南方典型地区油-稻轮作下大气硫沉降动态

1998年11月～1999年10月间,利用中国科学院红壤站(江西鹰潭)农田小气候分站进行了全年逐时气象资料收集,通过阻力模式求算SO₂和SO₄^2-的干沉降速度,结合大气中SO₂、硫酸盐(SO₄^2-)粒子和雨水的收集和测定,定量研究了大气沉降向农田生态系统的硫输入.结果表明,12个月大气硫沉降总量为94.9 kg S/hm2,其中大气中硫干沉降量(SO₂+SO₄^2-粒子干沉降)占81.9%.大气中SO₂干沉降是大气干沉降的主要贡献者,占大气硫干沉降总量93%.并对不同季节及不同的作物生长期间硫的沉降动态进行了分析、比较.     

林地大气氮沉降的观测研究

2004年11月～2005年10月,以小叶栎林地为研究对象,研究了大气沉降氮通量及其3种物理形态(气态、颗粒态、雨水)4种氮化物(NH₃,NH₄⁺-N,NO₃^--N,NO₂)的相对贡献.结果表明,大气氮沉降总量为82.8kg/(hm²·a),其中干沉降占67%;NH3-N是氮沉降的主要贡献者,占干沉降的82%,占总氮沉降量的56%;还原态的氮化物(NH₃,NH₄⁺-N)占总氮沉降量65%.     

大气沉降向华中丘陵区稻田输入硫通量的观测

选取我国华中丘陵区的湖南省长沙县一个典型水稻种植区,对2015与2016年2年雨水样中的SO₄²-S和大气SO₂的沉降量进行监测,分析雨水中SO₄^2-、NO₃^-的关系,解析大气硫沉降的主要来源.结果表明,研究区大气中SO₂-S和雨水中SO₄^2--S的年均浓度分别为8.5 μg/m³和1.1mg/L,大气硫沉降年均总量为26.8kgS/（hm²·a）,其中年均降雨混合沉降量18.2kgS/（hm²·a）,年均干沉降量为8.6kgS/（hm²·a）.研究区域硫素干、混合沉降量存在明显的季节差异,硫素混合沉降春季高于夏、秋、冬季,而硫素干沉降冬季高于春、夏、秋季.雨水中NO₃^-/SO₄^2-的质量比大多小于1,表明研究区大气硫素主要来自固定污染源（燃煤）.华中丘陵区稻田具有较高的硫沉降,但硫沉降量已较21世纪初出现了较大幅度下降,农业生产中需要根据农田硫素收支状况酌情补充硫肥来保证作物高产稳产.     

大气沉降向华中丘陵区稻田输入硫通量的观测

选取我国华中丘陵区的湖南省长沙县一个典型水稻种植区,对2015与2016年2年雨水样中的SO₄²-S和大气SO₂的沉降量进行监测,分析雨水中SO₄^2-、NO₃^-的关系,解析大气硫沉降的主要来源.结果表明,研究区大气中SO₂-S和雨水中SO₄^2--S的年均浓度分别为8.5 μg/m³和1.1mg/L,大气硫沉降年均总量为26.8kgS/（hm²·a）,其中年均降雨混合沉降量18.2kgS/（hm²·a）,年均干沉降量为8.6kgS/（hm²·a）.研究区域硫素干、混合沉降量存在明显的季节差异,硫素混合沉降春季高于夏、秋、冬季,而硫素干沉降冬季高于春、夏、秋季.雨水中NO₃^-/SO₄^2-的质量比大多小于1,表明研究区大气硫素主要来自固定污染源（燃煤）.华中丘陵区稻田具有较高的硫沉降,但硫沉降量已较21世纪初出现了较大幅度下降,农业生产中需要根据农田硫素收支状况酌情补充硫肥来保证作物高产稳产.     

天津冬季大气中PM2.5 及其主要组分的污染特征

研究了天津冬季中心城区、工业区和滨海区大气中PM_2.5 及其水溶性无机离子和含碳组分的污染特征.结果表明,天津冬季PM_2.5 污染严重,平均质量浓度为223µg/m³,其中有机物、SO₄^2-和元素碳是含量较高的3 种组分,分别占PM_2.5 总质量的23.4%, 13.1%,12.8%.PM2.5浓度及其化学组成空间分布较为均匀,但工业区受局部排放源的影响,含碳物质污染突出;SO₄^2-、NO₃^-、C_l^-、NH₄⁺和K⁺约占离子总量的90%,阴、阳离子未达到平衡状态,酸性阴离子过剩;有机碳与元素碳的浓度比为1.4,低于国内其他城市;有机碳主要来自污染源的直接排放,二次有机碳的含量约为27%∼37%;机动车尾气、燃煤是PM2.5 的主要排放源,海盐粒子的贡献甚微.     

半胱氨酸亚铁溶液吸收一氧化氮的研究

在鼓泡吸收瓶中,对半胱氨酸亚铁[Fe²⁺(CyS^-)₂]溶液络合吸收一氧化氮(NO)进行了研究.考察了不同[Fe²⁺]和[CySH]的配比、pH值、模拟烟气中的氧含量、SO₃^2-浓度等对NO吸收的影响.结果表明,Fe²⁺:CySH=1:4配比的溶液能达到较大的吸收容量.Fe²⁺(CyS-)2吸收剂在pH=8条件下的吸收效果明显优于偏酸条件下的效果.当氧气含量达到5.5%时,NO的吸收容量约下降48%.当SO₃²/Fe²⁺(CyS-)2为1时吸收剂的吸收容量约为不含SO₃^2-的溶液的1.5倍.模拟烟气中氧气含量越高,SO₃^2-对NO吸收容量的影响越明显.相同浓度的亚铁络合吸收剂,Fe²⁺(CyS-)2的NO吸收容量略高于常用吸收剂Fe²⁺(EDTA^2-),并且Fe²⁺(CyS-)2的抗氧化性能优于Fe²⁺(EDTA^2-).     

2001～2003年间北京大气降水的化学特征

为了了解北京大气降水的化学组成与时间变化特征,连续进行了2年的降雨采样与分析.在65个降雨样品中,12%的降水呈酸性;全年降水的酸度主要取决于夏季的降水.SO₄^2-、NH₄⁺与Ca²⁺是含量最丰富的组分,其平均浓度均接近或超过200礶q/L.比较分析表明,在近几年,SO₄^2-对降水酸度的贡献显著降低,降水的硫污染特征减弱,而No₃^-的贡献显著增加.人为污染元素和地壳元素的浓度均在冬春季较高,在夏季最低.     

土壤无机离子在非均匀电场作用下的迁移

研究了非均匀电场对不饱和沙壤土中的NO₃^-和SO₄^2-的迁移特征,揭示利用非均匀电场向土壤中注入营养物和电子受体的特性.结果表明,非均匀电场能有效地增强土壤中NO₃^-和SO₄^2-的移动性,在1.0V/cm电压梯度下不饱和沙壤土中NO₃^-和SO₄^2-的电迁移速率分别高达22.0,16.5cm/d;在非均匀电场中无机离子主要通过场强较大的区域迁移;切换电场极性可以方便地控制土壤中NO₃^-和SO₄^2-的运移,同时能促使NO3-转化为NO₂^-.利用非均匀电场的迁移和富集效应,可以有效地向土壤中注入无机离子或者将污染离子从土壤中分离出来.     

我国东部地区硫沉降模拟研究──模式应用

利用作者研究的统计箱模式,模拟分析了1990年的硫沉降及其来源。结果表明,SO₂浓度分布与排放源有着密切的关系,而SO^2－₄浓度分布受气象场的影响较明显;干沉降作用对大气中的SO₂是一个重要的清除过程,SO^2－₄在大气中的清除主要通过湿沉降过程实现;硫沉降污染主要集中在华北大部,长江中下游的江浙地区、川贵部分地区和华中地区的武汉、长沙等地附近;直辖市的排硫大部分传输沉降到相邻的省份,其它省份的排硫一半左右沉降在本省,大约三分之一的排硫输送到相邻的省份。     

浙江省降水酸度和化学特征分析

根据浙江省酸沉降监测网24个观测点1992～1994年的监测资料,运用统计学和回归分析评价的方法研究了浙江省降水酸度和各化学组份的浓度分布和时空分布特征,以及季节变化规律．结果表明,降水中阴离子以SO₄^2－为主,冬、春季节降水离子浓度较高,酸度也大,影响降水酸化的主导离子是SO₄^2－、NO₃^－、NH₄⁺和Ca²⁺．     

大气中硫污染物的干沉降模式

建立了计算ＳＯ２和硫酸盐气溶胶干沉降速度的数值模拟,模式中考虑了气象条件,下垫面特征等因素对不同污染物干沉降速度的影响。并利用该模式计算了垫面上ＳＯ２和ＳＯ４＾２－的干沉降速度,其变化范围分别为０．２－１．０ｃｍ／ｓ和０．１－０．８ｃｍ／ｓ,与文献给出的结果对比表明,该模式散于计算硫污染物的干沉速度是可行的,最后给出了包括我国大部分地区白天和夜晚的硫污染物干沉降速度的区域分布。     

被动采样法表征降水离子浓度和通量的局限性

降水(湿沉降)是大气污染物进入地表环境的主要途径,由于传统的被动采样法易受到颗粒物和气体干沉降的干扰,而采集到的混合沉降样品不能科学表征降水化学组成,也不能准确量化湿沉降通量,因此目前正逐步被主动采样法所取代. 采用主动和被动2种采样法同步采集了降水样品,以考察被动采样法表征降水离子浓度和通量的适用性. 结果表明:被动采样法采集的降水样品中离子浓度明显偏高,其中ρ(NO₃-)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)、ρ(Cl-)、ρ(SO₄2-)、ρ(Na+)和ρ(NH₄+)分别比主动采样法高65%、58%、43%、41%、35%、26%、10%和9%. 受大气污染物干沉降影响,被动采样法获得的NO₃-、NH₄+和SO₄2-混合沉降通量分别比主动采样法获得的湿沉降通量高79%、18%和35%,差异最显著的是NO₃-. 被动采样法可以收集氮和硫的湿沉降,但不能有效捕获二者以颗粒物和气体形式发生的干沉降,对二者沉降总通量(干沉降通量+湿沉降通量)低估达39%〔23 kg/(hm2·a)〕和40%〔20 kg/(hm2·a)〕. 因此,鉴于大气污染形势日趋严重,污染物的干沉降作用凸显,被动采样法已难以准确测算污染物从大气向地表的沉降总通量,需要全面考虑细颗粒物(粒径≤2.5 μm)和气态物种(如HNO₃)的贡献.      

阔叶林地大气氮化物干沉降速率动态变化研究

以2004年中国科学院红壤生态试验站森林小气候分站气象资料,计算近地面湍流特征参数(U*、θ*和L),采用大叶阻力相似模型计算各种氮化物干沉降速率(Vd),研究了该阔叶林地大气氮化物Vd动态变化.结果表明,1年中大气NO3-粒子/NH4+粒子、HNO3(g)、NO2和NH3的Vd年均值分别为0.216,0.985,0.115,0.274 cm/s;1天中,Vd白天大于晚上,最大值出现在中午11:00~12:00.大气氮化物Vd冬、春季高,夏、秋季低.     

中国环渤海地区SO2和NO2干沉降数值模拟及影响因子分析

利用耦合了Wesely大叶阻力干沉降模型的嵌套网格空气质量预报系统NAQPMS,对环渤海地区SO2和NO2的干沉降敏感因子、干沉降通量、空气质量进行模拟分析.结果表明,大气稳定度、太阳辐射、季节、下垫面类型为干沉降的主要敏感因子.大气越稳定,干沉降速率越小.太阳辐射越强,干沉降速率越大.SO2早秋干沉速率最小,冬季最大;NO2春、夏、早秋、晚秋的干沉降速率大致相同,冬季最小.SO2的干沉降速率在水面上较大,在沙漠上较小;NO2的干沉降速率在农田上较大,在水面上较小.由于不同敏感因子的共同作用,使得环渤海大部分地区SO2干沉降通量密度为0.05~0.25mg/(m2×s),NO2干沉降通量密度均为0.05~0.30mg /(m2×s),高值区均主要分布在河北南部、山东西北部以及辽宁中部的部分地区.干沉降通量密度从大到小依次为秋季、春季、冬季和夏季,白天干沉降通量密度普遍大于夜间,且在渤海海面上也有一定的干沉降通量.由于干沉降、源排放、输送等作用的共同影响,使得环渤海地区SO2平均浓度为(5~20)′10-6,NO2平均浓度大致在(20~60)′10-6,高值区主要出现在河北南部、山东西北部以及辽宁中部的部分地区.夏季个别地区浓度较高,大部分地区浓度较低,春、秋、冬3季大部分地区浓度较高.     

稻田生态系统O3干沉积特性及其对气孔吸收的贡献

选择江苏省南京市南京信息工程大学永丰农业气象试验站水稻种植区站点,实时观测气象因子、O₃浓度、干沉积通量、沉积速率.基于课题组在本地修正过的水稻气孔导度模型量化O₃干沉积通量在气孔与非气孔通道的分配特征.结果表明：整个水稻观测期间,O₃干沉积速率与通量在夜间变化平缓,白天变化剧烈,均值分别为0.34cm/s与-0.0049μmol/（m²·s）,峰值则分别出现在08：30与12：30.此外,水稻生长季期间平均日累积O₃总通量、气孔通量与非气孔通量分别为0.40,0.14,0.26mmol/（m²·d）,其累积值分别为27.8,9.8,18.0mmol/m².平均O₃气孔通量和非气孔通量所占总O₃通量的比例分别为34.0%和66.0%,其中白天的比例分别为49.0%与51.0%.     

京蒙沙源区水库大气氮沉降变化特征及源解析

以京蒙沙源区大河口水库为研究对象,于2017年1月~12月对水库周围布设的12个大气沉降监测站点收集样品144个,测定大气干、湿沉降物中TN浓度,计算大气总氮干、湿沉降通量,分析大气TN干、湿沉降污染特征及季节性变化特征.另选取水库周边不同典型地块,布设14个采样点采集样品76个,测定土壤δ¹⁵N-TN含量水平,解析水库大气氮沉降主要来源,并借助HYSPLIT4气团后向轨迹模型分析各季节不同类型气团输移营养盐对大河口水库的影响.结果表明：水库全年大气TN干沉降通量变化范围为122.44~425.64kg/（km²·month）,平均值为200.83kg/（km²·month）;湿沉降通量变化范围1.23~188.89kg/（km²·month）,平均值为66.33kg/（km²·month）.大气总氮年沉降通量为3205.9kg/（km²·a）,约为全国氮沉降平均水平（790kg/（km²·a））的4.06倍.从沉降类型上来看,大气沉降主要以干沉降为主,占沉降总量的75.17%,湿沉降占总沉降通量的24.83%.大气氮干沉降通量表现为春、秋季节明显高于夏、冬季节,湿沉降通量春、夏季明显高于秋、冬季节的季节性变化规律.通过对典型地块δ¹⁵N-TN同位素数据分析,表明夏季有71.4%的大气沉降样品来源于不可分辨的混合源输入,春、秋、冬季大河口水库超过45%的样品来源于沙地,另一大污染源为研究区周围的耕地.运用HYSPLIT4后向轨迹模型证明,从蒙古国入境的气团对研究区污染物大气输移影响较大,冬季采暖期间的大气污染和春季频繁发生的沙尘暴是造成北方沙区水体春季水环境变差的因素之一.     

杭嘉湖地区大气氮、磷沉降特征研究

通过2013年9月~2014年8月杭嘉湖地区杭州、嘉兴和湖州3个典型站点大气氮、磷沉降数据,探讨了杭嘉湖地区大气氮、磷沉降的污染特征.结果表明,目标地区内大气氮、磷沉降通量水平较高,分别为4950.74~5585.80,65.25~69.72kg/(km2·a);直接降入水域中的氮、磷素分别为6038.4,77.8t,分别相当于农业源的氮、磷入河量的39.6%和5.9%.氮沉降以湿沉降形式为主,磷沉降以干沉降形式为主;氮、磷湿沉降通量主要受降雨量影响,且随降雨量的增加而增加;氮、磷沉降存在时空差异性,大气氮干沉降通量以杭州、嘉兴地区为较高,大气磷干沉降通量以嘉兴地区为最高,大气氮湿沉降通量则以湖州、嘉兴地区为较高,大气磷湿沉降以湖州地区最高;时间尺度上,氮沉降夏秋两季最高,磷沉降以秋冬两季最高.     

广东、广西地区酸沉降统计模式的研究

介绍了两广地区酸沉降模式,该模式的基础是定常欧拉型酸沉降模式,其中包括硫污染物的人工排放源,扩散输送,化学转化和干湿沉降,对全年120天气象资料进行计算和平均以后,得到广东、广西地区硫沉降的基本图象.从模式计算的结果可以看出,在目前低空排放(排放源在300m以下)的条件下,城市污染源排放的硫污染物的输送范围约10~2km量级、污染物的浓度及干湿沉降量都有显著的非均匀分布.