重庆市主城区PM2.5时空分布特征

利用2014年6月1日至2015年5月31日重庆市主城区17个国控空气质量监测站24 h自动连续采样的PM_(2.5)浓度数据,探讨了重庆市主城区PM_(2.5)时空分布特征.结果表明:1重庆市主城区PM_(2.5)季节浓度由高到低依次为冬季(100.2μg·m~(-3))、秋季(66.1μg·m~(-3))、春季(45.9μg·m~(-3))和夏季(33.4μg·m~(-3))(P0.05).2重庆市主城区PM_(2.5)月均浓度变化呈单峰单谷型,1月PM_(2.5)月均浓度最高(P0.05),达到120.8μg·m-3.3逐日变化,国控17个空气质量监测站PM_(2.5)日均浓度曲线都呈现出尖峰和深谷交替变化的锯齿状.4重庆市主城区16个国控监测点(除缙云山对照点)PM_(2.5)浓度日变化在全年、春季、秋季和冬季都呈现明显的双峰双谷型.5PM_(2.5)与SO_2、NO_2和CO都呈显著正相关(P0.01),表明SO_2、NO_2和CO的二次转化对PM_(2.5)浓度具有显著影响.     

基于距离相关系数和支持向量机回归的PM2.5浓度滚动统计预报方案

针对目前空气质量统计预报方法存在的主要缺陷,本文提出了距离相关系数和支持向量机回归相结合的统计预报方案DC-SVR.利用淮安市2013年1—12月PM_(2.5)观测资料和常规气象观测资料,首先在选入预报当日气象要素的基础上,增加选取前期污染物和气象要素作为预报因子,再采用距离相关系数分季节从预报因子中筛选出重要预报因子,最后采用支持向量机回归对PM_(2.5)浓度值进行逐日滚动统计预报.研究发现,淮安地区气温和气压对PM_(2.5)的距离相关性要高于其他气象要素,夏秋季PM_(2.5)与气象要素的距离相关性较春冬季好.基于距离相关系数和支持向量机回归建立DC-SVR模型,PM_(2.5)的试预报值和实测值的全年相关系数高达0.76,平均偏差仅为1.13μg·m~(-3),平均绝对误差为23.47μg·m~(-3).通过与支持向量机回归、人工神经网络的统计预报效果对比,DC-SVR模型有效降低预报因子维数且能自适应选取最佳参数,预报精度显著优于其他3种统计预报方案,可为业务化预报提供参考.     

京津冀郊区站点秋冬季大气PM2.5来源解析

为了增进对京津冀地区大气PM_(2.5)来源情况的认识,于2014～2015年秋冬季在京津冀地区4个郊区站点进行了PM_(2.5)的采样,并用化学质量平衡模型(chemical mass balance model,CMB)进行了PM_(2.5)源解析工作.结果表明:二次颗粒物(36%～58%)、交通(8%～26%)、民用燃煤(8%～16%)和生物质燃烧(5%～16%)是京津冀郊区站点秋冬季PM_(2.5)的主要贡献源.其中,二次硝酸盐是大部分站点秋冬季PM_(2.5)的首要贡献源(11%～27%).不同污染程度的源解析显示,冬季各站点各污染源在重污染天的贡献变化趋势的同步性不如秋季明显,且秋季二次源在重污染天的贡献增加值(47. 2～115. 7μg·m~(-3))明显高于一次源(29. 5～43. 4μg·m~(-3)),但此现象在冬季不显著.对比北京市城区源解析结果,发现郊区燃煤总贡献率较为相似,但郊区燃煤源中多以民用燃煤为主,这说明对于京津冀城郊地区,控制民用燃煤源对PM_(2.5)污染控制有重要意义.     

广西玉林市大气PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征分析

2015年7月~2016年3月期间在广西玉林市3个空气监测点位共采集环境大气颗粒物PM_(10)样品218份,PM_(2.5)样品202份,利用多波段热/光碳分析仪分析其颗粒物中有机碳和(OC)和元素碳(EC)浓度水平、时空变化、污染特征及可能来源.结果表明,玉林市PM_(10)中OC和EC质量浓度分别为10.99μg·m~(-3)和5.11μg·m~(-3);PM_(2.5)中OC和EC质量浓度分别为7.51μg·m~(-3)和4.70μg·m~(-3).3个监测点位大气中PM_(10)和PM_(2.5)冬季的OC和EC浓度水平均高于其他季节,PM_(10)、PM_(2.5)中OC和EC的相关性较好,R2分别为0.58和0.60(P均小于0.01).应用最小OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算,冬季大气PM_(10)和PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为14.50μg·m~(-3)和6.74μg·m~(-3),高于其他季节.PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC比值均0.5,玉林市大气中粗细颗粒物均以SOC为主.夏季PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC分别为80.6%和77.7%,为四季最高值,与夏季温度较高、光照强烈、有利于光化学反应将OC转化为SOC有关.     

基于多源数据的PM2.5浓度时空分布预测与制图

随着我国经济、工业化、城市化进程迅速发展,PM_(2.5)污染在中国已经成为一个极端的环境和社会问题,并引起广泛关注.采用新技术估算的地表PM_(2.5)质量浓度,收集并处理了遥感反演的气溶胶光学厚度(AOD),气象数据,其他地理数据和污染物排放数据,采用贝叶斯最大熵(BME)结合地理加权回归(GWR)来分析2015年冬季的PM_(2.5)暴露在我国东部大范围区域的时空变异特征.结果表明,BME模型的十折交叉验证结果的决定系数R~2为0.92,均方根误差(RMSE)为8.32μg·m~(-3),平均拟合误差(MPE)为-0.042μg·m~(-3),平均绝对拟合误差(MAE)为4.60μg·m~(-3),与地理加权回归模型的结果相比(R~2=0.71,RMSE=15.68μg·m~(-3),MPE=-0.095μg·m~(-3),MAE=11.14μg·m~(-3)),BME的预测结果有极大的提高.空间上,PM_(2.5)高浓度地区主要集中在华北、长江三角洲、四川盆地,低浓度地区主要集中在中国的最南部如珠江三角洲和云南的西南部;时间上,不同月份的研究区域PM_(2.5)空间分布所有差别,2015年的12月、2016年1月PM_(2.5)污染最为严重,2015年的11月,2016年的2月污染相对较低.     

阜新市MODIS AOD与大气PM_(2.5)浓度相关性研究

利用卫星遥感MODIS数据研究区域大气PM_(2.5)浓度分布是环境管理的有效方法。获取美国国家航空航天局MODIS L1B1KM数据,采用暗目标法反演阜新市大气气溶胶厚度AOD数据;提取阜新市5个大气监测站点位2014年3月至5月、2015年3月至4月期间PM_(2.5)浓度数据进行相关性分析,建立PM_(2.5)浓度-AOD之间的线性、一元二次、对数函数、幂函数及指数函数5种相关性模型;引用湿度影响因子建立大气PM_(2.5)浓度订正模型,采用PM_(2.5)浓度订正模型、Peterson模型分别订正PM_(2.5)浓度及AOD标高,应用阜新市环保局5个监测点位2014年6~12月、2015年5~12月期间PM_(2.5)的月平均浓度进行模型检验。对比分析订正后的5种相关性模型拟合优度,检验结果表明:订正方法提高了PM_(2.5)浓度-AOD相关性;线性相关性模型R2为0.633 6,相对误差为12.41%,相对其他4种模型相对误差较小。利用阜新市大气AOD预测PM_(2.5)浓度具有良好环境指示意义。     

上海地区降雨清除PM2.5的观测研究

分析2012—2016年上海徐家汇站的雨量和颗粒物(PM_1、PM_(2.5)、PM_(10))观测数据发现,降雨对PM_(2.5)的湿清除作用明显,降雨日的PM_(2.5)质量浓度较非降雨日平均降低约30%,在污染季节降低更加显著约50%.降雨时PM_1在PM_(2.5)中的占比明显下降,PM_1质量浓度下降幅度占PM_(2.5)下降幅度的84%,表明降雨对PM_1的有效清除是PM_(2.5)质量浓度下降的主要原因.降雨过程结束后PM_(2.5)质量浓度是否下降和降雨前PM_(2.5)的初始质量浓度关系密切,当初始浓度在冬季大于70μg·m~(-3)、在其他季节大于45μg·m~(-3)时,80%以上的降雨过程结束后PM_(2.5)质量浓度较降雨前下降,因此可作为研判降雨过程对PM_(2.5)湿清除影响的预报因子.     

基于SARIMA模型的二氧化氮时间序列预测研究

基于烟台主城区2010年1月至2018年6月的NO_2浓度数据,利用Eviews统计软件建立了季节自回归移动平均模型(SARIMA),经过序列平稳化、模型识别及模型诊断,SARIMA(2, 0, 3)(1, 1, 1)12模型的相对误差可控制率在5%以内,拟合效果较为理想。拟合及预测结果表明,烟台市主城区NO_2浓度具有季节性特征,呈递增趋势,随着预测步长的延长,预测误差逐渐增大。SARIMA模型目前适合进行短期预测,今后可结合非线性动力学方法.对其进行改进。     

红色预警期间北京市PM2.5浓度特征及应急措施效果评估

综合利用监测数据并结合数值模型,分析了2015年北京市第2次空气重污染红色预警期间PM_(2.5)浓度变化特征并初步评估了减排措施对PM_(2.5)浓度的影响.结果表明:污染初期北京市南部地区PM_(2.5)浓度明显偏高,且PM_(2.5)极端高值往往出现在北京南部站点.污染输送阶段,北京市PM_(2.5)小时浓度在短时内呈爆发式增长,浓度积累速率可达5~10μg·m~(-3)·h~(-1).污染缓解阶段,偏北风作用,空气质量转好.预警期间北京市空气质量南北差异较大.应急措施实施后,北京市PM_(2.5)环境浓度下降约20%~25%.PM_(2.5)累积速率呈现出交通站城区站背景站的特征,与重污染日平均值相比交通站下降幅度最大,表明减排措施在交通站更加显著.气象条件对重污染的形成和结束起着决定性作用,为了更好的做好空气质量预警预报工作,应加强对小尺度天气系统的研究,同时关注不同方位PM_(2.5)浓度峰值及重污染持续时间的变化,形成北京市分区预报预警的经验.     

基于LUR模型的中国PM2.5时空变化分析

土地利用回归(LUR)模型是模拟大气污染物浓度时空分异最主要、最体系化的方法之一,为了探索LUR模型在中国国家尺度空气污染物模拟的适应性,挖掘中国2015年空气细颗粒物(PM_(2.5))的时空变化特征及其与不同地理要素相关关系,以2015年国家控制监测站点PM_(2.5)数据为因变量,土地利用类型、地形地貌、人口、道路交通与气象要素等影响因素为自变量,构建基于地理加权的LUR模型,通过模型回归制图得到2015年全国月均与年均PM_(2.5)浓度分布图,以胡焕庸线为参考线分析中国2015年PM_(2.5)浓度的时空变化特征.结果表明,引入地理加权算法的LUR模型残差Moran'sⅠ显著降低,残差空间自相关性明显减弱,判别系数R2明显提高,更好地揭示出PM_(2.5)空间分布和各影响因子间的复杂关系;耕地、林地、草地和城镇居民工矿用地以及气象要素、主干道路对PM_(2.5)浓度的影响比较显著.不同地理要素的不同空间分布对PM_(2.5)影响作用不同;胡焕庸线两侧PM_(2.5)表现出明显的时空差异,人口规模大、工业化水平高的发达城市PM_(2.5)浓度较高; PM_(2.5)浓度在冬季月份较高,秋季、春季、夏季月份污染情况逐渐减弱.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

水稻成熟衰老期叶际及根际氮氧化物排放的光控机制

为研究水稻成熟衰老期叶际及根际NOGs(nitrogen oxides gases, 氮氧化物)排放的光控机制,在同步测定条件下,采用密闭箱法,研究了不同光质(黄、绿、白、红、蓝光)、光强〔0.00、(50.00±2.35)(75.00±2.32)(100.00±3.89) μmol/(m2·s)〕对水稻成熟衰老期叶际及根际NOGs排放的影响. 结果表明:在相同氮源〔NH₄NO₃-N,ρ(N)为90 mg/L〕下,日间光强为(75.00±2.32) μmol/(m2·s)时,水稻成熟衰老期叶际N₂O和NO的平均排放速率分别为18.09、0.39 μg/(pot·h),二者排放量分别占各自总排放量的28.88%、30.78%;在(100.00±3.89)μmol/(m2·s)光强条件下,叶际N₂O和NO的平均排放速率则分别为23.27、0.50 μg/(pot·h),二者排放量分别占各自总排放量的36.74%、27.92%. 在0.00～(100.00±3.89)μmol/(m2·s)日间光强下,水稻叶际及根际N₂O和NO排放随随光强增加而增强,但不同光照条件下水稻叶际及根际均无明显的NO₂净排放作用. 在光强一致〔(20.00±0.48)μmol/(m2·s)〕条件下,同期黄、绿、白、红、蓝光处理的水稻叶际N₂O平均排放速率分别为24.90、15.46、13.85、16.40和19.77 μg/(pot·h),红、蓝光在抑制水稻叶际N₂O及根际NO排放的同时,也促进了水稻根际N₂O的排放. 研究显示,水稻成熟衰老期叶际及根际NOGs排放均以N₂O为主,叶际N₂O的排放可以反映根际N₂O的排放情况. 光照越强,NOGs排放就越明显. 适度控制日间光强并增加红、蓝光比例,可抑制N₂O和NO排放.      

农垦与放牧对内蒙古草原N2O、CO2排放和CH4吸收的影响

利用优选静态箱/气相色谱法(GC),首次对我国内蒙古草原典型地区进行了人类活动对N₂O、CO₂和CH₄交换通量影响的实验观测结果表明,农垦麦田N₂O平均排放通量比原始草原高出3倍,并改变了草甸草原为CO₂汇的性质,使其季节排放净通量以C计增加14.3 mg·(m²·h).随放牧强度的增加CO₂排放通量呈线性增长,轻牧会引起草原对CH₄吸收的大幅增加,而随着放牧压力的增大,增加值迅速回落.农垦麦田与草甸草原相比地-气间CH₄交换无显著变化,放牧强度对N₂O排放影响无显著规律.土壤湿度和温度是影响草原排放N₂O和CO₂、吸收CH4季节变化形式的关键因子,而人类活动仅影响排放强度.排放和吸收量年际间差异很大,但主要受降水的影响.N₂O和CO₂排放与CH₄吸收峰值相反现象普遍存在.     

三岔河梯级水库浮游植物光合作用效率的时空变化

浮游植物最大光合作用效率(F_v/F_m)可以判断水生生态环境状况,是探究梯级筑坝对河流生态环境影响的重要参数。本研究对三岔河梯级水库的浮游植物F_v/F_m及相关的水化学参数进行了季节性调查,探讨F_v/F_m的时空变化及其环境影响因素。结果表明,F_v/F_m具有明显的时空差异性,在空间分布上为库区下泄水河流;F_v/F_m和浮游植物总细胞丰度呈现显著正相关,库区总细胞丰度大,F_v/F_m比其它区域高。在时间分布上为冬季夏季≈秋季春季,表明浮游植物在水温较低时,会提高光合作用效率,F_v/F_m增高。     

钒和钨负载量对V2O5-WO3/TiO2表面形态及催化性能的影响

采用浸渍法制备了一系列不同钒和钨负载量的V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂样品,对样品NH₃选择性催化还原NO性能进行了评价,并用BET、XRD、XPS等手段对催化剂样品的表面形态进行了表征.研究发现,钒的负载量对催化剂的比表面积和催化活性有显著影响,当钒负载量从1％升高到8％时,催化剂比表面积下降了16 m²/g,最高活性温度降低了约100℃.钨起到稳定剂和助剂的双重作用,当钒负载量为1％时,钨负载量从0升高到6％,催化剂比表面积仅下降了3 m²/g,而活性温度窗口向高温和低温各拓宽了约50℃.研究表明钒和钨负载量都能影响催化剂表面的VO_x物种,但对催化剂的表面晶型没有明显影响.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O₂^-是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.     

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

河北张家口市大气污染观测研究

冀北重镇张家口,全年干旱少雨风沙大,自然生态环境极其脆弱,但近年来工业发展极为迅速.为了解张家口市大气污染物浓度水平及季节变化,2009年12月1日～2010年11月30日,利用自动在线仪器对张家口市区大气典型污染物NOx、SO2、O3和PM10进行了连续观测研究.结果表明,张家口市首要污染物为可吸入颗粒物(PM10),年均质量浓度达(137±105)μg.m-3.NO、NO2、SO2和O3年均质量浓度分别为:(8±13)、(30±15)、(19±26)和(54±35)μg.m-3.NOx和SO2质量浓度冬季最高,分别达(51±35)μg.m-3和(42±29)μg.m-3;夏季最低,分别为(28±8)μg.m-3和(4±3)μg.m-3.O3质量浓度夏季最高,达(92±40)μg.m-3,最高小时均值可达271μg.m-3;冬季最低,为(34±20)μg.m-3.PM10质量浓度春季最高,达(144±131)μg.m-3;冬季最低,为(130±129)μg.m-3,但季节变化不明显.依照国家二级标准PM10日均值超标率为28%.季节统计日变化显示NOx和PM10为早晚双峰型,SO2为午间单峰型,O3为午后单峰型.张家口市区大气污染日变化受到交通源显著影响,气态污染物冬季受取暖燃煤显著影响.夏季东南气流对张家口O3有输送作用,自西北的沙尘及局地扬尘(浮尘)对张家口PM10影响显著,并对华北平原区域造成一定影响.     

纳米结构Fe3O4/Y2O3磁性颗粒的制备、表征及磷吸附行为研究

采用共沉淀法制备了一种新型铁钇氧化物(Fe3O4/Y2O3)磁性吸附剂,并对其表面特性及磷吸附行为进行了初步研究.扫描电镜(SEM)与X-射线衍射仪(XRD)表征结果表明,此吸附剂具有纳米结构,初级粒子平均粒径为15.2nm.振动样品磁强计(VSM)测得比饱和磁化强度为38.7emu·g-1,磁性较强,可方便地实现固液分离.吸附剂的等电点为6.8.磷吸附实验表明,25℃时,Langmuir吸附等温线可较好地拟合Fe3O4/Y2O3对溶液中磷的吸附(R2=0.989),最大吸附量(pH=5.0)为60.6mg·g-1(以P计);吸附速率较快,在120min内可完成吸附容量的80%以上,符合准二级动力学模型(R2=0.997);溶液pH对Fe3O4/Y2O3吸附磷的影响较为明显,离子强度则影响不大;共存阴离子对吸附影响的大小顺序为Cl-相似文献   

云水和云下冲刷颗粒物与气态污染物对降水中硫酸盐和硝酸盐的贡献

为定量云水和云下冲刷分别对降水中SO₄2-、NO₃-的贡献,并进一步解析云下冲刷颗粒相和气相物质分别对降水样品中SO₄2-、NO₃-的贡献,于2016年4月-2017年2月采用APS-3A型降水自动采样仪对降水进行分段采集.采用离子色谱检测分段降水样品的ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）,分析其变化规律;在降水前、降水中及降水后同步采集并检测大气颗粒相ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和气相ρ（SO₂）、ρ（NO₂）,分析颗粒相中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和气相中ρ（SO₂）、ρ（NO₂）的变化与分布.结果表明:①ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）在同一场降水的分段样品中呈逐渐降低至后期趋于平稳的趋势,说明降水对空气中污染物的冲刷使空气逐渐清洁,后期冲刷作用有限使得降水中离子质量浓度趋稳.②颗粒相中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）与气相中ρ（SO₂）、ρ（NO₂）在降水前较高,在降水中减小,并在降水后回升,说明降水对颗粒相SO₄2-、NO₃-和气相SO₂、NO₂均有清除作用,降水结束后无云下冲刷作用,污染物质量浓度逐步回升.③云水对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为22%~56%（平均值为35%）、9%~49%（平均值为29%）,云下冲刷颗粒相SO₄2-、NO₃-对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为39%~69%（平均值为55%）、43%~73%（平均值为56%）,云下冲刷气相SO₂、NO₂对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为5%~17%（平均值为10%）、5%~19%（平均值为15%）.研究显示,降水中SO₄2-、NO₃-主要来源于云水和云下冲刷颗粒相SO₄2-、NO₃-,而来源于云下冲刷气相SO₂、NO₂较少.