北京城区PM_(2.5)及主要污染气体“周末效应”和“假日效应”研究

利用2009—2012年北京城区海淀宝联站6种污染物(PM2.5、NO、NO2、O3、CO和SO2)的连续监测数据,研究了污染物浓度的周循环变化规律,以及春节、国庆节假日期间和假日前后污染物浓度变化的差异.结果表明,北京城区O3浓度存在周末高于工作日的显著"周末效应"现象,其它污染物则表现出周末低于工作日的"周末效应"现象;国庆节较长假期存在与"周末效应"相类似的"假日效应",即假日期间污染物浓度明显低于非假日期间(O3相反).而春节期间PM2.5、CO、SO2出现"反常"浓度(污染物浓度在假日期间高于非假日期间),可能与春节期间烟花爆竹燃放有关.从污染物浓度日变化特征分析,污染物浓度高峰期与人类活动高峰期时间基本一致,而污染物在周末和工作日出现的浓度差异现象也与人类活动的周循环差异现象相吻合,NO、NO2和CO的小时平均浓度在周末和工作日的最大偏差出现在08:00,分别为-19.8%、-14.9%和-13.9%,说明北京城区出现污染物浓度的周循环变化特征和日变化特征与人类活动密切相关.     

北京大气中NO、NO2和O3浓度变化的相关性分析

臭氧(O3)是城市污染大气中的首要光化学污染物,其变化规律与氮氧化物(NOx=NO NO2)关系密切.采用49C臭氧分析仪和42CTL氮氧化物分析仪对北京城区O3和NOx浓度进行了连续观测,时间为2004-08～2005-07.结果显示,O3和OX(O3 NO2)浓度在午后15:00左右出现峰值,NOx呈双峰态日变化,在07:00和23:00左右出现峰值.不同季节污染物的浓度变化存在差异,O3和NOx浓度分别在夏季和冬季达到最大.NOx浓度存在100×10-9(体积分数)的"分界点",NOx低浓度时以NO2为主,NOx高浓度时NO占大部分.OX区域贡献和局地贡献存在明显的季节变化,前者主要受区域背景O3的影响,在春季最大,后者主要受局地NOx光化学反应的制约,在夏季最强,同时OX组分呈现显著的昼夜差异.     

北京城区臭氧日变化特征及与前体物的相关性分析

对2012年12月至2013年11月北京城区12个自动空气监测子站的臭氧及其前体物的浓度进行了分析,探讨北京城区臭氧浓度的日变化特征以及与前体物的关系.研究发现,北京市城区臭氧在5~8月份维持相对较高浓度,其他月份则较低.臭氧浓度呈现单峰型分布,基本在15:00、16:00达到峰值;同时臭氧呈现较明显的“周末效应”,即周末臭氧浓度高于工作日浓度. CO、NO、NO2和NOx等前体物多呈现双峰型分布,与O3均呈显著的负相关性,相关性在夏季较低.通过大气氧化剂OX和NOx的拟合方程发现,冬季北京市城区OX在白天受区域O3影响相对较大,在夜间受局地NOx污染影响相对较大.计算了在理想情况下的城区NO2光解速率,春季、夏季、秋季和冬季的平均值分别为0.180,0.209,0.169,0.149min-1.在白天臭氧的高浓度时段城区O3、NO和NO2体现出近似光化学平衡态的特征.     

2008年奥运期间华北区域大气污染物本底浓度变化与分析

为了解华北区域的大气背景状况,评估污染源限排对区域空气质量的影响以及污染物输送在区域污染中的作用,在2008年奥运期间(6～11月),对华北区域兴隆大气本底监测站主要污染物NOx、SO2、O3和PM2.5进行了连续在线观测,对不同时间段的污染物的浓度水平和日变化特征进行了比较分析,结合地面气象资料和后向轨迹模式初步探讨了污染物的区域传输过程,并对区域不同站点的污染情况进行了初步比较.结果显示,2008年夏季兴隆本底站NOx、SO2、O3与PM2.5平均浓度分别为8.4、10.5、126.0和59.8μg·m-3,秋季平均浓度分别为11.7、17.2、97.5和30.7μg·m-3.奥运时段(2008-08-08～2008-08-24),兴隆NOx、SO2、O3和PM2.5平均浓度分别为6.6、6.8、100.5和33.3μg·m-3,较奥运时段前后平均浓度分别降低了29.0%、46.9%、18.6%和36.5%,与2007年奥运时段同期观测结果相比,NOx浓度下降了62.5%,PM2.5浓度下降了29.0%,奥运时段华北区域空气质量明显改善.在污染物限排之前,兴隆主要污染物的日变化形势都是夜间浓度低,白天浓度不断升高,在傍晚17:00～20:00之间达到峰值,显示了污染物区域输送在兴隆的累积,而污染源排放控制期间污染物白天的积累过程明显减弱,区域输送的污染物含量降低,这些结果表明北京及周边地区污染源的联合控制取得了明显效果.兴隆夏秋季节主要受偏南方向的季风影响,在此方向上对应的污染物浓度值最高,偏南方向上的区域污染输送对兴隆影响较大.将京津冀区域不同站点间的污染物浓度进行比较分析发现,华北区域夏秋季NOx和SO2污染较轻,O3污染不容乐观,PM2.5污染严重,需要引起足够重视.     

重庆市北碚城区大气污染物浓度变化特征观测研究

为了研究重庆市北碚区大气污染物浓度变化特征及其污染状况,采用全自动在线监测仪器对重庆市北碚城区大气污染物进行连续在线监测,分析了2012年1月~2013年2月的大气污染物观测数据.结果表明,除SO2以外,其它污染物均有超出国家新环境空气质量标准(GB 3095-2012)的情况出现,其中细粒子污染最严重.大气污染物浓度具有明显的季节变化,2012年春夏秋冬季各污染物平均浓度:O3为(36.1±19.2)、(48.8±32.6)、(29.8±28.6)、(18.2±15.8)μg·m-3,Ox为(77.6±20.6)、(91.3±37.6)、(77.5±30.6)、(69.4±18.2)μg·m-3,表现为夏高冬低;NO为(11.8±9.4)、(8.2±4.9)、(20.7±17.1)、(30.4±25.1)μg·m-3,NO2为(42.3±13.1)、(40.5±9.9)、(47.2±14.1)、(51.2±15.9)μg·m-3,NOx为(54.1±20.8)、(48.7±12.6)、(67.9±25.5)、(81.6±37.9)μg·m-3,均表现为冬高夏低;SO2为(50.5±23.3)、(26.3±16.7)、(38.8±18.4)、(53.7±23.4)μg·m-3,表现为冬春高而夏秋低;而PM2.5则为(61.4±28.5)、(68.1±32.5)、(61.9±27.1)、(89.6±44.2)μg·m-3,表现出冬季高而其它季节比较平稳的特征.O3、Ox、NO、NOx以及SO2浓度均为单峰型的日变化形式,其中O3和Ox的日变化峰值出现在午后16:00,而NO、NOx及SO2的日最大值则出现在08:00~11:00;NO2和PM2.5的日变化模态呈双峰型,有早晚两个峰值.O3和Ox在夏季日变化振幅最大,而其它污染物则冬季日变化振幅最大.将工作日与周末各污染物浓度的日变化相比,成对t检验分析表明,NO并无明显差异(P=0.14),但N2O工作日显著高于周末(P=0.03),而O3则为工作日极显著低于周末(P<0.001).相关分析表明,O3浓度与气温和风速呈显著或极显著正相关,与相对湿度呈极显著负相关,而NOx则与以上各气象要素的关系正好相反;PM2.5与气温和风速呈负相关,与相对湿度呈正相关;SO2与各气象要素的关系在不同的季节表现不同.除此之外,风向也是影响大气污染物浓度的一个重要因素.     

成都市区夏季大气污染物浓度时空变化特征分析

为了解成都市区大气污染物浓度水平及其变化规律,统计分析了2013年6月1日—8月31日3个市区站点(十里店、梁家巷和草堂寺)SO2、NO2、O3、PM2.5、PM10和CO逐时观测资料.结果表明,观测期间O3污染严重,上述3个站点小时均值超标率分别达22%、37%和42%.大气颗粒物污染也较为严重,上述3个站点PM10日均浓度超标率分别为13%、8%和3%,而PM2.5日均值超标率分别高达34%、27%和26%.NO2和CO早晚的浓度高峰主要与机动车流量增加和混合层高度降低有关.由于紫外辐射影响,O3浓度在正午出现峰值.受机动车流量高峰和气象条件的影响,PM2.5和PM10最大值和最小值分别出现在上午和下午.通过对污染物"周末效应"的分析,发现周末O3、PM2.5和PM10的浓度显著高于工作日,SO2、NO2和CO反之.成都市区大气污染受局地排放和外源输送共同影响,其中PM10和NO2主要受局地源控制,而PM2.5、SO2和O3受外输送影响较大.     

北京地区SO2、NOx、O3和PM2.5变化特征的城郊对比分析

2006-01-01～2006-12-31在北京上甸子区域大气本底站和城区宝联环境观测站连续观测了SO2、NOx、O3和PM2.5的浓度,分析了北京城区和郊区的季节变化及日变化的差异,并结合风向讨论了城区污染对于大气本底的影响.结果表明,①NOx、SO2浓度在采暖季城郊差异最大,城区是本底的4～6倍,城郊O3有一致的浓度变化.本底站PM2.5在4、5月达到100μg/m3以上,是年平均的2～3倍;②NOx和SO2的日变化在城区表现为双峰型,在09:00前后和22:00前后形成高值,郊区表现为单峰型,在22:00前后出现高值.郊区O3的日变化峰值滞后于城区大约2 h.PM2.5日变化规律表现得较不规则;③西南风条件下本底各污染物浓度明显受城区输送影响而升高,东北风条件下干洁气团的影响比较明显.     

气相组分对氨吸收同步脱除模拟烟气SO2 和NOx 的影响

在pH值5.9～6.1,吸收液浓度≥1 mol·L-1的条件下,分析了模拟烟气的NOx氧化度、O2和SO2浓度,以及添加液相S(Ⅳ)氧化抑制剂Na2S2O3对SO2、NOx吸收脱除效率的影响.结果表明,氨可高效吸收脱除SO2和NO2,但对NO的吸收脱除效率几乎为0,因此,NO氧化是其吸收脱除NOx的前提.吸收液S(Ⅳ)浓度是影响NO2脱除效率的关键因素,气相O2浓度越高或SO2浓度越低,吸收液S(Ⅳ)浓度降低越快,继而使NO2吸收脱除效率降低越快.通过添加S(Ⅳ)氧化抑制剂S2O23-到吸收液,可在一定程度上抑制其氧化,从而延缓NO2吸收脱除效率的降低.     

南京北郊大气臭氧周末效应特征分析

本研究根据2013-12-01~2014-11-30南京北郊臭氧(O_3)及其前体物(NO_x、CO、VOCs)的观测资料,分析了工作日与周末O_3、NO_x、CO和VOCs质量浓度变化的差异及成因.结果表明,南京北郊O_3具有明显的"周末效应":即工作日O_3质量浓度高于周末,前体物质量浓度的变化与之相反;O_3平均质量浓度分别为19.84μg·m~(-3)(冬季)、53.45μg·m~(-3)(春季)、57.17μg·m~(-3)(夏季)和40.43μg·m~(-3)(秋季),春季的周末效应较其它季节更为明显.NO_2/NO工作日与周末分别为3.63和3.46,工作日比周末高4.81%.工作日O_3累积时间更长,O_3累积速率更快,大气氧化性更强,是工作日O_3质量浓度高于周末的原因.VOCs、NO_x、NO和NO_2与O_3质量浓度的相关性均呈现出工作日大于周末的特点.     

北京典型跑步区域空气污染特征及跑步者呼吸暴露

为研究北京市跑步人群运动过程中主要空气污染物的人体呼吸暴露情况,根据2016年4月、7月、10月和2017年1月北京典型的公园跑步区域(天坛公园、奥体中心)、路跑区域(前门东大街、永定内大街)、背景区域(定陵)PM_(2.5)、CO、O3和NO2等污染物在线监测站点数据,分析各污染物的质量浓度时空变化特征,并对102位跑步爱好者进行调查,采用人体呼吸暴露数值模型,研究跑步爱好者污染物吸入剂量的时空差异.结果表明,典型跑步区域CO、NO2和PM_(2.5)浓度冬季高,春季和夏季较低,O3浓度则呈现春季和夏季高、秋季和冬季低;下午时段(16:00~18:00)CO、NO2、PM_(2.5)浓度较低,早晨(06:00~08:00)和晚上(18:00~20:00)时段O3浓度较低,适宜跑步;道路与邻近公园的污染物浓度呈线性相关,CO路侧浓度与公园内基本一致(c路/c园=1.01,R2=0.93),NO2和PM_(2.5)路侧浓度较公园内高,c路/c园分别为0.56和1.19,O3浓度路侧低于公园内(c路/c园=0.74,R2=0.97);92%的跑步爱好者在中度及以上污染天气情况下停止户外运动,选择在公园内和晚上跑步的跑者占比分别为62.7%和66.7%,64.7%的跑者单次跑步里程在10~20 km;下午和晚上跑步时个体的CO、NO2、PM_(2.5)吸入剂量较晨跑低,但O3吸入剂量较高,春季、夏季夜跑时可选择20:00以后时段,能降低O3吸入剂量;路跑条件下个体的CO、NO2和PM_(2.5)的吸入剂量总体要高于公园跑,但O3吸入剂量刚好相反.     

华北洁净地区微量气体变化特征的初步研究

2005-05-22-2005-12-31,在中国科学院大气本底观测网兴隆站对微量气体成分进行连续测量,获得了O₃,NOx(NO,NO₂),CO₂和SO₂等气体组分的变化特征和变化规律,并得到了它们的浓度水平.初步分析表明,ψ(O₃)在6,9月出现高值,12月出现最低值;ψ(NOx)的最低值出现在8月,8-11月缓慢增长,NO在NOx中所占比例非常小;ψ(SO₂)的最低值出现在7月,之后逐渐增加;ψ(CO₂)的最低值出现在8月.观测资料表明,兴隆站空气质量最好的时间为7-8月.并对它们之间的相互作用及与辐射的关系进行了研究.      

臭氧液相氧化同时脱硫脱硝实验研究

在自制的鼓泡反应器上对臭氧(O_3)液相氧化分别脱硫脱硝技术进行了实验研究.结果表明,液相中O_3对NO能够有效氧化,SO_2的存在对NO的脱除具有一定的负面影响,而pH值对NO的脱除率影响较小.[O_3]/[NO]=1.1时,NO脱除率可达到89.6%.pH在3～11范围内,NO脱除率达80%以上.温度在20～65℃范围内,NO脱除率不发生明显变化.结合尾部洗涤装置后,可有效脱除SO_2和NOx,脱硫效率几乎达到100%,在[O_3]/[NO]=1.1时,可获得84.2%的脱硝效率.     

铜的大气腐蚀研究

综述了各种因素对铜大气腐蚀的影响,其中介绍了单一气体SO2、NOx、O3及混合气体协同作用对铜大气腐蚀的影响。在铜腐蚀中,SO2 NO2的协同效应只有在一个相对高的湿度(90%)下才发生。SO2 O3的协同效应要强于SO2 NO2的协同效应,这可以解释为什么铜在富含O3的乡村环境中有高的腐蚀率。重点阐述了硫酸铵微粒的影响,在硫酸铵的临界相对湿度(CRH)时,铜的腐蚀率和机制变化很显著;同时介绍了铜的几种腐蚀产物及其形成机制。简述了研究铜大气腐蚀的常用实验方法和几种表征手段,并展望了铜大气腐蚀的研究趋势。     

北京市区夏季O3生成过程分析

采用三维空气质量模型CMAQ-MADRID对北京地区夏季O3进行模拟,利用过程分析模块IPR和IRR研究北京市区大气O3的生成过程,重点分析自由基循环和NOx循环的量化特征.结果表明,市区整个边界层具有较强的大气氧化性,O3生成呈现VOC控制的特征.边界层内O3大气化学过程存在垂直差异,O3生成高值区在200～800m之间,近地层O3浓度升高主要依赖边界层内高层大气O3的垂直输送.NOx排放集中在近地层,新NO注入量较高,NOx循环次数仅为1.3,O3生成量很低.边界层上层大气从低层获得NOx,由于新NO注入量较低,同时上层大气保持了较强的大气氧化性,NOx循环次数达到5.0,O3生成量较高.     

2008~2012年上海黑碳浓度变化特征分析

采用上海市城市环境气象中心2008~2012年黑碳质量浓度小时平均资料,分析了上海市区黑碳质量浓度变化规律.结果表明,2008~2012年间上海黑碳平均质量浓度呈下降趋势,各年黑碳平均质量浓度从(4 045.3±3 375.4)ng·m-3降至(2 766.2±2 078.9)ng·m-3,观测期间的逐年变化率分别为2.3%、-6.5%、-18.7%和-12.1%.与其它大城市相比,黑碳平均质量浓度为中等偏低水平.从年平均变化看,11和12月的5年平均质量浓度最高,分别为5 426.6 ng·m-3和5 365.3ng·m-3,其次为1、6和10月,分别为4 402.5、3 763.3和3 412.7 ng·m-3.工作日和休息日的5年平均日变化均呈明显双峰结构,两峰分别出现在北京时间07:00~10:00和18:00~22:00,工作日第一峰高于第二峰,休息日则相反.5年间,工作日黑碳平均质量浓度较休息日高9%.此外,根据有效观测数据,通过回归整理,给出了一个5年平均黑碳质量浓度日变化的逐时经验函数,以方便估计和预测黑碳浓度水平.     

济南秋季大气PM_(2.5)中水溶性离子的在线观测

2008年9月29日—10月15日使用大气细颗粒物快速捕集系统实时、在线分析了济南秋季PM2.5中水溶性离子的质量浓度,并结合气象资料和部分前体物(SO2,NOx和O3)浓度进行了相关分析.结果表明:济南秋季燃煤污染严重,SO42-,NO3-和NH4+是大气PM2.5中水溶性离子的主要组分,三者质量浓度之和占总水溶性离子(TW SI)质量浓度的90%以上;SO42-污染物主要受远距离传输的影响,NO3-和NH4+污染物主要受局地源的影响;SO42-和NO3-的昼夜形成机理不同,它们的形成过程主要受相对湿度、温度和O3浓度的影响.周边地区生物质燃烧导致了济南重污染天气的产生,降水对污染物的清除作用较强.对比土壤和海盐中各种离子的质量浓度比可知,济南秋季PM2.5中的K+受生物质燃烧的影响较大,C l-主要来源于海盐和生物质燃烧,Na+主要来源于海盐.     

唐山工业新区冬季采暖期大气污染变化特征研究

为研究唐山工业新区采暖期大气污染变化状况,2009～2010年冬季唐山工业新区的唐山市、迁安市和曹妃甸3个地区观测研究表明,唐山工业新区冬季采暖期间大气污染严重,NO、NO2、SO2、CO、PM2.5和PM10区域平均日均值分别达到（26±28）、（52±27）、（72±53）、（3 500±3 600）、（82±65...     

低温SCR脱硝催化剂过渡金属氧化物改性及硫中毒失活机制研究

以浸渍法制备MnOx-CeOx/ACF催化剂.在110~230℃温度范围内,MnOx-CeOx/ACF催化剂具有较好地低温选择性催化还原脱除NOx的活性.结果表明,该催化剂在150℃和230℃的脱硝效率分别达到80%和90%.加入Fe、Cu和V等过渡金属氧化物对MnOx-CeOx/ACF催化剂进行改性.该类过渡金属氧化物的加入对MnOx-CeOx/ACF的活性具有抑制作用.相比于MnOx-CeOx/ACF以及Cu和V改性的催化剂,Fe改性催化剂在一定时期内具有良好的抗SO2性能.在SO2存在下,Fe改性催化剂在初始6h内其脱硝效率保持在75%以上.X射线光电子能谱(XPS)和傅立叶转换红外光谱(FTIR)分析结果表明,催化剂失活包括两部分机制,一是形成硫酸铵盐,可粘附在催化剂表面使催化剂失活;另外一个机制是作为活性成分的锰铈等金属氧化物被SO2硫化形成金属硫酸盐.