PM_(2.5)中多环芳烃的污染特征及源解析:以河南省焦作市为例

河南省焦作市作为典型的以煤炭为主要能源的中级工业化城市,研究其城市转型过程中大气环境污染现状及污染物来源具有一定的指示意义。通过采集2013-2014年焦作市4个季度82个PM_(2.5)样品,对其中的16种优控的多环芳烃(PAHs)的含量与组成进行了测定与分析,并对多环芳烃进行了源解析。研究结果表明,焦作市大气中PM_(2.5)的浓度范围为51.32~270.12μg/m~3,平均为152.16μg/m~3;PM_(2.5)中总多环芳烃(TPAHs)的浓度范围是7.6~672.5 ng/m~3,平均为119.22 ng/m~3,其浓度随季节变化明显,冬季秋季春季夏季;PAHs中Ba P的平均浓度为11.93 ng/m~3,BaP当量浓度为30.43 ng/m~3,过量致癌风险值(ICR)达到264.74×10~(-5);多环芳烃组成以4~6环PAHs为主,占TPAHs总量的90%以上,浓度最高的是BghiP、BbF和IcdP。应用特征比值法和主成分分析法对PAHs进行了源解析,显示燃煤和机动车排放是2个最主要的排放源。     

南京市区郊区大气PM_(10)、PM_(2.1)中PAHs的分布特征及影响因素

2009年11月~2010年7月,同步采集了南京市区郊区大气PM_(10)、PM_(2.1)样品,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对其中16种PAHs进行定量分析.结果表明,南京市区、郊区大气PM_(10)中ΣPAHs浓度范围分别为32.84~245.35ng/m~3、21.43~225.72ng/m~3.PM_(2.1)中分别为19.11~111.57ng/m~3、19.69~125.21ng/m~3,市区和郊区PAHs分布差异不大,均呈现冬季夏季的季节特征.PM_(10)、PM_(2.1)中PAHs均以4、5、6环为主,占总质量浓度的78.7%~83.1%(PM_(10))、80.5%~87.1%(PM_(2.1)),冬季4环PAHs的比例明显增加.市区和郊区PAHs浓度昼夜变化趋势不同,即市区白天大于夜间,而郊区夜间大于白天.在所测定的气象条件中,温度、相对湿度和PM_(10)浓度对PAHs影响显著,温度、相对湿度对PAHs的贡献为负,而PM_(10)对PAHs贡献为正,暖季(夏秋)PAHs受到气象条件的影响大于冷季(冬春),O_3对5、6环PAHs表现出显著的负贡献.利用后向轨迹分析发现南京受到本地排放和周边地区污染源的影响,来自南京东南和西南方向的短距离输送气团对PAHs浓度上升影响较大.     

台州市大气PM_(2.5)中PAHs的污染特征与毒性评价

使用中流量颗粒物采样器采集台州市2015—2016年大气PM_(2.5)样品,利用气相色谱-质谱仪对样品中16种多环芳烃(PAHs)进行分析,研究PAHs的污染特征及可能来源。结果显示:PAHs总浓度为(20.69±4.84)ng/m3,浓度季节变化大小顺序依次为冬季>春季>秋季>夏季,空间变化为商住区>工业区>背景点。PM_(2.5)中PAHs以高环为主(≥4环),占86%。不同季节商住区和工业区PAHs(4环)含量均略高于背景点,PAHs(5~6环)的含量商住区略高于工业区和背景点。PAHs环数分布和比值法结果表明台州市大气PM_(2.5)中PAHs的主要来源是机动车尾气和燃煤。成年人和儿童的终生超额致癌风险(ILCR)分别为8.02×10-7和5.61×10-7,表明台州市PM_(2.5)中PAHs对人体健康影响在可接受范围内。     

兰州大气细颗粒物中多环芳烃污染特征及来源分析

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是环境空气中一类重要的有毒化合物,为探究兰州市大气细颗粒物(fine particulate matter,PM_(2.5))中PAHs的污染特征,于2012年冬季和2013年夏季采集兰州市PM_(2.5)样品共60个,并进行了GC/MS分析.结果表明,16种PAHs的冬、夏季平均总质量浓度分别为(191.79±88.29)ng·m~(-3)和(8.94±4.34)ng·m~(-3),冬季污染程度明显严重;降雪是导致兰州冬季大气PM_(2.5)中PAHs质量浓度降低最主要的气象因素;冬、夏季PAHs的环数分布均以4环比例最大,分别为51.40%和49.94%,5~6环比例夏季41.04%,高于冬季24.94%,2~3环比例冬季23.67%,高于夏季9.03%;通过PAHs的特征比值分析,兰州大气PM_(2.5)中PAHs的来源冬季以燃煤源和机动车尾气为主,其中柴油车比例较大;夏季汽油车对PAHs的相对贡献较大.     

聊城市冬季PM2.5中多环芳烃来源解析及健康风险评估

为研究聊城市冬季PM_(2. 5)中多环芳烃(PAHs)的浓度水平、来源及健康效应,于2017年1～2月对聊城市PM_(2. 5)中的14种PAHs进行分析,利用特征比值法和PCA-MLR模型对其来源及贡献率进行解析,并利用Ba P当量浓度(Ba Peq)和呼吸途径暴露PAHs引发癌症的风险(ILCR)模型进行健康风险评估.结果表明,聊城市冬季PM_(2. 5)中PAHs的平均质量浓度为(64. 89±48. 23) ng·m~(-3),其中Fla、Pyr和Chry的浓度最高,占比分别为15. 5%、12. 8%和12. 7%,且4环PAHs总质量浓度占比最高,春节前与烟火Ⅱ期比其他时期污染较重. PCA-MLR模型分析结果表明,聊城市冬季PM_(2. 5)中PAHs来源主要包括煤炭燃烧、生物质燃烧和机动车尾气.聊城市冬季TEQ平均值为(6. 37±4. 92) ng·m~(-3),ILCR模型评估结果表明,成人的ILCR值高于儿童,二者的ILCR值均处于风险阈值内(10-6～10-4),表明聊城市冬季PM_(2. 5)具有潜在致癌风险.     

泉州市大气PM2.5中PAHs的污染特征、来源及其健康风险评价

为了解泉州市大气PM_(2.5)中PAHs的污染特征,明确关键污染源,于2016年2月～10月采集了清源山、涂山街、万安和东海四个站点的PM_(2.5)样品,采用前进样口直接热解析气相色谱-质谱联用仪(TD-GC/MS)定量分析了19种多环芳烃(PAHs)的浓度水平,并对其健康风险进行评价。结果表明,采样期间泉州市大气PM_(2.5)中∑PAHs质量浓度为1. 98±0. 75 ng/m~3,显著低于国内大多数城市;呈现冬季春季夏季秋季的季节变化特点,以及涂山街万安东海清源山的空间分布特征。其中,5环PAHs占比最大,为30%～38%,其次为3环,4环和6环,占比分别为18%～27%、22%～25%、和13%～19%。特征比值法分析发现,夏、秋季PAHs受生物质燃烧或煤燃烧的影响大于冬、春季;冬、春季化石燃料燃烧(如机动车排放)的影响较大。大气PM_(2.5)中PAHs对儿童和成人的超额终生致癌风险分别为0. 7×10~(-7)和1. 4×10~(-7),不具有致癌风险。     

和田市城区PM_(2.5)中PAHs的浓度、来源及致癌风险

2014年在新疆和田市城区分冬、春、夏、秋4个季节采集大气PM2.5样品,分析了其中16种多环芳烃(PAHs)的含量、组成和来源,并评估了其致癌风险。结果表明:PAHs浓度年均值为99.02 ng/m~3,且具有明显的季节性分布,即冬季(241.52 ng/m~3)秋季(87.50ng/m~3)春季(30.81 ng/m~3)夏季(10.39 ng/m~3),冬季苯并[a]芘(Ba P)的浓度高达16.57 ng/m~3;全年PAHs以4~6环为主,冬季4环PAHs比例(46.03%)明显高于夏季的比例(15.97%),表明气粒两相分配对PAHs分布有显著影响。PAHs浓度与气温和风速显著负相关,与相对湿度显著正相关,表明相对低的气温和风速、相对高的湿度是冬季PAHs污染较高的重要原因。特征比值法源解析结果显示,PAHs主要来源于燃烧源,其中冬季PAHs来源以燃煤及薪柴燃烧为主,春、秋季以燃煤源和交通源的混合污染来源为主,夏季以交通源为主。后向轨迹分析表明,除和田市东北部的局地输送外,来自中亚、西亚其他国家外部输入的气团也对和田市城区PAHs有重要影响。苯并[a]芘毒性当量浓度(Ba P_(eq))年均值为10.51 ng/m~3,终身呼吸性肺癌风险(CR)为9.14×10~(-4),是美国环保署(USEPA)可接受致癌风险指数的9.14倍,表明和田市城区居民具有一定的潜在健康风险。     

燃煤电厂湿法脱硫对PM2.5和多环芳烃排放的影响

采集了2个超低排放燃煤电厂湿法脱硫入口和出口的PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)、水溶性离子和多环芳烃(PAHs)的排放规律。结果显示:电厂A和B脱硫出口的PM_(2.5)浓度分别为(2. 9±1. 2),(3. 4±2. 0) mg/m~3,脱硫系统对PM_(2.5)去除率分别为32. 6%和34. 6%;但PM_(2.5)中水溶性离子浓度明显增加,主要离子组分为SO_4~(2-)、Cl~-和NH_4~+。厂区内大气环境的PM_(2.5)浓度相比市区偏高34. 8%,建议对厂区内无组织源加强管理。脱硫出口的PAHs质量浓度分别为(494. 5±243. 9),(563. 2±310. 3) ng/m~3,脱硫系统对PAHs的去除率分别为52. 7%和60. 4%,且对中高环(5～6环)的PAHs去除效果要明显优于低环(2～3环)。WFGD系统前后烟气中的PAHs主要以中低环(2～4环)的组分为主,高环物种含量较少。     

海口湾水体中多环芳烃(PAHs)浓度及来源研究

多环芳烃(PAHs)在环境中的污染越来越受到重视。文章采集海口湾7个代表性点位表层水样,分析其中16种多环芳烃(PAHs)的含量,探讨其可能的来源。结果表明:海口湾表层水体中总PAHs平均值为33.6 ng/L,变化范围为12.3~108 ng/L,PAHs的组成以2～4环为主。分析荧蒽/芘的比值表明,海口湾水体中的多环芳烃主要来源于石油污染。     

海口市秋冬季节PM_(2.5)中多环芳烃含量特征

在海口市布设2个采样点,于2014年秋冬季节采集大气PM_(2.5)样品,采用超声萃取和GC/MS分析了PM_(2.5)中优先控制的16种PAHs,探讨了其含量分布特征,对PAHs健康风险进行了评价,并运用比值法定性解析其可能来源。研究结果表明:2个采样点秋冬季节PAHs平均质量浓度为4.825、6.771 ng/m3,其中以Pyr浓度最高;PM_(2.5)中以分子量大的化合物为主,其中4环PAHs所占比率最高,达到38.9%以上;秋季和冬季BEQ日均值分别为0.577、0.691 ng/m~3,均低于国内外BaP限值标准;比值法分析PM_(2.5)中PAHs来源,最主要的贡献源为机动排放车,同时兼有木材燃烧源的特征。     

室内空气PM10中PAHs对老年人的致癌风险评价 ——以天津市某社区为例

选取天津市37户家庭,分别在2009年(8、9月)非采暖期和2009年(11、12月)采暖期采集室内PM10并对PM10载带的18种多环芳烃(PAHs)的含量进行测定,分析其浓度特征.结果表明,采暖季的总PAHs的浓度高于非采暖季总PAHs的浓度,采暖季和非采暖季室内PM10载带的多环芳烃以4环和5环为主,占PAHs总含量的60%以上,18种多环芳烃的平均浓度为190ng/m3,其中BaP的浓度为12ng/m3,超过了国家标准(1ng/m3),根据特征比值法初步判断室内PAHs的来源为烹调,吸烟,燃煤,交通,PAHs的毒性等效因子浓度(c-BaPeq)为22.65ng/m3,根据多环芳烃增量终身致癌风险估算,预计天津市老年人潜在致癌风险为5×10-6,超过了可接受水平.     

广州市大气可吸入颗粒物(PM10)中多环芳烃的季节变化

采集广州五山、荔湾(2002-06-12～2003-06-31)2个采样点共112个PM10样品进行了GC/MS分析,结果表明2采样点全年多环芳烃浓度范围为8.11～106.26 ng·m-3,呈现出夏季低冬季高的特征.PAHs化合物的相对分布也呈明显的季节变化,5～6环PAHs的比重夏季比冬季高,而3～4环PAHs的比重冬季比夏季高.冬季PAHs可分为2种模式,不同模式之间PAHs的浓度和分布特征有明显的差异.统计结果表明,广州市多环芳烃浓度变化主要受气象条件的影响,风速(当温度＜20℃时)和温度(当温度＞20℃时)是影响多环芳烃浓度最主要的因素.此外,本研究还表明,汽车尾气排放是广州市大气颗粒物多环芳烃污染最主要的污染来源.     

福州市大气PM_(10)中多环芳烃污染特征及其源解析

对福州市4个不同功能区秋季、冬季和春季大气中PM10的浓度以及PM10中多环芳烃(PAHs)的含量进行了分析,结果表明,不同季节大气中PM10及PM10中PAHs的平均含量均为工业区>交通干道>住宅区>公园,且不同功能区均为冬季>春季>秋季。3个季节中,整个福州市PM10质量浓度在0.02~0.26 mg/m3之间,平均值为0.1 mg/m3,处于空气环境质量标准的二级标准内。PM10中∑PAHs质量浓度范围为未检出~33.1 ng/m3之间,平均值为10.4 ng/m3。PAHs组成中以高环为主,低环含量较低或低于检测限。PAHs主要来源于汽油的燃烧。     

陕南农村冬季PM_(2.5)主要化学组分特征

通过对陕南农村冬季PM_(2.5)采样分析,获得PM_(2.5)质量浓度及主要化学组分特征。PM_(2.5)平均质量浓度为89.5±42.0μg·m~(-3),超过国家二级标准。观测期间PM_(2.5)中OC、EC浓度平均值分别为16.0±6.9μg·m~(-3)和5.7±3.2μg·m~(-3),OC/EC平均比值为3.0±0.4。主要水溶性离子组分为NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+。粒子数浓度与表面积浓度峰值主要集中在0.5μm以下粒径段。PAHs、BeP和BaP平均质量浓度分别为48.9±10.9 ng·m~(-3)、3.0±0.9 ng·m~(-3)和1.2±0.7 ng·m~(-3),PAHs污染较严重,强致癌物BaP浓度超过国家环境空气质量标准年平均浓度限值。当地农村以石煤为主的能源结构及采用的燃烧方式是导致污染的重要因素。     

成都市PM10中多环芳烃来源识别及毒性评估

对成都市2009年冬夏两季可吸入颗粒物(PM10)中16种多环芳烃(PAHs)含量进行了研究,并进一步分析其空间分布、组成特征及来源.结果表明,16种PAHs中15种被普遍检出(Nap未检出),冬季和夏季的ΣPAHs浓度范围分别为40.25~150.68ng/m3和44.51~71.16ng/m3,平均浓度分别为88.36ng/m3和64.21ng/m3.空间分析表明,PAHs浓度在工业区较高,背景点较低.从PAHs组分分析结果显示,低环含量较低,4~6环所占比例较大,其比例范围为86.7%~96.1%.各组分含量季节差异不明显.利用特征化合物比值法、等级聚类法、PCA解析法分析了污染源类型,结果表明成都市PM10中PAHs的主要来源是机动车尾气排放源,以及煤与木材燃烧源.通过BaP当量(BaPE)进行了毒性评估,结果显示成都市冬夏两季的BaPE均值分别为13.41ng/m3和9.54ng/m3.     

黄石市夏季大气颗粒物中多环芳烃污染特征解析

通过采集典型矿区城市——黄石市新老城区大气颗粒物PM10和PM2.5的样品,并采用热解吸-气质联用法对黄石市夏季大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的污染特征和来源进行了研究。结果表明:黄石市老城区大气颗粒物中PAHs的浓度均明显高于新城区;在新、老城区大气PM10和PM2.5中PAHs的浓度变化范围分别为6.037~10.691ng/m3、12.132~18.440ng/m3和5.685~10.145ng/m3、9.314~15.998ng/m3;新、老城区大气颗粒物中低分子量PAHs含量较低,3环化合物呈相对优势分布,表明以石油源输入为主的来源特征,对比4环及其以上高分子量PAHs含量发现,老城区有明显的化石燃料不完全燃烧来源特征。     

武汉市洪山区春季PM2.5浓度及多环芳烃组成特征

分析了武汉市洪山区2014年春季PM2.5的浓度,并利用气相色谱/质谱(GC/MS)测定了多环芳烃(PAHs)的组成.结果表明,PM2.5的质量浓度为47.99～195.87μg/m3,平均质量浓度为(101.34±32.49)μg/m3,超标天数占总监测天数的81.82%;PM2.5质量浓度与各气象要素间的相关性不显著.PM2.5中PAHs日均浓度变化范围为8.44~34.45ng/m3,平均浓度为21.48±7.03ng/m3,其中4环PAHs的含量最高,达到11.72ng/m3,占总PAHs浓度的54.56%,结合典型污染来源中PAHs的特征比值和数学统计中主成分分析法,判断出其主要污染来源为车辆排放、燃烧源和燃煤源;PAHs日均总毒性当量(∑BaPeq)浓度范围为1.10~5.46ng/m3,平均值为2.99ng/m3,日均超标率达到60.61%.     

太原市采暖期大气PM_(2.5)中多环芳烃的污染特征

本研究对太原市采暖期PM2.5中多环芳烃(PAHs)的污染水平、组成特征、健康风险以及来源进行了分析。结果表明,太原市采暖期PM2.5的日均浓度水平为70.7~274.2μg/m3,90%的样品超过了我国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中PM2.5的二级标准限值(75μg/m3)。PM2.5中16种PAHs的浓度水平为282.7~1 398.6ng/m3,平均值为915.7ng/m3。荧蒽(Fla)是浓度最高的单体,占PAHs总浓度的20.4%,其次是芘(Pry)和菲(Phe),分别占14.5%和13.2%。不同环数的PAHs质量浓度为4环5~6环2~3环。以苯并(a)芘(Bap)为参照对象的昼夜毒性当量浓度Bapeq分别为75.5和100.0ng/m3,高于我国和WHO对Bap的规定值(分别为2.5和1ng/m3),对人体健康存在潜在危害。根据PAHs环数分布及特征比值法判断PAHs的主要来源是煤燃烧,同时也存在一定的生物质燃烧和少部分石油燃烧。     

南宁市清水泉地下河水中多环芳烃分布特征

为了确定南宁市清水泉地下河水中多环芳烃的分布特征,2014年12月沿途采集了13个地下河水样品,利用液液萃取和气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定南宁清水泉地下河水样品的多环芳烃(PAHs)。结果显示,清水泉地下河水中共检出15种单体;地下河水中∑PAHs浓度范围为162.13~224.99 ng/L,平均值为191.71 ng/L,PAHs以2～3环为主,占PAHs总量的49.36%;地下河水中PAHs的含量自上游至下游逐渐增大,是因为污染源不断汇入及地下管道的特殊环境造成的;2～3环PAHs的百分比先升高后减降低,这可能与地下河对4～6环PAHs的吸附作用及沿途排污有关。     

淮南市非采暖期可吸入颗粒物（PM10）中多环芳烃污染特征研究

于2008年5月～10月在淮南市采集PM10样品进行GC-MS分析,并探讨了研究区内PM10中16种优控多环芳烃的浓度特征和来源.结果表明:16种多环芳烃总量在36.98～452.49 ng.m-3,BaP浓度在1.46～39.90 ng.m-3.PAHs浓度变化关系为:淮化>谢家集>田十五小>安理大>大通三小.BaP与PAHs浓度呈正相关(R2=0.792).不同环数多环芳烃的质量浓度为:5环>4环>3环>6环>2环.采用比值法判定淮南非采暖期大气中PAHs主要来源于燃煤和机动车尾气,煤尘、扬尘和石油源也有一定贡献.