电晕放电等离子体同时去除水中Cr(Ⅵ)和苯酚的实验研究

采用电晕放电等离子体同时去除水中Cr（Ⅵ）和苯酚,考察了输出功率、空气流速、初始pH值、初始浓度以及Cr（Ⅵ）和苯酚的比例关系对Cr（Ⅵ）和苯酚去除效率的影响.实验结果表明,电晕放电等离子体对水中Cr（Ⅵ）和苯酚有好的去除效率.在初始浓度均为30mg·L-1、pH=2.1、空气流量0.05m3·h-1、初始电导率2.26mS·m-1、电极间距6mm、输出功率为60W的条件下,反应时间40min,Cr（Ⅵ）的去除率可达98.8%,苯酚去除率99.9%.实验结果证明,苯酚的存在可以提高Cr（Ⅵ）的去除效率,过量的苯酚对Cr（Ⅵ）的去除没有促进作用,Cr（Ⅵ）的存在对苯酚的去除没有影响.     

介质阻挡放电处理水中3,4-二氯苯胺机理研究

采用介质阻挡放电产生低温等离子体来处理水中3,4-二氯苯胺(3,4-DCA),考察了放电功率、空气流量、金属离子(Fe2+、Cu2+)浓度、光催化剂二氧化钛对3,4-DCA去除率的影响,并分析了降解产物及可能的降解机理.实验结果表明,介质阻挡放电方法对3,4-DCA有良好的去除效果,在3,4-DCA初始浓度为30mg·L-1,放电功率为80W,空气流量为1L·min-1时,放电处理6min后3,4-DCA的去除率可达92.5%.增加空气流量能显著地提高3,4-DCA的去除率,添加亚铁离子(Fe2+)浓度和光催化剂TiO2均能提高3,4-DCA的去除率,且存在最佳添加量值.介质阻挡放电方法对3,4-DCA的降解去除反应符合一级反应动力学.通过气质联用仪(GC-MS)分析检测发现,反应主要为脱氯、脱氨基和苯环开环反应,二氯乙烯为其主要的降解产物.     

雾化协同低温等离子体去除氨气的实验研究

采用雾化协同低温等离子体方式,对模拟氨气恶臭气体进行降解研究。考察了电极特性、极板间距、放电电压、初始浓度、气体停留时间及雾化增强等参数对系统去除氨气性能的影响。研究结果表明:放电参数和雾化增强过程对氨气的去除率有较大影响。在极板间距40 mm,放电电压15 k V,初始氨气浓度1000×10-9,气体停留时间10 s,负极电晕放电时,低温等离子法对氨气的去除率可达80%以上,雾化增强低温等离子体对氨气的去除率最高可达97%。     

常压等离子体射流去除水中糖皮质激素污染物

搭建射流介质阻挡放电反应器,对常压等离子体射流技术降解水中代表性糖皮质激素氢化可的松（HC）进行了研究.考察了放电功率、空气流量、溶液初始pH值、放电时间等因素对HC降解效果的影响.结果表明,HC的去除率随放电功率增大和放电时间延长而增加;溶液初始pH值、通入空气流量等因素对HC处理效果也有很大影响.在初始浓度为0.138mmol/L,放电功率为49.7W,气流量为4L/min的实验条件下,在本反应器中放电处理120min后HC的去除率可达98%.本文使用了不同自由基抑制剂研究了活性氧自由基（ROS）在HC降解过程中的作用,并通过发射光谱（OES）观测了放电过程中产生的自由基种类.研究结果对常压等离子技术去除有机污染物的发展有一定的参考价值.     

低温等离子体与絮凝剂处理印染废水的协同效应

采用低温等离子体和絮凝剂协同处理印染废水.结果表明,染料废水脱色率和COD去除率随输入电压增大和放电时间延长而增加;电极间距、废水初始浓度、通入空气流量等因素对印染废水处理效果也有很大影响;气相中放电效果优于液相中放电,阳极电极在液面以上8mm左右时放电效果最好,在其他条件不变情况下随废水初始浓度和通入空气流量增大废水脱色和COD脱除率先增大再减小,有一最佳峰值.印染废水先经过等离子体处理后再加入絮凝剂处理效果优于先加絮凝剂后放电、仅有等离子体放电的过程.在本实验中初始浓度200mg/L(CODCr初始值572)印染废水在外加电压40kV、放电时间20min、电极间距8mm、通入空气流量16L/h条件下,与絮凝剂PAC相互协同作用可达到96%脱色率、63%COD去除率.     

高压电晕放电对五氯酚的降解研究

研究了放电电压、溶液pH等因素对高压电晕放电降解PCP效果的影响,并对高压电晕放电处理PCP的动力学进行了初步探讨,同时对高压电晕放电降解PCP的COD和TOC的变化进行了分析。结果表明:放电电压和溶液pH值对PCP降解性能影响很大,放电电压和溶液pH值越高,PCP的降解速度越快。当溶液pH值为11.2、PCP初始质量浓度40 mg/L、电晕放电电压为25 kV时,经30 min电晕放电,PCP的降解率达90%以上,电晕放电降解PCP的反应符合一级反应动力学。在氧化过程中PCP可能转化为苯醌等中间产物,TOC几乎无变化,PCP分解成的小分子有机物使COD升高,可生化性提高。     

电絮凝-过滤法去除源水中微量有机物

利用电絮凝-过滤法进行了源水中有机物去除的实验研究,探讨了电流密度、电解时间和pH值等因素对源水中TOC去除效果的影响。结果表明,在电极间距1.0cm,电流密度47.2 A/m2,初始TOC浓度为12.4mg/L时,反应12min后,出水浓度为3.60mg/L,TOC去除率可达71%。表明电絮凝法可有效去除源水中微量有机物。其去除机理包括电絮凝、电化学氧化和还原以及电气浮等。     

介质阻挡放电等离子体去除水中敌草隆的降解机理

研究了线筒式介质阻挡放电等离子体对水中敌草隆的降解效果,考察了不同因素对敌草隆去除效果的影响及其对敌草隆的降解机理. 结果表明:输入功率、空气流量均对敌草隆的降解产生较大影响. 输入功率为50 W、空气流量为140 L/h时,放电反应6 min敌草隆的去除率达到95.7%. 随着放电时间的增加,水溶液中测出的ρ(O₃)、ρ(H₂O₂)均明显升高,6 min后其产量分别为11.9和1.2 mg/L;放电6 min后pH从最初的6.3降至3.4,ρ(TOC)也从最初的14.2 mg/L降至11.9 mg/L. 采用离子色谱仪分析敌草隆降解过程中产生的离子发现,反应过程中ρ(Cl-)和ρ(NO₃-)呈线性增长. 采用发光细菌抑制率反映溶液毒性,放电6 min后,敌草隆溶液对发光细菌的抑制率高达90.5%,溶液毒性增大. 通过液相色谱-飞行时间质谱对敌草隆降解产物进行分析,敌草隆降解过程中中间产物的形成存在烷基氧化、脱氯羟化、脱氯羟化-烷基氧化3种途径.      

滑动弧等离子体降解印染废水的影响研究

在电压为10kV,载气为O2,气体流速为0.4m3/h,废水流量为20mL/min,电极为不锈钢材料,电极间最窄距离处为3.5mm的条件下,采用气液滑动弧等离子体降解印染废水。结果表明:印染废水pH值为偏碱性和碱性时,CO32-分别主要以HCO3-、CO32-的形式存在,使COD的去除率降低,20min后,其值分别为76.42%和64.36%;pH值呈强酸性时,CO32-主要以H2CO3和CO2的形式存在,对COD的去除率不产生影响,20min后,其值达到92%。印染废水pH值为偏碱性和碱性时,HCO3-和CO32-的存在消耗了等离子体放电产生的羟基自由基。pH=3时,研究了印染废水的COD和TOC的降解动力学,降解符合一级动力学规律,其速率方程分别为ln(COD0/COD)=0.13090t,ln(TOC0/TOC)=0.06395t。印染废水的紫外光谱和红外光谱表明,废水中的发色基团被破坏,溶液脱色,吸收峰降低或消失表明废水中芳香环降解。     

电晕放电等离子体协同钨酸铋对水中邻苯二甲酸二甲酯的降解研究

采用电晕放电等离子体协同钨酸铋降解水中的邻苯二甲酸二甲酯.利用水热法合成γ-Bi2WO6,通过XRD、SEM、TEM和XRF对合成产物进行了结构、形貌及成分分析,结果表明:合成的催化剂是一种高纯度、高结晶度的涡旋状纳米材料.以邻苯二甲酸二甲酯为目标污染物,探究了等离子体放电和钨酸铋光催化的协同效果及输出功率、催化剂量、催化剂重复使用次数、羟基自由基清除剂对邻苯二甲酸二甲酯去除率的影响.结果表明:电晕放电等离子体和钨酸铋光催化有明显的协同作用,在放电功率50 W、初始浓度100 mg·L~(-1)、空气流速2 L·h-1、钨酸铋添加量为0.7 g·L~(-1)、初始p H 6.31、初始电导率4.05μS·cm-1的条件下,反应30 min,邻苯二甲酸二甲酯的去除率可高达到90%.反应过程中,钨酸铋催化剂表现出低吸附性、高沉降性和较好的重复利用效果.加入羟基自由基清除剂可一定程度的抑制邻苯二甲酸二甲酯的降解.     

石墨烯掺杂分子筛负载氧化铁芬顿催化降解苯酚影响因素的研究

通过水热晶化法制备了石墨烯掺杂介孔分子筛MCM-41复合载体,利用该载体浸渍负载氧化铁制备了非均相芬顿催化剂gh-MCM-41-Fe.以苯酚为模拟有机废水,考察了催化剂和H2O2投加量、水质因素(苯酚初始浓度、反应温度和水中腐殖酸和草酸)等对gh-MCM-41-Fe芬顿催化降解苯酚效能的影响.结果表明,当苯酚初始浓度为100 mg·L-1,催化剂在60 min催化降解苯酚去除率高达97.6%,COD去除率为65.9%,反应符合准一级反应动力学模型;苯酚降解速率随着催化剂和H2O2投加量的增加而增加,但投加过多会消耗·OH自由基从而不利苯酚降解过程;苯酚初始浓度从10 mg·L-1增至100 mg·L-1,苯酚降解速率相应降低,但体系中H2O2及·OH自由基的有效利用率反而增加;反应温度对于苯酚废水降解率和COD去除率影响不大,反应表观频率因子为105.68 min-1,表观活化能为18.43 k J·mol-1;腐殖酸和草酸对苯酚废水降解和COD去除均有抑制作用.     

间歇曝气SBR与传统SBR处理养猪沼液的比较研究

采用间歇曝气序批式反应器(intermittently aerated sequencing batch reactor,IASBR)和传统序批式反应器(SBR)处理养猪沼液,研究进水中化学需氧量(COD)与总氮(TN)比值(COD/TN)和运行负荷对污染物去除效果的影响.结果表明,在进水COD/TN约为2.2、氨氮负荷为(0.12±0.04)kg·(m3·d)-1时,IASBR中的氨氮、TN和有机物去除率分别为97.2%±4.4%、81.5%±7.5%、88.5%±2.4%,优于SBR的78.3%±19.6%、79.8%±4.9%、86.6%±3.2%;当氨氮负荷提高至(0.18±0.02)kg·(m3·d)-1时,IASBR中的氨氮、TN和有机物去除率略有降低,分别为92.4%±7.3%、77.5%±5.3%、86.4%±2.2%,但仍然优于SBR中的相应去除率78.1%±15.4%、61.8%±11.2%、81.8%±5.6%.在氨氮负荷为(0.20±0.01)kg·(m3·d)-1下,提高进水COD/TN至约3.0,则IASBR和SBR的污染物去除能力较进水COD/TN为2.2时有显著提升,IASBR中氨氮、TN和有机物去除率分别达到99.6%±0.2%、91.5%±2.9%和92.0%±0.9%,仍然高于SBR的90.2%±1.4%、83.0%±1.9%、90.2%±0.5%.总体而言,相较SBR,IASBR对TN和氨氮的去除更高效、耐冲击负荷能力更强,因此对养猪沼液等低碳氮比的废水更为适用.     

CANON工艺处理石油催化剂废水的性能研究

以石油裂化催化剂废水为研究对象,采用电絮凝作为废水的预处理单元,研究CANON工艺的启动及脱氮性能.结果表明:电絮凝对原水浊度的去除率达到98.7%±1.2%,对COD去除率达到32.3%±4.5%.利用人工模拟高氨氮废水成功启动CANON工艺,TN去除率最高达到62.0%,TN去除负荷最高达到0.19 kg·m~(-3)·d~(-1)(以N计).使用石油裂化催化剂废水对微生物进行了驯化,经过108 d的运行,微生物成功驯化。利用CANON工艺处理石油裂化催化剂废水,COD去除率为40.9%±13.2%,TN去除率为67.3%±12.7%,TN去除速率为(0.07±0.02)kg·m~(-3)·d~(-1)(以N计).反应器出水COD100 mg·L-1,NH_4~+-N10 mg·L~(-1),满足石油化工企业污水的排放标准(GB8978—1996).     

Ti/RuO2-IrO2电极电化学方法降解溶液中TBBPA及其降解机理探究

四溴双酚A(TBBPA)是世界上产量和用量最大的溴代阻燃剂之一,在河流、底泥及污水中持久存在,严重威胁环境和人体健康.探讨了阳极为Ti/RuO_2-IrO_2电极的电化学法对溶液中TBBPA的降解效率,并考察了电流密度(5~20 m A·cm~(-2))、初始pH值(3~11)、极板间距(1~3 cm)及电解质浓度(1~40 mmol·L~(-1))对降解速率的影响.研究结果表明,TBBPA的降解遵循一级动力学方程,在溶液初始浓度为5 mg·L~(-1)、电流密度为10 mA·cm~(-2)、电解质浓度为5 mmol·L~(-1)及极板间距为1 cm的条件下,60 min后TBBPA的降解率可达97.2%,且降解速率常数和半衰期分别为0.060 min~(-1)和11.6 min,能量消耗为105.3 k Wh·m~(-3).同时运用HPLC-MS/MS检测出中间产物双酚A(BPA)和2-溴苯酚,并推断其降解途径主要为在羟基自由基(·OH)作用下连续的脱溴过程中,苯环与异丙基之间的C—C键断裂生成BPA和2-溴苯酚.电化学法是一种高效的、有潜力的降解难降解有机污染物的方法,本文将为今后实际废污水中TBBPA的去除提供基础数据和技术参数.     

Ti/Ti4O7阳极电化学氧化降解水中的美托洛尔

等离子喷涂法制备了钛基亚氧化钛电极(Ti/Ti_4O_7),以该电极为阳极,研究了电化学氧化法对水中美托洛尔的去除效果.考察了电流密度(5~25 mA·cm~(-2))、极板间距(5~25 mm)和初始浓度(3~50 mg·L~(-1))对美托洛尔电化学降解效率的影响;分析美托洛尔电化学降解过程中溶液总有机碳(TOC)和毒性的变化,鉴别反应中间产物并计算其毒性.研究表明:Ti/Ti_4O_7阳极电化学降解美托洛尔反应符合一级反应动力学规律(R20.95),降解效率随电流密度的增大而增大,随极板间距和初始浓度的增大而减小;TOC去除率在反应40 min后可达56.5%;反应过程中产生了质合比为266、250、223和207的中间产物,造成美托洛尔溶液的生物毒性在电化学反应过程中先升高后下降.     

逆电渗析反应器降解模拟甲基橙染料废水实验

利用逆电渗析（RED）技术可实现"废热治理废水"的目的.为探究RED反应器对染料废水的降解效果,构建了由40对膜构成的RED反应器.以NaCl水溶液作为工作溶液,甲基橙模拟废水作为降解对象,考察了废水流率、Cl^-浓度、Fe²⁺浓度、pH值、曝气流率和输出电流对模拟废水脱色率及COD去除率的影响.结果表明,对于RED反应器阳极回路印染废水,废水流率对其脱色率影响不大,但Cl^-浓度对其脱色率和COD去除率影响较大.对于RED反应器阴极回路印染废水,废水流率、Fe²⁺浓度、pH值和曝气流率均对其脱色率和COD去除率产生影响.当阳极回路废水氯盐浓度为0.5 mol·L^-1,阴极回路废水pH=2、Fe²⁺浓度为0.1 mmol·L^-1、曝气流率为600 mL·min^-1,两回路模拟废水流率均为82 mL·min^-1实验条件下,输出电流为0.25 A时,处理20 min后,阳/阴极回路模拟废水脱色率分别为99.9%和91.71%;处理80 min后,阳/阴极回路模拟废水COD去除率分别可达到52%和62%.     

基质COD浓度对单室微生物电解池产甲烷的影响

单室微生物电解池(microbial electrolysis cells,MEC)产甲烷过程中,底物COD浓度可同时影响阳极和阴极微生物的活性.为了探究COD浓度的影响,构建生物阴极型单室MEC,比较COD为700、1 000、1 350 mg·L-1情形下产甲烷速率和COD去除量随外加电压的变化规律,并计算MEC的能量效益.结果表明,随着COD的增加,产甲烷速率和COD去除量均呈增大趋势.随着外加电压的升高(0.3~0.7 V),低COD条件下MEC的产甲烷速率呈增大趋势,而在中、高COD条件下,产甲烷速率随着外加电压的升高先增大后减小;COD去除量的变化规律与产甲烷速率一致.当外加电压为0.5 V时,阴极电势降至最低值(-0.694±0.001)V,有利于产甲烷菌的富集,从而获得最高的产甲烷速率和能量回收率(约42.8%).COD浓度1 000mg·L-1和外加电压0.5 V时,MEC可获得最大的能量收益0.44 k J±0.09 k J(约1 450 k J·m-3).最终结果表明,MEC可利用低浓度COD废水生产甲烷,并且可获得正的能量效益,这为废水中化学能量的回收利用提供了新的研究思路.     

电晕放电与络合催化联合同时去除烟气中SO_2、NO实验研究

采用电晕放电与液相络合催化协同同时去除烟气中SO2和NO,电压、水流量、乙二胺合钴浓度、pH、SO2和NO初始浓度以及气流量对同时去除SO2和NO效率的影响进行了实验研究.结果表明:NO去除率随着放电电压、水流量、乙二胺合钴浓度、pH的增加而增加,而随SO2和NO初始浓度、烟气流量的增大而减小;SO2去除率也随放电电压,水流量的增加而增加,随烟气流量的增加而下降,但溶液pH,SO2和NO初始浓度和乙二胺合钴浓度对其影响很小.溶液中加入Mn2+和尿素能分别增强SO2和NO的去除效果.最佳条件为:电压25 kV、水流量80 L·h-1,乙二胺合钴浓度0.02 mol·L-1,烟气流量1.0 m3·h-1、尿素浓度0.02 mol·L-1,Mn2+浓度为0.02 mol·L-1时,NO和SO2去除率分别可达68%和94%,对应能量消耗分别为22.2 g·k Wh-1和75.2 g·k Wh-1.     

光助芬顿反应催化降解气体中甲苯

以甲苯作为挥发性有机污染物(VOCs)的代表,利用连续进气动态实验装置,研究光助芬顿反应降解气体中甲苯的作用.考察了芬顿试剂溶液初始p H、H2O2浓度、Fe2+浓度以及甲苯初始浓度对降解甲苯的影响,并利用在线质谱和色谱对产物进行了定性、定量分析.结果表明,紫外光照加快了羟基自由基的生成,显著提高了气体中甲苯的去除率;p H=3.0、H2O2浓度为20 mmol·L-1、Fe2+浓度为0.3 mmol·L-1的条件下,甲苯去除率最高;当甲苯初始浓度为260 mg·m-3时,去除率能够达到98%;光助芬顿反应催化降解气体中甲苯实验未检测到CO2之外的中间产物,CO2产率分析表明去除的甲苯全部转化为CO2.     

基于细管流紫外反应系统探讨紫外和真空紫外/紫外辐照下水中微量磺胺甲噻二唑的光降解效果

水环境中存在的微量有机污染物可在较低浓度下对人类造成较大的危害.基于细管流紫外反应系统(MFPS)研究了典型微量有机污染物磺胺甲噻二唑(SML)在紫外(UV)和真空紫外/紫外(VUV/UV)辐照下的光降解过程,发现SML在VUV/UV辐照下的降解速率明显快于UV辐照.采用MFPS测定了各光化学动力学参数:UV和VUV/UV辐照下光子剂量基反应速率常数分别为0.88×10~3和4.64×10~3m~2·einstein-1;量子产率分别为0.227和0.379;羟基自由基(HO·)和SML的二级反应速率常数测定为6.59×10~9L·mol~(-1)·s~(-1).探讨了pH值和初始SML浓度对降解效果的影响,结果表明,VUV/UV辐照下pH 7.0时的SML降解速率达到最大,而UV辐照下SML的降解速率随pH增加而逐渐增大;初始SML浓度的增大会降低UV和VUV/UV辐照下的降解速率.此外,本研究表明MFPS作为实验室光反应系统可快速、准确地测量各光反应动力学参数,VUV/UV在去除水中微量有机污染物方面的效果优于UV,可较好的处理水中微量有机污染物.