我国东部地区硫沉降模拟研究──模式应用

利用作者研究的统计箱模式,模拟分析了1990年的硫沉降及其来源。结果表明,SO₂浓度分布与排放源有着密切的关系,而SO^2－₄浓度分布受气象场的影响较明显;干沉降作用对大气中的SO₂是一个重要的清除过程,SO^2－₄在大气中的清除主要通过湿沉降过程实现;硫沉降污染主要集中在华北大部,长江中下游的江浙地区、川贵部分地区和华中地区的武汉、长沙等地附近;直辖市的排硫大部分传输沉降到相邻的省份,其它省份的排硫一半左右沉降在本省,大约三分之一的排硫输送到相邻的省份。     

大气沉降向林地(小叶栎)输入硫素通量的观测

利用中国科学院红壤生态试验站森林小气候观测站(江西鹰潭)逐时气象梯度参数连续自动观测数据,采用阻力模式计算SO₂、硫酸盐(SO₄^2-)粒子的干沉降速率(Vd),结合大气SO₂、SO₄^2-粒子浓度现场测定,研究了该地2年大气硫沉降量.结果表明,2000年大气SO₂和SO₄^2-粒子时年Vd值分别为0.748cm/s、0.665cm/s;2002年分别为0.180cm/s、0.221cm/s.2000和2002年大气干沉降硫(SO₂+SO₄^2-粒子)通量分别为104.6kgS/(hm2a)和140.6kgS/(hm2a),SO2干沉降是大气干沉降主要贡献者,占98.38%和97.2%;大气沉降硫总量分别为150kgS/(hm2a)和185kgS/(hm2a);可见大气干沉降是大气硫沉降主要贡献者,分别占70%和76.2%.     

南方典型地区油-稻轮作下大气硫沉降动态

1998年11月～1999年10月间,利用中国科学院红壤站(江西鹰潭)农田小气候分站进行了全年逐时气象资料收集,通过阻力模式求算SO₂和SO₄^2-的干沉降速度,结合大气中SO₂、硫酸盐(SO₄^2-)粒子和雨水的收集和测定,定量研究了大气沉降向农田生态系统的硫输入.结果表明,12个月大气硫沉降总量为94.9 kg S/hm2,其中大气中硫干沉降量(SO₂+SO₄^2-粒子干沉降)占81.9%.大气中SO₂干沉降是大气干沉降的主要贡献者,占大气硫干沉降总量93%.并对不同季节及不同的作物生长期间硫的沉降动态进行了分析、比较.     

济南城区空气污染对呼吸道疾病门诊量的影响

为探讨空气污染对人群呼吸道健康的影响,调查了2002~2005 年济南市历城区空气质量状况及医院每日呼吸道疾病门诊量,采用时间序列方法的非参数广义相加模型(GAM),在控制门诊量变化的长期趋势、“星期几效应”、气象因素等混杂因素的基础上,分析了空气污染对呼吸道疾病日门诊量影响的最佳滞后时间及暴露-反应关系.结果表明,空气污染对呼吸道疾病日门诊量有影响.单污染物模型中,PM₁₀ 和NO₂ 分别滞后0d 和3d 及SO₂ 滞后0~3d 的移动平均值对人群呼吸道健康的影响具有统计学意义.PM₁₀、SO₂ 和NO₂ 日均浓度增加10µg/m³,呼吸道疾病日门诊相对危险度分别为1.004, 1.015,1.008.女性比男性对空气污染更为敏感.     

内蒙古锡林河流域土壤呼吸的温度敏感性

2004年9月～2005年9月对内蒙古锡林河流域4种草地类型的土壤呼吸速率及相关水热因子进行了野外测定,应用2种数学模型和不同温度指标对草地土壤呼吸的温度敏感性问题进行了探讨.结果表明,Van′tHoff模型对温度变化较为敏感,显示出冬季的Q₁₀值明显大于夏季的特征,应用Arrhenius模型求算的不同季节的Q₁₀值变化不大.在>5℃时,Q₁₀值的变动范围,Van′tHoff模型为1.60～2.03,Arrhenius模型为1.48～1.67,略高于全球平均值;2种模型均对水分的变化比较敏感,表现为Q₁₀值随土壤水分的降低而升高的趋势.     

MM5/WRF气象场模拟差异对CMAQ空气质量预报效果的影响

评估了为公共多尺度空气质量模式(CMAQ)提供气象输入场的第五代NCAR/Penn State中尺度 (MM5) 模式与天气研究和预报(WRF)模式模拟的多种气象要素的准确性;比较了2个模式提供的气象场对华北地区SO₂和NO₂源同化反演效果及其质量浓度预报的差异;分析了相对湿度和边界层高的变化对ρ(SO₂),ρ(NO₂)预报的影响及其物理机制.结果表明:WRF模式模拟的各气象要素准确性优于MM5模式,其中MM5模式对相对湿度和边界层高度的模拟值与实测值的偏差较明显,而WRF模式的模拟值与实测值较接近;相对湿度和边界层高度参数是影响CMAQ空气质量预报的关键气象要素,这2个参数的变化对ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的预报有显著影响,因此,对2个参数的改进可显著减小预报误差;ρ(SO₂)模拟误差减小的主要原因是垂直输送和质量调整过程对ρ(SO₂)的贡献减小;而ρ(NO₂)模拟误差减小的主要原因是化学反应过程对ρ(NO₂)的贡献明显减小.      

湿沉降离子平衡参数取值范围的计算

为保证湿沉降监测数据的可靠性及国际间数据的可比性,对不同类型湿沉降监测的离子平衡参数(R₁)的参考值X_R1的范围进行了计算和分析.结果表明,X_R1的取值主要受降水中离子组成、离子浓度以及监测准确性的影响.不同类型降水的X_R1的取值范围有所差别,同一类型降水的X_R1也会因降水中总离子浓度的差别而不同.降水中总离子浓度(C+A)>100μeq/L时,海陆相间型降水的X_R1的取值范围为5%～7%;内陆型降水的X_R1的取值范围为5%～9%;海洋型降水X_R1的取值范围为5%～11%.当(C+A)<50μeq/L时,总离子浓度越小,实验的精密度越差,离子浓度的精密度(ai)值越大.当ai取100%时,X_R1的取值范围为33%~71%.国际间同类降水监测规范比较,(C+A)≥50μeq/L时,_R1的取值基本在X_R1的计算范围内;而(C+A)<50μeq/L时,各个标准之间的差别较大.     

烟气中水、氧含量对羟基资源化脱硫效率的影响

采用强电场电离放电方法,将烟气中H₂O、O₂通过电离、分解和超激发,形成羟基和水合电子等自由基.在无吸收剂、催化剂条件下,自由基直接氧化SO₂生成H₂SO₄微滴,再用电收雾器加以回收.结果表明,烟气中H₂O含量对硫脱除率的影响率比O₂的影响率高出1倍,H₂O、O₂含量对SO₂脱除率影响比值与理论计算值的偏离度为4.3%.烟气中H₂O、O₂的含量可满足强电离放电羟基自由基脱硫过程的需要.     

大气颗粒物污染与心血管疾病死亡的病例交叉研究

为评价大气颗粒物污染对人群心血管疾病死亡的急性效应,应用时间分层的病例交叉设计,分析了杭州市2002～2004年间大气可吸入颗粒物(PM₁₀)日平均浓度短期增加与人群每日心血管疾病死亡的关系,同时分析了其他气态污染物(NO₂和SO₂)的急性健康效应.结果表明,调整气象因素后单污染物模型显示,滞后期为2d,PM₁₀、SO₂、NO₂日平均浓度每增加10μg/m₃与人群心血管疾病死亡的比值比(OR)分别为1.006[95%可信区间(CI):1.003～1.009],1.017(95%CI:1.007～1.028)和1.0₂0(95%CI:1.009～1.032).多污染物模型中,PM₁₀受到SO₂影响,效应估计值略有下降,OR值为1.004(95%CI:1.000～1.009).其他污染物效应则无统计学意义.     

中国东北区域本底大气中酸性气体的研究

龙凤山是我国区域本底站之一,NO_X和SO₂浓度远低于我国空气质量Ⅰ级标准。从1994年8月15日到1995年7月31日首次在龙凤山（127°36′E,44°44′N,330.5m）测得空气中NO_X和SO₂。观测到很强的季节变化,其夏季值最低,冬季值最高。NO_S和SO₂浓度和气象要素密切相关,例如风速、温度和相对湿度。基于排放源以及风频的不均一,不同扇区来的空气质量能有很大变化。在SSE－SW扇区出现高浓度SO₂、较高浓度NO_X和高〔SO₂〕/〔NO_X〕,表明该扇区有城市污染物的输送。SW－NNE扇区有高NO_X、低SO₂及低的〔SO₂/〔NO_X〕,表明该方向城市烟羽难以直接影响测点,在这个扇区高NOX来源于当地农民做饭、取暖时秸杆焚烧。低NO_X、SO₂观测在NNE－SSE扇区,这意味着这是最清洁扇区。     

外源铅化合物在土壤中的转化

通过培养试验,研究外源铅化合物在黑土、棕壤和草甸土中的转化.结果表明,Pb(NO₃)₂、PbO、Pb₃(CO₃)₂(OH)₂和PbSO₄处理的土壤溶解态Pb含量在试验开始时较高,随后迅速降低,逐渐达到平衡状态.PbS处理下,溶解性变化异常可能与PbS氧化有关.不同铅化合物在黑土、棕壤和草甸土中的溶解性大小一致,Pb(NO₃)₂PbO,Pb₃(CO₃)₂(OH)₂PbSO₄PbS,PbO和Pb₃(CO₃)₂(OH)2处理下土壤溶解态Pb含量没有显著性差异(P>0.01).与土壤混合90d后,大部分PbSO₄和PbS仍未溶解.pH值和PbS氧化是控制PbS溶解的主导因素.Pb(NO₃)₂、PbO和Pb₃(CO₃)₂(OH)₂溶解性表现为棕壤>黑土>草甸土(P<0.01).Pb(NO₃)₂处理下Pb²⁺所占比例显著高于其他Pb处理(P<0.01).与土壤混合90d后,Pb(NO₃)₂和PbO处理下Pb²⁺所占比例可高达75.23%,这可能与土壤溶液pH值和DOC含量降低有关.     

植被下垫面Z0的估算及其改进影响评估

利用卫星遥感反演数据和多种观测资料,基于形态学-遥感反演的方法,估算我国主要植被下垫面的空气动力学粗糙度长度(Z₀),将其应用于区域大气化学模式(WRF-Chem)中改进模式默认Z₀值,并结合全国气象和污染物观测数据进行改进效果评估,探究Z₀改进对模式气象场和化学场模拟结果的影响.结果表明:(1)Z₀高值主要位于森林类下垫面,可超过1m;农田、草地类下垫面Z₀值较小,低于0.5m,其余植被下垫面的Z₀值基本介于两者之间.(2)Z₀改进后,10m风速(WS10)和地表温度(TSK)的改进效果较好,而2m温度(T2)和相对湿度(RH)的改进效果不明显;从空间分布和不同下垫面结果来看,Z₀对TSK主要是增温作用,对WS10是减小作用;就改进比(各要素改进后的模拟值与改进前的模拟值之差比上改进前的模拟值,下同)而言,Z₀改进对WS10的影响大于TSK.从对污染物浓度效果评估看,Z₀对PM_2.5和PM₁₀模拟改进效果较好,对其它污染物(SO₂、NO₂、O₃)的改进效果不明显.(3)对比气象要素和污染物浓度效果评估可知,Z₀改进对气象要素的影响大于污染物浓度,其主要是通过影响气象场来间接影响污染物浓度.总的来看,Z₀改进影响最大的是气象场的10m风速,考虑其原因在于改进后的Z₀普遍高于改进前模式默认Z₀值,而Z₀是表征地表粗糙度的变量,由于地表粗糙度的增加,增强了对气流的阻碍作用,使得近地层风速减小.     

硫酸铁混凝剂处理焦化废水A/O 工艺出水的研究

利用Fe₂(SO₄)₃ 作为混凝剂,对焦化废水生化处理出水进行深度处理,考察pH 值和投加量对混凝过程的影响,从而分析不同条件下有机物的去除机理.结果表明,在pH3~9 的条件下,混凝对生化出水中的有机物均能取得较好去除效果.弱酸性条件有利于有机物的去除,在Fe₂(SO₄)₃投加量为400mg/L、pH5 的条件下,DOC 去除率达到40.1%,出水COD<150mg/L.络合沉降、络合吸附和吸附是混凝过程中有机物的主要去除机理,但在不同pH 值条件下,三者作用程度不同.混凝过程主要去除生化出水中的中等分子量、疏水性有机物,对亲水性有机物几乎没有作用.     

用铁酸盐型磁性吸附剂去除偶氮染料酸性红B

通过对几种磁性铁酸盐型吸附剂Mfe₂O₄(M=Fe,Mn,Cu)的表面特性及去除染料酸性红B(ARB)的吸附性能与催化氧化再生性能的研究,证明该类吸附剂能够有效地吸附去除水中的酸性红B,经磁分离,用H₂O₂/Fe²⁺体系可以同时氧化有机物与再生吸附剂,吸附剂可以循环使用.pH值对吸附能力有很大影响,对于MnFe₂O₄和Fe₃O₄,发生最大吸附的pH值范围在3.5～3.8,而对于CuFe₂O₄ pH值则在4.5～4.8时有最大吸附能力.CuFe₂O₄的吸附容量最大,MnFe₂O₄次之,FeO₄最小;3种吸附剂的吸附等温线均符合Langmuir吸附模型.在发生吸附的pH值范围内,吸附剂吸附染料后其Zeta电位比吸附前均有明显降低.再生实验表明,3种吸附剂再生后,其比表面积明显增大,表面元素组成发生很大变化,其吸附能力也明显提高.     

林地大气氮沉降的观测研究

2004年11月～2005年10月,以小叶栎林地为研究对象,研究了大气沉降氮通量及其3种物理形态(气态、颗粒态、雨水)4种氮化物(NH₃,NH₄⁺-N,NO₃^--N,NO₂)的相对贡献.结果表明,大气氮沉降总量为82.8kg/(hm²·a),其中干沉降占67%;NH3-N是氮沉降的主要贡献者,占干沉降的82%,占总氮沉降量的56%;还原态的氮化物(NH₃,NH₄⁺-N)占总氮沉降量65%.     

温度、氨对鲢、鳙、草、鲤鱼的影响

为制定热排放标准的需要,用动态实验和静态实验方法研究了热冲击与氨对鲢、鳙、草、鲤鱼的急性和亚急性效应。结果表明：选择温度与起始致死温度（TL₅₀）值随着驯化温度的升高而增大,鳙鱼对热冲击的反应较敏感。氨对鲢、鳙、鲤鱼的急性毒性（96h）LC₅₀值分别为0.38、0.30、0.66mgNH₃/L（非离解氨）。水温升高5℃,鲤鱼的（96h）LC₅₀。值从0.66mgNH₃/L下降到0.44mgNH₃/L,热冲击明显提高了氨对鲤鱼的毒性。氨对鲤鱼的亚急性毒性结果表明,鳃、肝组织出现了病理改变。以上室内实验结果可作为评价监测热污染水质的科学依据。     

酚类化合物好氧生物降解的QSBR研究

采用多种软件计算了酚类化合物的11种理化参数.应用SPSS统计软件,采用回归分析的方法,对3组生物降解数据-logKb、BOD、CO₂进行了结构-生物降解性(QSBR)的研究.结果发现,分子最低空轨道能(E_lumo)、偶极矩-μ-、分子摩尔质量(Mw)、分子表面积(TSA)、一阶分子连接性指数(¹X)、生成热(H_f)等能够较好地拟合酚类化合物的生物降解速率或程度.在此基础上,初步分析了酚类化合物的生物降解机理,认为电性参数与立体参数是决定酚类化合物生物降解的主要因素,化合物的生成热对生物降解最终产物的影响也不可忽视.     

WRF模式最优参数化方案在不同空气质量模式的应用

精准的气象场和适用的空气质量模式是优化大气污染模拟的重要途径.为提升四川盆地冬季大气污染模拟效果,利用WRF模式25组参数化方案组合,进行气象场模拟试验,基于最优方案数据,以四川盆地某大型钢铁厂为例,分别驱动AERMOD模式和CALPUFF模式,通过研究区域4个国控站数据对模拟结果进行对比验证.结果表明,WRF模式参数化方案选取对地面风场、高空风场和地面湿度场模拟效果影响较大,对地面温度场、高空温度场和高空湿度场模拟效果影响较小,SLAB陆面过程方案、 Dudhia短波辐射方案分别与YSU、 ACM2、 BouLac和MRF边界层方案的组合,均能较好地模拟四川盆地冬季地面风场、温度场和湿度场的变化趋势,结合高空风温湿统计参数综合分析可知,第1组方案适用于达州气象场模拟,第13组和第17组方案分别适用于成都白天和夜间时段气象场模拟.CALPUFF模拟结果与监测值的相关性整体优于AERMOD,从站点角度分析,CALPUFF在国控站3号的模拟效果相较AERMOD提升较大,在国控站2号的模拟效果提升较小,从大气污染物角度分析,4个国控站CALPUFF对NO_x和PM     

垃圾填埋场稳定化评价参数的中试实验研究

采用4 座单个填充规模约30t 的垃圾填埋柱(R1~R4),每周分别回灌1.6,0.8, 0.2m³ 的渗滤液以及0.1m³ 清水(R4)进行生物反应器填埋场中试实验.通过对填埋场稳定化过程中渗滤液、填埋气体(LFG)、垃圾特性参数、场地沉降等方面进行的多指标数值监测及结果分析,确定了渗滤液、填埋气体、垃圾特性参数等3 个因子中包含的COD、BOD₅、BOD₅/COD、NH₃-N、CH₄ 所占百分比、生化产甲烷潜能(BMP)、挥发性固体含量(VS)、纤维素、半纤维素、与木质素之比[(C+H)/L]8 个指标作为评价参数,建立3 因子8 参数填埋场稳定化综合指数计算评价方法和综合指数分级系统.     

基于复杂地形-气象场的二噁英污染物沉降研究

为了解复杂地形-气象场条件下二噁英类污染物环境影响,选取我国西南某代表性山地,利用CALPUFF预测区域垃圾焚烧、医废与危废项目二噁英类污染物的环境影响,并通过土壤实测数据进行模型分析验证.结果显示：复杂地形-气象场条件下,同一区域不同空间下的风向与风速将会出现明显差异,CALMET气象模块可结合相关资料,模拟计算出可信较高的复杂气象场文件;模型预测显示,在复杂地形-气象场条件下,项目排放的二噁英在土壤中的沉降位置、方向与全年主导风向不完全一致.研究区域土壤沉降量为0.86×10^-3~9.84×10-1ngTEQ/m²;模型模拟医废与垃圾焚烧、危废项目沉降数据与监测数据相关性R分别为0.854,0.287,说明CALPUFF模式在复杂地形-气象场条件下模拟周边土壤二噁英空间分布有一定可信度.