典型内分泌干扰物在太湖及其支流水体和沉积物中的污染特征

采用固相萃取-高效液相色谱/串联质谱法(SPE-HPLC-MS/MS)对太湖及支流表层水和沉积物中双酚A(BPA)、四溴双酚A(TBBPA)和3种烷基酚类化合物的浓度水平及分布特征进行调查,并对其潜在风险进行评估.结果表明,表层水体中壬基酚(NP)和BPA是主要检出组分,平均含量分别为29.6ng/L(0~121ng/L)和17.5ng/L(0~55.1ng/L);沉积物中NP的浓度含量最高,平均值为240ng/g(0~2045ng/g),其次为TBBPA,平均值为81.0ng/g(0~901ng/g),且目标物总含量与沉积物中TOC含量具有正相关性,整体污染趋势表现为太湖支流和北太湖较严重.生态风险评价结果表明,太湖及其支流水体中目标物的联合毒性风险熵相对较高,其生态风险不容忽视;另外,5种目标物对于人体健康风险评估表明,健康风险总EEQt值1ng E2/L,对于人体健康不具有明显的风险.     

双酚F和双酚S联合暴露下的斑马鱼富集及神经毒性

为探究双酚F（BPF）和双酚S（BPS）联合暴露下斑马鱼富集及神经毒性,进行为期14d的1,10,100,1000 μg/L BPF和BPS的单一或联合暴露.结果表明,BPF和BPS在斑马鱼组织内的富集水平与暴露浓度和暴露时间呈正相关,BPF富集能力高于BPS,BPF和BPS联合暴露降低了斑马鱼对BPS的富集水平,但对BPF富集水平的影响较小.脑组织中的富集水平低于肠道但远高于肌肉.以脑为目标组织进行了毒性研究,结果表明,BPF诱导的丙二醛（MDA）、8-羟化脱氧鸟苷（8-OHdG）、白细胞介素1β（1L-1β）、肿瘤坏死因子α（TNF-α）等氧化损伤和炎症指标水平高于BPS,且联合暴露存在毒性增强效应.但BPS对皮质醇（COR）、肾上腺素（EPI）和乙酰胆碱酶（AChE）等神经毒性标志物和Syn2a、MBP、Gfap、MAP2、NSE2和S-100B等神经功能有关基因的毒性效应影响高于BPF,联合暴露削减了对AChE、COR和EPI等的影响.     

太湖流域双酚AF和双酚S人体健康水质基准的研究

作为双酚A(Bisphenol A, BPA)的替代物,双酚AF(Bisphenol AF, BPAF)和双酚S(Bisphenol S, BPS)在工业中被广泛使用.近年来,BPAF和BPS在水环境中不断被检出,由于其难降解特性和较高的毒性效应,可能会对水生态系统和人体健康造成不利影响.基于此,本文以太湖流域为研究对象,开展太湖的人体健康基准研究,依据本土化人体暴露参数、水质参数、BPAF和BPS的生物累积系数等相关数据,推导出太湖流域BPAF和BPS基于人体健康风险的水环境质量基准值(Ambient Water Quality Criteria, AWQC)分别为0.4455μg·L~(-1)和10.02μg·L~(-1).此外,通过对特殊人群和普通人群的人体健康基准值进行比较,发现特殊人群的基准值均低于普通人群的基准值.该研究推导的BPAF和BPS基于人体健康风险的水环境质量基准值,可为我国双酚替代物的环境风险管理、人体健康基准研究和水环境质量标准的修订工作提供技术支持.     

梁子湖水体中环境激素的分布及生态风险评价

该文对枯水期、平水期和丰水期梁子湖水体中2种双酚类和9种类固醇类(5种雌激素、3种雄激素和1种孕激素)环境激素(EH)的浓度水平及分布特征进行了研究,并进行生态风险评价和内分泌干扰效应分析。结果表明,梁子湖水体中有双酚S(BPS)、双酚A(BPA)、雌三醇(E₃)、17α-乙炔雌二醇(17α-EE₂)、雌酮(E₁)、康力龙(SZ)和孕酮(PG)7种环境激素检出。从检出浓度和检出率来看,BPA和PG是梁子湖水体主要的环境激素污染物。枯水期、平水期和丰水期的环境激素总浓度(∑EH)分别为ND～18.17 ng/L、ND～4.21 ng/L和ND～3.50 ng/L,且枯水期和丰水期∑EH最大值均出现在梁子湖入湖口处。与国内外其他湖泊相比,梁子湖水体中双酚类和雌激素的浓度处于中等偏下水平,雄激素和孕激素的污染处于比较低的水平。生态风险评价结果表明,枯水期和平水期分别有50%和63%点位的环境激素总风险商RQs大于1,对水生生物存在高风险,主要是17α-EE₂的贡献,其余处于低风险或无风险;丰水期整体处于低...     

珠江口典型河段内分泌干扰物的空间分布及风险评价

选择珠江口典型河段为研究对象,调查上覆水和沉积物中5种典型内分泌干扰物(EDCs)4-辛基酚(4-t-OP)、4-壬基酚(4-NP)、双酚A(BPA)、三氯生(TCS)和三氯卡班(TCC)的空间分布特征,并利用风险商值法(RQ)对其上覆水及沉积物进行风险评价.结果表明,5种EDCs在珠江河流上覆水和沉积物样品中均有检出,水体中4-t-OP、4-NP、BPA、TCC、TCS的水体质量浓度分别为:49.19~512.82、112.66~717.31、23.54~2189.88、1.90~120.99、1.51~54.75 ng·L~(-1).沉积物中4-t-OP、4-NP、BPA、TCC、TCS的沉积物质量分数分别为:56.60~1606.56、69.52~6524.35、18.55~522.45、1.54~179.66、0.71~130.92 ng·g-1.5种EDCs在沉积物和上覆水中的空间分布基本遵循上游到下游逐渐减少的趋势.4-t-OP、4-NP、BPA、TCC和TCS的风险商(RQ)在上覆水和沉积物中的范围分别为0.03~4.20和0.026~149.28.对生态健康产生极大压力.沉积物来源、粒度分布和有机质含量均对EDCs在沉积物中的富集有影响,且主要影响因素为沉积物有机质含量.     

太湖塑料添加剂时空分布和生态风险评价

为揭示新冠疫情背景下太湖塑料添加剂的时空分布和风险水平,研究了典型的双酚类、邻苯二甲酸酯类和苯并三唑类等塑料添加剂在太湖表层水体的赋存情况.对全太湖19个监测点位进行4个季度的监测,并评估其潜在的生态风险.结果表明,自2020年秋季至2021年夏季,双酚A（BPA）、邻苯二甲酸二乙酯（DEP）、邻苯二甲酸二（2-甲氧基）乙酯（DMEP）、邻苯二甲基丁基苄基酯（BBP）和苯并三唑（UV-328）在太湖表层水体中均有检出.DEP、 DMEP、 BBP、 BPA和UV-328的检出率分别为100%、 97%、 58%、 98%和7%.对比近年来的塑料添加剂污染水平可以发现,太湖的各类塑料添加剂污染水平并未随疫情背景下塑料制品用量的剧增而加重,反而因人类活动减缓而呈现下降趋势.太湖塑料添加剂检出浓度有明显的季度差异,春、夏季平均值高于秋、冬季,分别是104.7、 100.3、 30.7和29.9ng·L^-1.其在空间分布上也具有一定的差异性,主要表现为高浓度点位聚集在太湖西南沿岸.生态风险评估结果表明,太湖塑料添加剂的赋存对藻类存在低风险,比例达30%,秋、冬季风险性高于...     

太湖水体中对硝基苯酚的分布特征及风险评价

为揭示对硝基苯酚(PNP)在太湖及入湖支流水体的污染现状,通过采集该地区流域内27个采样点样品,采用高效液相色谱质谱法(HPLC-MS/MS)对表层水、悬浮颗粒物(SPM)和沉积物中PNP进行分析.结果表明,太湖及入湖支流表层水、SPM和沉积物中PNP的含量分别为12.11~170.20ng/L、115.74~3756.87μg/g和未检出(ND)~2.65ng/g.入湖支流中的PNP主要分配在表层水中,而SPM中PNP质量分数较高的分布于太湖采样点S16~S21.通过测定沉积物中总有机碳(TOC),发现沉积物中PNP的含量与有机碳的含量有显著的正相关性.结合商值法对PNP的生态风险进行初步评估,结果表明太湖及其入湖支流中PNP对底栖生物可能存在低生态风险.     

双酚S在两种典型地带性土壤中的吸附/解吸行为研究

采用批平衡实验方法研究了双酚S（BPS）在两种典型地带性土壤中的吸附/解吸行为.结果表明,吸附动力学曲线符合拟二级动力学方程.吸附等温线呈非线性,且同时符合Freundlich和Langmuir方程.相比而言,BPS更易吸附在高有机质含量的黑土中,298 K反应温度下BPS在黑土和红壤上的最大吸附容量分别为497.8和156.6 mg·kg^-1.吸附到两种土壤中的BPS存在解吸滞后现象,这可能是由于BPS以化学吸附和微孔扩散的形式存在于土壤中的缘故.溶液pH与BPS在土壤中的吸附容量呈负相关关系,即中性形态的BPS比阴离子形态的BPS具有更高的吸附容量.与结构类似物双酚A（BPA）的吸附相比,BPS在土壤中的吸附量更低,因此具有更高的迁移能力,可能会引起更高的环境健康风险.本研究结果为了解BPS在土壤中的迁移规律提供了数据支持.     

北京女性尿液中双酚A及氯代双酚A的浓度和风险评价

建立了有机相丹酰化衍生-UPLC-MS-MS人体尿液样品中双酚A(BPA)及4种氯代双酚A(氯代BPA)的检测方法,对北京地区40个女性尿液样品进行了检测.结果表明:BPA和一氯、二氯、三氯、四氯BPA的检出率分别为90%、96%、90%、52%和45%;浓度分别为(1.30±1.24),(0.40±0.37),(0.41±0.51),(0.18±1.49),(0.46±0.35) ng/mL,4种氯代BPA的总浓度为1.45ng/mL,和BPA浓度相仿.4种氯代BPA的BPA等当量浓度为4.84ng/mL,是BPA浓度的2.2倍. 40个尿液样本BPA等当量浓度符合对数正态分布,超过BPA的糖尿病发生阈值(0.05%发病风险)5.7ng/mL的概率为19.2%.人体暴露氯代BPA的健康风险应该引起重视.     

太湖双酚A的水质基准研究及风险评价

水质基准是制定水质标准的重要科学依据,制定符合我国实际情况的水质基准已成为当前的迫切需求.BPA（bisphenol A,双酚A）是一种典型的内分泌干扰物,基于太湖流域的人群暴露参数和生物累积系数,采用HJ 837-2017《人体健康水质基准制定技术指南》推荐方法,推导出太湖BPA的人体健康水质基准为0.738 μg/L,通过太湖儿童暴露参数得到保护儿童BPA的人体健康基准为0.628 μg/L（6~ < 9岁）、0.821 μg/L（9~ < 12岁）、0.620 μg/L（12~ < 15岁）,与成人基准差异不大.基于太湖流域水生生物的毒性数据,采用SSD（species sensitivity distribution,物种敏感度分布）法得到水生生物慢性基准为0.189 μg/L.使用RQ（risk quotient,风险商值）法评价太湖水体中BPA暴露所造成的健康与生态风险,结果表明,太湖中有0.03%区域面积水体存在较高健康风险,有2.03%区域面积水体存在较高的生态风险.另外,采用联合概率曲线法进一步分析生态风险发现,太湖水体中BPA对1%与5%的水生生物造成危害的概率分别为0.71%和0.33%.研究显示,我国太湖水体中BPA暴露造成的健康与生态风险处于可接受水平.      

太湖与巢湖水华蓝藻越冬和春季复苏的比较研究

研究了太湖、巢湖水华蓝藻的越冬和春季复苏的动力学特征.结果表明,太湖从秋季11月时蓝藻大量下沉进入底泥越冬,到次年5月后底泥中的蓝藻开始复苏进入水体.在11月～次年5月的越冬过程中,底泥中的蓝藻保持增长,其中在3～5月蓝藻生长加快.巢湖中蓝藻表现出类似的下沉越冬和春季复苏规律,即蓝藻自11月开始下沉,但巢湖底泥中的蓝藻在3～4月时即开始复苏.本研究表明太湖和巢湖中蓝藻都有明显的下沉越冬和春季复苏现象.太湖不同营养盐湖区蓝藻的越冬和复苏规律相似,底泥中的蓝藻数量在越冬过程中相差不大,说明越冬期间底泥中蓝藻含量与夏季水体中蓝藻数量可能没有直接联系.     

太湖表层沉积物重金属的分布、来源与生态风险评价

对2010年太湖表层沉积物样品进行pH、温度、氧化还原电位、含水率、孔隙度、粒径、总磷和烧失量这8种理化指标和Cu、Zn、Ni、Cr、Pb、Ba、Mn、Co和V这9种重金属含量测定分析.结果表明,太湖表层沉积物重金属含量大小为：Mn>Ba>Zn>Cr>V>Ni>Pb>Cu>Co,且各重金属含量均超过背景值,这9种重金属与太湖流域地质作用紧密相连,同时也受到了不同程度人类活动的影响.通过聚类分析和重金属空间分布分析可知,北太湖段和南太湖段重金属含量均从湖岸向湖心有所减少,西太湖段重金属含量从湖岸向湖心有所增高,湖心区重金属含量分布相对均匀.通过相关性分析可知,不同重金属在不同程度上具有正相关性,反映其具有同一污染来源.通过PCA和PMF分析可知,太湖重金属来源多样,交通和工业复合源是最主要的来源,成岩作用是第二主要来源,农业是第三主要来源.此外,收集分析了2000~2020年太湖表层沉积物重金属的污染情况,通过重金属地累积指数和潜在生态风险指数可知,Cu、Zn、Ni、Cr和Pb的污染程度和潜在生态风险均呈下降趋势.这为太湖今后的重金属污染控制提供了有力的理论支撑.     

太湖表层沉积物中PPCPs的时空分布特征及潜在风险

使用HPLC-MS/MS技术,对太湖周边15个河流入库口和6个水源地沉积物中9种药物及个人护理品(PPCPs)进行检测,其几何均值范围分别为1.60~129 ng·g-1和1.36~22.0 ng·g-1,其中咖啡因的含量占15个河流入库口沉积物中9种PPCPs总含量的52%,为河流入库口沉积物中PPCPs的优势污染物,林可霉素、甲氧苄啶、阿奇霉素、磺胺甲恶唑、泰乐菌素等5种抗生素的含量占6个水源地沉积物中9种PPCPs总含量的79%,为6个水源地沉积物中PPCPs的优势污染物.从空间分布来看,太湖西偏北部分的竺山湾和宜兴东部湖区附近沉积物中的PPCPs含量较高;从PPCPs的组成来看,各采样点PPCPs有不同的来源,总的来说有市政污水排放、畜牧养殖业污水排放和水产养殖业用药直接施用于太湖水体等3个来源.15个河流入库口沉积物中人类使用药物对太湖沉积物中PPCPs含量的贡献较大,6个水源地沉积物中兽用及水产养殖业中使用的药物对太湖沉积物中PPCPs含量的贡献较大.本研究检测出太湖周边河流入库口中有较高含量的PPCPs,说明周边区域有污染源持续向太湖输入;应用风险商值(RQ)模型评价太湖表层沉积物中PPCPs残留对沉积物生态环境的影响,河流入库口与水源地对乙酰氨基酚、阿奇霉素和磺胺甲恶唑的RQ大于1,对沉积物生态环境具有高风险;卡马西平的RQ值介于0.1~1之间,对沉积物生态环境具有中风险;其他几种PPCPs化合物RQ值介于0.01~0.1之间,对底栖生态环境具有低风险.     

太湖东部不同类型湖区疏浚后沉积物重金属污染及潜在生态风险评价

为揭示太湖东部疏浚湖区沉积物中重金属分布特征及其潜在生态风险,于2012年在东太湖与胥口湾共设置5个点位采集沉积物样品,测试了底泥部分理化性质及重金属元素含量(As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn),并运用潜在生态风险指数法综合评价了疏浚湖区沉积物的重金属污染现状和潜在风险程度.结果表明,太湖东部不同类型湖区间沉积物的营养盐及重金属含量分布存在差异,总体上胥口湾草型湖区的重金属含量相对东太湖养殖湖区较高,营养盐含量则相对较低;在垂直剖面上,沉积物营养盐和重金属均表现出表层富集的特征.太湖东部湖区各疏浚点位的营养盐和重金属含量均低于未疏浚点位,表明底泥生态疏浚能有效去除沉积物中的营养物质和重金属污染物,但疏浚效果随时间逐渐减弱.各重金属元素及营养盐之间均呈显著正相关关系,表明这些污染物具有较好的同源性.潜在生态风险指数RI的评价结果表明,各点位沉积物的重金属潜在危害程度依次为X1>D1>D3>X2>D2,其中未疏浚点位胥口湾X1的潜在生态风险高于东太湖D1,且X1、D1均属于中等生态风险,而疏浚点位D2、D3、X2属于轻微生态风险,底泥疏浚有效降低了沉积物中的重金属潜在生态风险.     

镧改性沸石对太湖底泥-水系统中磷的固定作用

考察了不同反应时间、pH值、硅酸根离子浓度、DO浓度、老化时间以及初始磷浓度等条件下一种新型底泥改良剂-镧改性沸石对太湖底泥-水系统中磷的固定作用.当水中磷浓度很低时,太湖底泥和镧改性沸石改良太湖底泥均释放出磷.镧改性沸石改良太湖底泥的释磷量少于太湖底泥.镧改性沸石改良太湖底泥中金属氧化物结合态磷(NaOH-P)和钙结合态磷(HCl-P)等较为稳定形态磷含量多于太湖底泥,而镧改性沸石改良太湖底泥中氧化还原敏感态磷(BD-P)这种不稳定形态磷含量少于太湖底泥.太湖底泥和镧改性沸石改良太湖底泥对水中较高浓度磷酸盐的吸附平衡数据均可以采用Langmuir等温吸附模型加以描述.镧改性沸石改良太湖底泥对水中磷酸盐的吸附能力明显高于太湖底泥,且吸附能力随老化时间的增加而降低.被镧改性沸石所吸附的磷酸盐主要以NaOH-P和HCl-P等较为稳定形态磷存在,不容易被重新释放出来.上述结果表明,采用镧改性沸石对太湖底泥进行原位改良可以增强太湖底泥对磷的固定能力,减少太湖底泥磷的释放.     

太湖表层沉积物中PAHs的空间分布及风险评价

采用GC-MS方法测定了太湖湖区20个典型采样点表层沉积物中的多环芳烃(PAHs)含量,共检出13种PAHs,其浓度〔w(PAHs)〕范围为4223~2 0011 μgkg. 其中,属于我国优先控制的污染物有5种,属于US EPA（美国国家环境保护局）优先控制的污染物有11种,w(PAHs)为2775~1 7568 μgkg,最高浓度出现在太湖梅梁湾区域,PAHs在湖区总体的空间分布趋势呈梅梁湾＞南部区＞东部区＞湖心区. 风险评价结果表明,针对检测出的11种US EPA优先控制的PAHs,除了某些采样点的芴（Flu）浓度处于中度潜在风险水平外,其余10种PAHs尚未对水环境造成明显危害风险影响. 利用特征化合物指数法对PAHs进行源分析发现,其主要来源是燃料燃烧.      

淮河下游湖泊表层水和沉积物中PPCPs分布特征及风险评估

为了解淮河下游湖泊(洪泽湖和高邮湖)表层水和沉积物中药品及个人护理品(PPCPs)的赋存特征及生态风险,采集了23个采样点的43个表层水和沉积物样品,检测了样品中的61种PPCPs,分析了洪泽湖和高邮湖PPCPs的浓度水平空间分布,计算了典型PPCPs在研究区水/沉积物系统的分配系数,并利用商值法对目标PPCPs的生态风险进行评价.结果表明,洪泽湖和高邮湖表层水中∑PPCPs浓度分别是1.56～2 534.44 ng·L^-1和3.32～1 027.47 ng·L^-1,沉积物中∑PPCPs含量分别是1.7～926.7 ng·g^-1和1.02～289.37 ng·g^-1,其中表层水中林可霉素(LIN)浓度最高,沉积物中强力霉素(DOX)含量最高,都以抗生素类药物为主要组分;PPCPs空间分布呈现洪泽湖高、高邮湖低的特征;分配特征表明研究区域典型PPCPs更倾向停留在水相,lgK_oc和lgK_d之间具有显著相关性,表明沉积物中总有机碳(TOC)对典型PPCPs在水...     

长江中下游浅水湖泊中总氮及其形态的时空分布

分析和比较了长江中下游 3个浅水湖泊———太湖、巢湖和龙感湖夏、秋和冬季沉积物和上覆水中的总氮及其氮形态 ,描述了氮及其各形态在 3个湖泊中的时空分布特征 .结果表明 :空间上 ,无论是在表层沉积物还是在上覆水中 ,太湖中总氮的含量均高于其他 2个湖泊 ,且在太湖和巢湖都呈现西高东低的分布特征 .氨氮在沉积物和上覆水及溶解态硝态氮在上覆水中的分布与总氮分布趋势基本相同 .巢湖沉积物中氨氮浓度所占的比例稍高于太湖和龙感湖 .在不同季节 ,表层沉积物和上覆水中的总氮含量冬季高于秋季和夏季 ,表层沉积物中氨氮浓度在秋季最高 .巢湖和龙感湖上覆水中的溶解态硝态氮在冬季浓度较高 ,而在太湖西北部这种季节差异几乎没有 ,氨氮的浓度季节性差异也不十分明显