城市不同下垫面降雨径流多环芳烃（PAHs）分布及源解析

以上海市不透水下垫面降雨径流为研究对象,分析了交通道路、校园、小区路面和小区屋面径流样品中16种溶解相、颗粒相PAHs质量浓度和场次降雨事件平均浓度(EMC).研究了不同下垫面降雨径流PAHs冲刷过程.通过对不同样点降雨径流初始冲刷散点进行幂函数拟合,定量表征了降雨径流PAHs和悬浮颗粒物(TSS)的初始冲刷强度.对径流样品中PAHs来源进行了分析.结果表明,径流样品Σ16PAHs(包括溶解相和颗粒相)质量浓度变化范围为317.21~10364.32 ng·L-1,其中龙吴路Σ16PAHs质量浓度(均值)最大,而校园最小.污染物的EMC值在不同样点具有很大的差异.不同样点PAHs含量在径流过程中皆呈现出明显的衰减特征,并显示出不同程度的初始冲刷效应.运用因子分析方法解析PAHs来源发现,降雨径流PAHs来自化石燃料的不完全燃烧、石油泄漏、炼焦等,且各源的贡献率在不同下垫面降雨径流中有差异.     

粗放型绿色屋顶对多环芳烃的控制效果

构建4个粗放型绿色屋顶中试设施,考察不同基质组成的设施在实际降雨条件下出水中16种多环芳烃(PAHs)质量浓度并与降雨、沥青屋面径流、空白对照设施的出水进行对比.结果表明,8场监测降雨事件中,4种模拟屋面设施出流PAHs的平均质量浓度分别为145、166、151、160 ng·L~(-1),沥青屋面和空白对照设施出流PAHs的平均质量浓度分别为900 ng·L-1和270 ng·L~(-1),4个模拟设施出流PAHs质量浓度显著低于沥青屋面和空白对照设施;从质量负荷控制的角度,4个模拟设施均能有效控制屋面径流PAHs负荷,与空白屋面相比,平均负荷削减率为71.76%.绿色屋顶对PAHs的去除机制以基质材料的截留及吸附为主,同样基质配比的情况下,增加基质层厚度,能改善设施对PAHs的去除效果.将传统沥青屋面改造为粗放型绿色屋顶,有助于控制屋面径流PAHs排放.     

西安市某文教区典型下垫面径流污染特征

在西安市某文教区路面、屋面和绿地设置径流采样点,采用人工时间间隔采样法对2016年8月~2017年2月的3场降雨径流和2场融雪径流全程采样,测试径流过程SS、COD、TN、TP、Pb、Zn、Cu、Cd、Ni、Cr、PAHs、溶解态COD、溶解态重金属和溶解态PAHs的浓度以及颗粒物粒径d₅₀,研究各下垫面降雨径流污染水平及出流规律,比较不同下垫面降雨径流和融雪径流污染特征.结果表明,各类下垫面降雨径流主要污染物均为SS、COD、TN、Pb、Cr,路面和绿地径流中SS的EMCs均超过《污水综合排放标准》二级标准,3类下垫面降雨径流COD、TN、Pb、Cr的EMCs均超出《地表水环境质量标准》Ⅲ类标准,PAHs与国内相关研究相比属于中等污染水平,路面、屋面和绿地径流的EMC分别为266.8~389.8ng/L、254.9~303.0ng/L和231.2ng/L.路面径流SS、COD、Zn、Pb、Cu、PAHs浓度高于屋面径流,而TN、TP、Cr等指标则相反,表明径流中TN、TP、Cr主要源于大气干湿沉降,而交通排污对SS、COD、Zn、Pb、Cu、PAHs等有较大输入贡献.3类下垫面降雨径流污染浓度输出规律差异显著,路面径流污染物初期浓度较大,受雨期交通排污影响中后段波动剧烈,屋面径流污染物浓度随径流历时持续降低且趋于稳定,绿地径流污染物浓度沿程变化相对较小.降雨强度对总量污染物浓度输出的影响大于溶解态污染物,表现为d₅₀与降雨强度呈现良好的相关性.因降雪期间污染物持续累积且径流量较小,路面融雪径流污染物浓度远大于降雨径流,而屋面融雪径流因流量较小导致携带污染物的能力较弱故水质优于降雨径流.     

珠江三角洲大气细颗粒物的致癌风险及源解析

于2004年4、7、10月和2005年1月对广州、深圳大气细颗粒物(PM2.5)中17种多环芳烃(PAHs)的浓度进行了分析,以苯并[a]芘(BaP)为毒性参照物的致癌毒性当量浓度(BaPeq),通过线性剂量-反应模型计算了呼吸致癌风险水平,结合源排放谱和化学质量平衡受体模型(CMB),研究了对致癌风险的各排放源贡献.结果表明,PAHs的浓度为5.87~63.36ng/m3,平均浓度深圳为32.68 ng/m3,广州为28.15ng/m3,且呈冬高夏低的分布规律.BaP和BaPeq日均超标率达到2.78%和5.56%,相对于WHO的日均标准的超标率达到50.0%和61.1%.该地区呼吸致癌风险平均水平为1×10-6~1×10-5,高于日常活动所致风险,低于引起关注的最低风险值.共解析出3种OC及致癌风险的排放源,分别为燃煤排放、机动车排放、生物质燃烧,其中燃煤排放和生物质燃烧贡献最大,对OC及BaPeq的贡献呈现相似规律.     

城市交通干道降雨径流中PAHs的污染特征

以上海、温州市典型交通干道地表径流为研究对象,分析了样品中16种溶解态和颗粒态PAHs浓度,了解了城市交通干道降雨径流中PAHs污染特征及其动态变化过程.结果表明,径流中∑PAHs(包括溶解相、颗粒相)浓度范围为919.8～16711.6ng·L-1,溶解相中PAHs浓度要远低于颗粒相(分别为4.9～1558.0ng·L-1,635.4～16624.0ng·L-1).通过对3场降雨事件中PAHs浓度随降雨过程变化的研究,可以发现并不是所有道路径流都有初期冲刷效应,初期冲刷的产生受雨前干期、降雨强度以及径流量等因素共同作用,因此简单拦截初期径流并不能十分有效地降低PAHs污染负荷.径流中PAHs在颗粒相-水相间的分配系数Kp值为2.3×104～2.5×106L·kg-1,随着悬浮颗粒物含量增加而减少,这可能跟径流过程中颗粒物粒径组成有关.     

北京城市道路地表径流及相关介质中多环芳烃的源解析

将道路地表径流及降雨、路面积尘和行道树树冠穿透水作为整体系统,对其中多环芳烃(PAHs)的来源进行分析.选择北京市3种主要类型城市道路(主干路机动车道、主干路自行车道、支路),于2006年雨季对上述4类介质进行采样分析.结果显示,5～6月各介质中PAHs的平均浓度明显高于7～8月.应用因子分析和多元回归方法解析各介质中PAHs的来源.因子分析结果表明,径流中的PAHs更多体现路面积尘的来源特征,但在自行车道和支路,雨水和树冠水的影响也分别得到体现.多元回归结果表明,路面积尘和地表径流中PAHs的来源.在支路和主干路机动车道以机动车排放源为主,在自行车道,机动车源和燃煤源的贡献相近.雨水中的PAHs以燃煤/燃油源为主,行道树树冠水中机动车源的贡献较大.     

PM_(2.5)中多环芳烃的污染特征及源解析:以河南省焦作市为例

河南省焦作市作为典型的以煤炭为主要能源的中级工业化城市,研究其城市转型过程中大气环境污染现状及污染物来源具有一定的指示意义。通过采集2013-2014年焦作市4个季度82个PM_(2.5)样品,对其中的16种优控的多环芳烃(PAHs)的含量与组成进行了测定与分析,并对多环芳烃进行了源解析。研究结果表明,焦作市大气中PM_(2.5)的浓度范围为51.32~270.12μg/m~3,平均为152.16μg/m~3;PM_(2.5)中总多环芳烃(TPAHs)的浓度范围是7.6~672.5 ng/m~3,平均为119.22 ng/m~3,其浓度随季节变化明显,冬季秋季春季夏季;PAHs中Ba P的平均浓度为11.93 ng/m~3,BaP当量浓度为30.43 ng/m~3,过量致癌风险值(ICR)达到264.74×10~(-5);多环芳烃组成以4~6环PAHs为主,占TPAHs总量的90%以上,浓度最高的是BghiP、BbF和IcdP。应用特征比值法和主成分分析法对PAHs进行了源解析,显示燃煤和机动车排放是2个最主要的排放源。     

北京城区屋面径流中PAHs的初期冲刷效应

为研究北京城区典型屋面径流中PAHs的污染特征,采集并分析了3种材料屋面的径流中颗粒相和溶解相PAHs的浓度.在分析屋面径流中PAHs初期冲刷效应的基础上,提出了描述初期冲刷的定量参数FFn-Max,据此探讨了降雨特征对屋面径流中PAHs初期冲刷效应的影响.结果表明,屋面径流中总PAHs和颗粒相PAHs均存在明显的初期...     

成都市PM10中多环芳烃来源识别及毒性评估

对成都市2009年冬夏两季可吸入颗粒物(PM10)中16种多环芳烃(PAHs)含量进行了研究,并进一步分析其空间分布、组成特征及来源.结果表明,16种PAHs中15种被普遍检出(Nap未检出),冬季和夏季的ΣPAHs浓度范围分别为40.25~150.68ng/m3和44.51~71.16ng/m3,平均浓度分别为88.36ng/m3和64.21ng/m3.空间分析表明,PAHs浓度在工业区较高,背景点较低.从PAHs组分分析结果显示,低环含量较低,4~6环所占比例较大,其比例范围为86.7%~96.1%.各组分含量季节差异不明显.利用特征化合物比值法、等级聚类法、PCA解析法分析了污染源类型,结果表明成都市PM10中PAHs的主要来源是机动车尾气排放源,以及煤与木材燃烧源.通过BaP当量(BaPE)进行了毒性评估,结果显示成都市冬夏两季的BaPE均值分别为13.41ng/m3和9.54ng/m3.     

上海市郊道路地表径流多环芳烃污染特征对比及源解析

随着城市化发展,我国城市地表径流污染问题日益突出,交通道路地表径流多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)污染受到广泛关注.以上海中心城区(漕宝路)和郊区(嘉金高速)交通道路为研究对象,采集2017～2018年7场降雨地表动态径流水样,分析道路地表径流多环芳烃的质量浓度特征及组成比例,并采用特征比值法和正定矩阵因子法(positive matrix factorization,PMF)进行PAHs源解析,从而明确交通道路地表径流PAHs的污染特征及来源差异.结果表明,郊区嘉金高速Σ16PAHs的几何均值(5 539. 2 ng·L~(-1))高于市区漕宝路(548. 1 ng·L~(-1)) 10倍以上,与嘉金高速货车比例大且清扫频率相对较低有关.两个点位的苯并[a]芘[benzo(a) pyrene,Ba P]均超过国家排放标准,尤其嘉金高速超标21倍.漕宝路和嘉金高速径流PAHs组分比例差异不大,均以4～6环为主,占比约80%.通过特征比值法定性源解析发现,漕宝路PAHs主要来自燃煤源和交通源;嘉金高速PAHs主要来自石油、煤等燃烧源和交通源. PMF定量源解析表明,漕宝路径流PAHs来源以燃气、燃煤源为主,占48. 6%,其次为交通排放源和石油源,分别占29. 8%和21. 7%;嘉金高速道路径流PAHs来源贡献比从大到小依次为交通排放源、燃煤源、石油源以及炼焦源,其贡献率分别为38. 5%、34. 6%、14. 6%和12. 6%.市、郊道路的PAHs来源及贡献率存在显著差异,燃气、燃煤源是市区漕宝路地表径流PAHs主要来源,与其所在徐汇区人口密度大、燃气使用量相对较多有关;交通排放源是郊区嘉金高速地表径流PAHs主要来源,与其客、货车流量相对较大、其排放PAHs远高于轿车有关;另外嘉金高速PAHs来源还存在炼焦源,与青浦区工业煤炭使用量较大有关.     

滴水湖及其鲫鱼体内PAHs分布特征与影响因素分析

通过测定滴水湖水体、颗粒物和沉积物体系PAHs含量,探讨其分布与组成特征、影响因素及污染来源.结果表明,滴水湖水体中溶解态、颗粒态和沉积物中PAHs平均浓度分别为16.78ng/L、33.02ng/g和40.98ng/g.统计分析表明,水体酸碱度以及电导率与溶解态低环PAHs之间存在显著相关性,总有机碳(TOC)与沉积物中高环PAHs浓度之间存在显著相关性.溶解态的PAHs来源主要表现为草、木和煤的高温燃烧,部分样点表现为石油源;颗粒态PAHs则主要表现为高温燃烧以及石油泄漏源;而沉积物PAHs的来源则较复杂,除了草、木及煤的高温燃烧源和石油泄漏源,还有部分样点表现为石油的高温燃烧源.鲫鱼肌肉、卵部以及鳃部PAHs含量的测定结果表明,鲫鱼不同部位对PAHs的富集能力具有较大差异.鳃部总PAHs含量最高,其次为鲫肉部分,鲫卵所含PAHs浓度最少.与国内外其他研究相比较,滴水湖鲫鱼体内PAHs含量处于较低水平,但鲫鱼部分样品的BaP等当量浓度略高于EPA规定的可食性生物器官中PAHs含量的上限值.     

哈尔滨大气中PAHs的污染源解析

通过将比值法、主成分分析和正定矩阵分析法相结合对大气中PAHs的污染源进行了解析,结果表明,煤的燃烧和汽车尾气的排放是PAHs的主要污染源,冬季,煤的燃烧是主要污染源,其贡献率为60.6%,其次为汽车尾气排放(34.4%),其他季节,汽车尾气的排放和燃煤污染是主要的污染源,其贡献率分别为59.3%和17.1%。通过等效毒性当量因子计算得到,哈尔滨大气中BaP当量浓度冬季为7.751 9 ng/m3,其他季节为0.688 6 ng/m3,均符合中国规定的10 ng/m3。     

南水北调中线源头区降雨径流中多环芳烃分布特征

研究了南水北调中线源头区降雨径流中多环芳烃的分布特征及来源.根据不同土地利用类型修建了5组径流场收集径流,采用GC/MS对径流中美国EPA优先控制的16种PAHs进行了检测分析.结果表明,3种土地利用类型降雨径流水相中PAHs含量平均值为：耕地（26.53 ng·L^-1）〉栎林（20.91 ng·L^-1）〉果园（1...     

天津市居民区不同材质屋面降雨径流污染特征分析

选取天津市居民区典型材质(油毡、塑钢和水泥瓦)屋面下垫面,对其降雨径流污染特征和污染物初期冲刷效应进行了分析,并考察了不同类型材质屋面降雨径流中颗粒物分布及主要污染物赋存形式.场次降雨径流平均浓度分析结果表明:SS和COD是降雨径流中的主要污染物,降雨径流污染程度顺序为油毡屋面＞水泥瓦屋面＞塑钢屋面;颗粒物是降雨径流中...     

重庆市不同材质屋面径流水质特性

2010年雨季对重庆市6场降雨时段的屋面径流进行采样监测,分析了水泥屋面和瓦屋面径流污染物的出流过程和初始冲刷现象,并且运用多元统计方法分析了降雨特征对径流水质的影响.结果表明:2种材质屋面径流水质参数中CODCr和TN的次降雨平均浓度(EMC,以ρ计)均超出GB 3838—2002《地表水环境质量标准》的Ⅴ类标准,为屋面径流主要污染物.水泥屋面的CODCr、TN、NO3--N、TSS、Cu和Zn的EMC明显高于瓦屋面,分别高出1.63、1.57、1.15、1.70、1.50和1.88倍.在水泥屋面上,ρ(CODCr)、ρ(TN)、ρ(TP)和ρ(TSS)变化幅度大于瓦屋面,并且其峰值滞后或同步于最大雨强;在瓦屋面上,ρ(CODCr)、ρ(TN)、ρ(TP)和ρ(TSS)的峰值提前或同步于最大雨强.瓦屋面各污染物FF30(初期30%径流携带的污染负荷)的平均值均高于水泥屋面;水泥屋面各污染物(除Zn和Cd外)FF30的标准差均高于瓦屋面.各污染物的EMC与降雨量、平均雨强、径流量和最大雨强呈负相关;溶解态重金属的EMC与前期晴天数呈负相关,其余指标均与前期晴天数呈正相关.      

北京市公共交通环境多环芳烃的个体暴露特征

对北京市3种典型交通环境下PM_2.5中PAHs(多环芳烃)的污染水平、来源及其暴露健康风险进行了研究. 于2011年12月利用颗粒物个体暴露采样器采集北京市道路边、公共汽车、地铁等不同交通环境下的PM_2.5样品,采用GC-MS测定ρ(PAHs),结合PAHs组成特征以及特征化合物比值等鉴别PAHs来源,根据苯并芘等效毒性(BEQ)、等效致癌浓度(BaPE)及致癌风险等参数评估PAHs呼吸暴露的健康风险. 结果显示:①观测期间,北京市道路边、公共汽车和地铁内ρ(∑PAHs)平均值分别为(120±119)、(101±46.6)、(50.8±25.6)ng/m3;②3种交通环境下PAHs特征成分谱相似,ρ(荧蒽)/[ρ(荧蒽)+ρ(芘)]、ρ(茚并[1,2,3-cd]芘)/[ρ(茚并[1,2,3-cd]芘)+ρ(苯并[g,h,i]苝)]均大于0.5,ρ(苯并蒽)/[ρ(苯并蒽)+ρ()]大于0.35,表明机动车尾气和燃煤排放是北京冬季3种交通环境下PAHs的重要贡献源;③分别采用美国加州环境保护局(California Environment Protection Agency,CalEPA)和世界卫生组织(World Health Organization,WHO)方法计算致癌风险可知,2种方法计算的道路边PAHs的致癌风险(19.8×10-6、15.6×10-4)最高,约为公共汽车及地铁内的1.4和3.6倍;④道路边与公共汽车内的PAHs在PM_2.5中更为富集,道路边PAHs污染水平及健康风险在高ρ(PM_2.5)环境下增加显著.      

宁东基地大气PAHs污染特征及呼吸暴露风险

利用主动观测技术对宁东能源化工基地大气PM_2.5、PM_1.0和气相中的PAHs浓度水平、族谱特征、时空分布及来源进行研究,并基于该观测数据对居民呼吸暴露健康风险进行评估.结果表明,宁东基地大气PM_2.5、PM_1.0及气相中∑₁₆PAHs浓度范围分别为：17.95~325.12ng/m³、12.66~311.96ng/m³和26.33~97.88ng/m³,年均浓度分别为（99.42±117.48）ng/m³、（78.88±100.58）ng/m³和（57.89±47.39）ng/m³.宝丰基地冬夏季大气PM_2.5、PM_1.0和气相中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于英力特;宝丰和英力特基地冬季大气PM_2.5、PM_1.0中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于夏季浓度.宁东基地大气中∑₁₆PAHs的浓度水平要高于国内外其他城市,大气PAHs污染较为严重.源解析表明夏季宁东基地PAHs的主要排放源是工业煤燃烧和机动车尾气,冬季则主要来自工业煤燃烧和木材、薪柴等生物质燃烧排放.宁东基地人群暴露于大气PAHs可能会造成平均冬季每百万人中约有33~2628人罹患癌症,夏季每百万人中约有11~834人罹患癌症的风险.     

深圳大运会期间大气中多环芳烃的特征及消减情况研究

深圳大运会期间,利用大流量主动采样器对深圳市5个点位进行大气样品采集,检测其气相及颗粒相中总的多环芳烃(PAHs)浓度以及与2010年夏季的监测数据进行比较,研究PAHs通过各种空气质量保障措施实施后的消减情况.结果表明,大运期间5个点位∑PAHs变化范围为15.80~62.09ng/m3,平均值30.77ng/m3,与2010年夏季相比,PAHs平均消减28%;大运期间PAHs单体中均以3~4环为主,平均占总浓度的88%;通过特征分子比值法推断大运期间机动车尾气排放是PAHs的主要来源,但是柴油车尾气排放和燃煤电厂废气排放的贡献比率增加;大运期间∑BaPeq比2010年夏季降低36%,BaP浓度以及∑BaPeq浓度都低于我国环境空气中对BaP的限值标准;呼吸致癌风险评价表明,大运期间为每百万人致癌3.8例,2010年夏季为每百万人致癌7.3例,致癌风险下降48%.