TiO2/pg-C3N4复合催化剂的制备及光催化性能

通过简单的超声剥离分散和水热法,成功制得了具有多孔结构的TiO₂/pg-C₃N₄复合催化剂.利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对样品的形貌、结构及光学性能进行了表征.在模拟太阳光照射下,以RhB和MO为模拟污染物考察了TiO₂/pg-C₃N₄的光催化性能.结果表明：当TiO₂占pg-C₃N₄的质量分数为5%时,制得的TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）复合催化剂具有最优的光催化性能.TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）对RhB的光催化降解途径为O^2·-和h⁺使整个共轭发色团结构发生裂解.TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）光催化性能的提高一方面是由于多孔结构增加了光催化反应的活性位点;另一方面是由于TiO₂与pg-C₃N₄之间形成了Z型异质结,与传统的Ⅱ型异质结相比,该复合催化剂不仅使光生载流子分离效率提高,同时保留了pg-C₃N₄导带电子的强还原性和TiO₂价带空穴的强氧化性.     

玻璃载体TiO2薄层光催化降解久效磷农药

研究了利用TiO₂薄层光催化降解久效磷农药的可行性。结果表明,0.65×10-4mol/L的久效磷经375W中压汞灯照射60min,被完全光催化降解至PO₄3-;加入微量的Fe3++或H2O2可提高久效磷农药的光解率;另外还研究了TiO₂薄层的附着量、反应液初始pH值、空气流量等因素对光催化降解的影响。光照80 h,TiO₂的光催化活性没有减弱,可连续使用。      

焦化废水外排水的TiO2光催化氧化深度处理及有机物组分分析

采用TiO₂光催化氧化法对焦化废水外排水进行深度处理,考察反应时间,TiO₂投加量及废水初始pH对TOC降解的影响,通过GC/MS技术对处理前后废水中的有机物组分进行定性分析,解析废水在TiO₂光催化氧化过程中有机物的降解规律. 结果表明:在反应时间为3 h,TiO₂投加量为4 g/L,以及不调节废水pH的条件下,焦化废水外排水经TiO₂光催化氧化深度处理后TOC的去除率为53.40%,有机物种类由66种降为23种;TiO₂光催化氧化法对除多环芳烃外的其他有机物均有较好的去除效果;不同种类有机物在TiO₂光催化氧化过程中的降解速率为石油烃>醇、酸、醛等有机物>酚>苯系物>含氮杂环有机物>多环芳烃.      

二氧化钛光催化降解处理氨氮废水

介绍了用TiO₂和活性组分A复合在砖块颗粒上的(TiO₂+A)催化剂的制备,用(TiO₂+A)催化剂对氨氮废水进行了降解实验研究,并且对降解过程中的反应动力学进行了探讨.结果表明:(TiO₂+A)催化剂对模拟氨氮废水的处理效果好,当反应时间为24 h时,氨氮的去除率可达95%以上;光催化氧化反应为一级反应;以砖块颗粒为载体(TiO₂+A)催化剂的光催化活性高,不流失,制作简单.对某化肥厂氨氮废水降解实验表明,8 h内可使ρ(氨氮)从238 mg/L降至8 mg/L,降解率达97%.      

二氧化钛催化剂的制备及其催化性能研究

TiO₂光催化剂具有光催化活性高,吸收紫外光性能强,无毒等特点。本文主要采用溶胶-凝胶法合成TiO₂溶胶,分析反应条件对二氧化钛溶胶形成的影响,研究合成所得TiO₂的光催化性能。为了改进二氧化钛的光催化性能,将二氧化钛分散于壳聚糖体系中,以提高二氧化钛的光催化效果,通过对甲基橙这种较难降解的染料化合物的催化降解实验,探究二氧化钛在降解印染废水方面的光催化性能。     

玻璃弹簧负载TiO2光催化降解甲醛的影响因素

利用自制间歇式光催化气体反应器体系作为反应场所,以玻璃弹簧负载TiO₂溶胶作催化剂,在紫外光照射下降解室内污染气体甲醛,探讨了催化剂的酸度、反应器内湿度、甲醛气体浓度和反应时间等因素对甲醛降解率的影响.结果表明:玻璃弹簧负载TiO₂并经pH5的蒸馏水酸浸后作催化剂对甲醛的降解效果最好,90 min内降解率达到57.26%;反应器内的湿度约为50%时甲醛降解率最高,反应90 min时达到82.20%;在0.46～8.10 mg/m3内,初始ρ(甲醛)为5.51 mg/m3时的降解率最高,150 min内达95.10%;延长反应时间,甲醛降解率上升幅度逐渐减小;通过计算降解后甲醛的残余量可知,TiO₂光催化方法可以有效降解甲醛,并能使0.46 mg/m3以内的ρ(甲醛)在150 min内达到国家标准.      

UV/O3/TiO2耦合工艺降解2,4,6-三氯苯酚

通过构建UV/O₃/TiO₂耦合工艺反应体系,打破了以臭氧为基础的高级氧化技术臭氧利用率低的技术瓶颈,使用电子自旋共振波谱仪和荧光探针法分析了UV/O₃/TiO₂耦合工艺的反应机理,明确了臭氧链式反应产生的O₂在反应体系内自循环利用是提高臭氧利用率的主要原因。以2,4,6-三氯苯酚为目标污染物,通过分析初始浓度、接触时间、pH、催化剂投加量等影响因素,对比UV/O₃、UV/TiO₂工艺的降解效果,显示出UV/O₃/TiO₂耦合工艺的技术优势。在相同条件下,单独UV/TiO₂光催化体系和UV/O₃体系对2,4,6-三氯苯酚模拟配水的TOC矿化率分别为12.65%和51.54%,反应速率常数分别为0.0058,0.1956 min-1,而UV/O₃/TiO₂耦合体系的矿化率达到82.97%,反应速率常数为0.2893 min-1,耦合工艺的臭氧利用率较UV/O₃工艺提高11.7百分点,并且在pH=3~11的较宽范围内有良好的适用性,证明了理论研究结论的正确性。     

g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料降解模拟污水中氨氮

以自制的g-C₃N₄和氧化石墨烯（GO）及TiO₂为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯（rGO）为光生电子传输介质的g-C₃N₄/rGO/TiO₂光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜（SEM）、X射线衍射光谱（XRD）、紫外-可见光漫反射光谱（UV-Vis-DRS）、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C₃N₄/rGO/TiO₂光催化材料的SEM照片显示其为TiO₂包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO₂和g-C₃N₄的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO：g-C₃N₄=1：10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振（EPR）测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为：复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH₃进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用.     

g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料降解模拟污水中氨氮

以自制的g-C₃N₄和氧化石墨烯（GO）及TiO₂为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯（rGO）为光生电子传输介质的g-C₃N₄/rGO/TiO₂光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜（SEM）、X射线衍射光谱（XRD）、紫外-可见光漫反射光谱（UV-Vis-DRS）、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C₃N₄/rGO/TiO₂光催化材料的SEM照片显示其为TiO₂包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO₂和g-C₃N₄的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO：g-C₃N₄=1：10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振（EPR）测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为：复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH₃进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用.     

P123对rGO/m-TiO2薄膜微观结构及光催化性能的影响

以自制氧化石墨烯（GO）分散液和加入一定量三嵌段共聚物PEO₂₀-PPO₇₀-PEO₂₀（P123）模板剂的TiO₂前驱体溶胶为原料,用交替浸渍-提拉结合热处理和紫外灯辐照还原法在玻璃基底上制备还原氧化石墨烯/介孔TiO₂（rGO/m-TiO₂）多层膜.通过X-射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、扫描电子显微镜（SEM）、比表面积（BET）对多层膜进行表征分析.研究了模板剂P123加入量对多层膜的晶体结构、比表面积、形貌、孔径分布情况、吸附性能、光催化性能的影响.分别在紫外光及太阳光下评价rGO/m-TiO₂多层膜对土霉素（OTC）的光催化降解效果;在紫外光条件下,研究了多层膜对OTC的光催化降解机理.结果表明：P123的引入不会引起TiO₂晶体结构的变化;适量P123的引入可以优化多层膜的孔结构,增大比表面积、提高其吸附性能,进而提高薄膜的光催化性能;rGO/TiO₂（5wt% P123）薄膜60min对OTC的吸附率达51.2%,紫外光照射135min,降解率达到90.9%;太阳光照射50min,降解率达到91.5%.在降解OTC过程中,羟基自由基（·OH）起主要作用,路径以与·OH相关的羟基化反应和仲羟基氧化反应为主.     

纳米TiO_2光催化降解印染废水的研究

采用溶胶-凝胶法制备了纳米TiO2光催化剂,并用X射线衍射仪和扫描电镜对制备的TiO2进行结构表征。详细考察了照射时间、废水初始浓度、TiO2用量、pH、光源种类、H2O2、H2O2/Fe2+对实际印染废水的降解效果。研究结果表明:当反应时间为3h时,印染废水COD去除率为95.9%,脱色率达100%;印染废水的脱色率和COD去除率与印染废水的初始浓度成反比关系;TiO2光催化剂最佳用量为80mg/L;印染废水最佳降解的pH为6.0。当添加辅助氧化剂H2O2用量为600mg/L时,能进一步提高印染废水的COD去除率,特别是H2O2和Fe2+共同作用下,COD去除率达到99.%。     

Degradation of 2,4-dichlorophenol with a novel TiO2/Ti-Fe-graphite felt photoelectrocatalytic oxidation process

Degradation of 2,4-dichlorophenol(2,4-DCP)was studied in a novel three-electrode photoelectrocatalytic(PEC)integrative oxidation process,and the factors influencing the degradation rate,such as applied current,flow speed of O_2,pH,adscititious voltage and initial 2,4-DCP concentration were investigated and optimized.H_2O_2 was produced nearby cathode and Fe~(2 )continuously generated from Fe anode in solution when current and O_2 were applied,so,main reactions,H_2O_2-assisted TiO_2 PEC oxidation and E-Fenton reaction,occurred during degradation of 2,4-DCP in this integrative system.The degradation ratio of 2,4-DCP was 93% in this integrative oxidation process,while it was only 31% in E-Fenton process and 46% in H_2O_2-assisted TiO_2 PEC process.So,it revealed that the degradation of 2,4-DCP was improved greatly by photoelectrical cooperation effect.By the investigation of pH,it showed that this integrative process could work well in a wide pH range from pH 3 to pH 9.     

分子筛固载Fe~(2+)-Fenton法降解水中甲基橙的研究

单因素实验考察了不同Fe2+负载量、甲基橙溶液初始浓度、温度、催化剂用量、pH值以及H2O2浓度对降解率的影响。正交实验优化了降解反应条件,得出各因素影响显著性的先后顺序为:pH值、温度、反应时间、催化剂用量、H2O2浓度。结果表明:在常压、温度为35℃,起始pH值为3.00、H2O2浓度为0.552mmol/L、催化剂浓度为0.83g/L、反应时间为80min的最佳条件下,甲基橙降解率可达98.15%。对催化剂进行了紫外照射处理回收再生,功率100W条件下,照射3h后再生催化剂活性可达原来的80.64%。     

Fenton试剂氧化降解紫丁香醇的研究

在自制的圆柱型双层玻璃反应器中,以木素类模型物紫丁香醇(SL)为目标化合物,考察Fenton试剂对紫丁香醇的降解效果,研究溶液的pH值、H2O2的用量、Fe2+的用量、紫丁香醇溶液初始浓度、反应时间、紫外光照射等因素对紫丁香醇降解的影响。实验结果表明:在室温条件下,当体系pH值为3.0时,加入两倍理论用量的H2O2,Fe2+与H2 O2的物质的量之比为1︰50,反应60 min后,50 mg/L的紫丁香醇的去除率可达87.5%;当体系中引入紫外光后,Fenton试剂的氧化性明显增加,反应速度显著加快,30 min后紫丁香醇可完全矿化。     

纳米TiO_2光催化降解酸性红B的实验研究

采用偶联剂法在聚丙烯多面球表面负载化纳米TiO2,在高压汞灯照射下,以酸性红B染料为研究对象,采用光催化氧化法进行降解处理;研究了溶液初始浓度、H2O2和Fe3+投加量、pH以及光照强度等因素对酸性红B染料降解效果的影响。     

气相正己烷的光催化及臭氧/光催化降解动力学

初步研究了气相中低浓度的正己烷在较大流量(5L/min～17L/min)臭氧/紫外(O₃/UV),光催化(TiO₂/UV)及臭氧/光催化(O₃/TiO₂/UV)3种方法的降解的动力学,考察了正己烷的初始浓度、流量、水蒸气浓度、臭氧投加量等因素的影响.研究表明:正己O₃/TiO₂/UV降解效率远高于O₃/UV的降解效率,明显高于TiO₂/UV降解效率;相对于初始浓度,正己烷的TiO₂/UV及O₃/TiO₂/UV反应符合L-H模型,对于O₃/UV过程用L-H模型不能得到较好的拟合;随着流量的增加正己烷在TiO₂/UV与O₃/TiO₂/UV降解过程中的反应速率先增加后保持不变,但是在O₃/UV过程中其反应速率变化不大;湿度对正己烷的降解有一定的影响;随着臭氧投加量的增加,正己烷O₃/UV和O₃/TiO₂/UV的降解速率呈直线增加,在O₃/UV过程中正己烷的反应速率增加更快.     

TiO2/硅藻土光催化氧化降解甲基橙的研究

使用经过预处理的硅藻土做载体,采用溶胶-凝胶法制备硅藻土负载二氧化钛光催化剂,利用XRD和EDS对其进行表征.通过分析光催化反应的主要影响因素,研究了硅藻土负载二氧化钛光催化剂对甲基橙的催化降解效果.结果表明：负载3次,在550℃焙烧2h,制备出的负载型催化剂催化活性较高,催化剂上的TiO2为锐钛矿结构.当催化剂投加量为lg/L,溶液初始浓度为15 mg/L,pH为3,H2O2为2 mmol/L时,对甲基橙的降解效果达到最佳.     

Fenton试剂氧化降解腐殖酸动力学

研究了Fenton试剂氧化降解腐殖酸废水的过程及动力学.结果表明,Fenton法能通过氧化和混凝作用有效去除腐殖酸,其中氧化降解速率主要与Fenton试剂投量、腐殖酸初始浓度和初始pH值有关,且氧化作用主要发生在反应前60 min.在pH为4.0,[Fe2+]0为5～40 mmol.L-1,[H2O2]0为40～120 mmol.L-1,[HS]0为250～1 000 mg.L-1,温度为278～318 K的实验范围内,反应初始阶段腐殖酸的氧化降解符合表观反应动力学模型.模型值与实验值吻合良好,说明该反应动力学模型能较好地描述Fenton氧化降解腐殖酸过程.Fenton氧化降解腐殖酸的初始反应活化能Ea为14.9 kJ.mol-1,说明反应较易进行.动力学模型的反应总级数为2.34,其中H2O2的反应分级数(0.86)高于Fe2+的分级数(0.47),表明H2O2浓度比Fe2+浓度对Fenton氧化降解反应的影响大.     

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2可见光下光催化降解孔雀石绿的研究

以钛酸四丁酯为原料,采用溶胶-凝胶法制备TiO2光催化剂,然后浸渍法制备出H3PW12O40/TiO2复合型光催化剂,并运用XRD、SEM、FT-IR和DRS对催化剂进行表征和分析.研究了可见光光照下H3PW12O40/TiO2对孔雀石绿降解的光催化活性,考察了浸渍量、催化剂用量、底物浓度、pH值对光催化降解率的影响.实验表明,在pH=5条件下,H3PW12O40/TiO2催化剂用量为0.3g.L-1,浓度为10mg·mL-1的孔雀石绿溶液在2L·min-1曝气、300W可见光下光照4h后光催化降解率为78%,比TiO2光催化活性提高了24%.     

Photo-Fenton法降解水中新型污染物双氯芬酸及降解产物的毒性评价

研究了photo-Fenton反应对非甾体抗炎药双氯芬酸的降解和矿化.同时,探讨了H2O2、Fe2+初始浓度、pH值等因素对photo-Fenton反应的影响,确定了最佳操作条件,并进行了各种氧化法的比较.结果表明,对于UV/H2O2/Fe2+反应系统下双氯芬酸的降解,其降解速率受到反应条件的强烈影响.双氯芬酸初始浓度为20mg·L-1时,适宜操作条件是pH值为5,初始FeSO4浓度为5mg·L-1,初始H2O2浓度为200mg·L-1.在最佳条件下,各种氧化法的降解能力趋势为UV/Fenton>UV/H2O2>Fenton>UV.由于反应中有中间产物的生成,双氯芬酸的矿化过程要长于降解过程,其生物毒性也是随着反应的进行先增大而后减小.