处理技术、保护水环境安全,采用浸渍法制备Ni掺杂Sb-SnO₂微孔陶瓷环粒子电极,研究了电极对磺胺嘧啶（SDZ）的电催化氧化能力和动力学特征,初步分析了SDZ的降解途径.结果表明,粒子电极表面负载Ni和Sb-SnO₂晶体,有利于电子传递和吸附SDZ,提高了电催化氧化效率;在NaCl浓度为0.02 mol·L^-1、初始pH为8、电流密度为15 mA·cm^-2、粒子电极投加量为15 g时处理15 min,50 mg·L^-1的SDZ能够被完全去除;处理3 h时,反应液TOC去除率达到80.8%,比二维电极高17.6%;电催化氧化SDZ的动力学过程符合一级反应动力学模型,去除速率常数为0.329 min^-1.采用液相色谱-串联质谱分析法（LC-MS/MS）鉴定SDZ的降解产物,电催化降解SDZ可能包括磺酰胺基S—N键和嘧啶环上C—N键断裂、脱磺酸基、脱氨基和·OH氧化等途径.     

新生态MnO2强化混凝去除苯酚的影响因素研究

以苯酚为目标物,考察钙离子、单宁酸、高岭土投量、新生态二氧化锰投量、pH等条件对新生态二氧化锰强化氯化铝混凝去除苯酚的影响.结果表明,钙离子能够促进新生态二氧化锰强化混凝对苯酚的去除,在钙离子投加范围内（0～1.0mmol.L-1）,苯酚的去除率能提高10%左右;单宁酸与苯酚共存时,能显著促进苯酚的去除,当单宁酸投加1...     

Pd-MWCNTs-泡沫镍电极对2,4-二氯苯酚的电催化加氢脱氯研究

为发展废水中氯代酚的处理技术和保护水环境安全,采用"浸渍-干燥-电沉积"法制备钯-多壁碳纳米管-泡沫镍电极,研究电极对2,4-二氯苯酚（2,4-DCP）的去除能力和动力学特征,并探讨了2,4-DCP的脱氯机理.结果表明,在MWCNTs和Pd负载量分别为0.7 mg·cm^-2和0.01 mmol·cm^-2时制备的电极对2,4-DCP去除效果最好;掺入多壁碳纳米管（MWCNTs）可增大电极的表面积,提高Pd的分散性,增强电极的催化效率.当Na₂SO₄浓度为0.05 mol·L^-1,工作电压为-1 V,反应液初始pH为7时,50 mg·L^-1的2,4-DCP降解90 min的去除率达到99.74%,降解过程符合一级反应动力学模型,速率常数为0.0667 min^-1.采用高效液相色谱法监测2,4-DCP的降解产物,发现苯酚为2,4-DCP还原的最终产物,降解途径包括直接脱去2个氯原子转化为苯酚和分步脱去2个氯原子再转化为苯酚,但以直接脱去2个氯原子为主要途径.活性基淬灭实验证明,电极通过产生的吸附态氢原子（H_ads）对2,4-DCP进行加氢脱氯.     

感应电芬顿降解二甲基砷的效果与机理研究

二甲基砷作为甲基砷的主要种类之一,主要由含砷废水的排放和农药滥用进入环境水体,进而严重威胁着人类的健康.通过改进电芬顿反应中Fe~(2+)的投加方式,构建了以铁棒为感应阳极、RuO_2/Ti网为阳极、2个活性炭纤维为双阴极的感应电芬顿体系.为探究感应电芬顿体系对二甲基砷的降解效果与机理,考察了反应过程中初始pH、电流密度、反应物初始浓度等因素对二甲基砷去除效果的影响.结果表明,在初始pH值为3,电流密度为2 m A·cm~(-2),二甲基砷初始浓度为5 mg·L~(-1)的最佳条件下,经感应电芬顿反应240 min后,二甲基砷去除率高达94.4%.在此体系中,感应铁电极不断释放的Fe~(2+)与阴极产生的H_2O_2发生电芬顿反应产生羟基自由基将二甲基砷降解为一甲基砷、As(Ⅲ)和As(V),同时,铁离子水解生成的铁的羟基络合物将二甲基砷、一甲基砷、As(III)和As(V)吸附在其表面,从而达到二甲基砷的高效去除.     

钛基改性DSA电极氧化法去除水中全氟化合物

为了提高金属氧化物电极(DSA电极)的稳定性及催化活性,实现全氟化合物(PFCs)的高效降解,分别以溶胶涂覆法和电沉积法制备了改性DSA(Ti/SnO_2-ZnO)电极,并用于全氟辛酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸(PFOS)的电化学降解过程研究.实验分别考察了电流密度、溶液初始pH、 PFOA与PFOS初始浓度对PFCs降解效果的影响.结果表明:两种方法制备的改性DSA电极表面均匀负载了SnO_2-ZnO复合涂层.在二维电极体系中,极板面积约为65.0 cm~2,电流密度为20.0 mA·cm~(-2),极板间距为15.0 mm,电解质为1.30 g·L~(-1)次氯酸钠溶液以及电解时间为150 min时,溶胶涂覆法和电沉积法所制备的Ti/SnO_2-ZnO电极对初始浓度为100 mg·L~(-1)的PFOA和PFOS分别在pH为3.50和6.50时去除效果最佳,分别达到了90.6%、94.6%和91.0%、93.7%;循环使用电极3次,其降解过程均符合准一级反应动力学,且电沉积法制备的电极效果优于溶胶涂敷法,表现出对PFCs类污染物稳定、高效的去除能力.     

Ti/Ti4O7阳极电化学氧化降解水中的美托洛尔

等离子喷涂法制备了钛基亚氧化钛电极(Ti/Ti_4O_7),以该电极为阳极,研究了电化学氧化法对水中美托洛尔的去除效果.考察了电流密度(5~25 mA·cm~(-2))、极板间距(5~25 mm)和初始浓度(3~50 mg·L~(-1))对美托洛尔电化学降解效率的影响;分析美托洛尔电化学降解过程中溶液总有机碳(TOC)和毒性的变化,鉴别反应中间产物并计算其毒性.研究表明:Ti/Ti_4O_7阳极电化学降解美托洛尔反应符合一级反应动力学规律(R20.95),降解效率随电流密度的增大而增大,随极板间距和初始浓度的增大而减小;TOC去除率在反应40 min后可达56.5%;反应过程中产生了质合比为266、250、223和207的中间产物,造成美托洛尔溶液的生物毒性在电化学反应过程中先升高后下降.