660 MW超低排放燃煤电站汞分布特征研究

对某660 MW超低排放燃煤电站进行汞形态和浓度监测,实验结果表明:在SCR前烟气中,汞主要以单质游离态存在,SCR催化剂对Hg~0氧化率约为20.22%.烟冷器内Hg~0向Hg_p和Hg~(2+)转化,Hg_p浓度增加72.18%,Hg~(2+)浓度增加55.40%.低温电除尘不仅可以脱除Hg_p,对Hg~0和Hg~(2+)也具有协同脱除作用,Hg~0浓度下降47.14%,Hg~(2+)浓度下降68.70%.经过湿法脱硫后Hg~0浓度由0.37μg·m~(-3)升高到0.86μg·m~(-3),Hg~(2+)在湿法脱硫装置内被还原为Hg~0.大气汞排放浓度在0.82～0.95μg·m~(-3)之间,远低于标准要求.超低排放电站产生的汞大部分进入粉煤灰(68.35%),大气排放的汞为21.20%,进入石膏中的汞为4.87%,进入脱硫废水处理站固废5.53%.超低排放环保设备总的协同脱汞效率为78.77%,大气汞排放因子(EF_煤、EF_电)分别为6.07μg·kg~(-1)和1.70μg·kW~(-1)·h~(-1).     

生活垃圾焚烧厂垃圾的汞含量与汞排放特征研究

垃圾焚烧是大气汞的重要排放源之一,为了解垃圾焚烧厂入炉垃圾中的汞含量和焚烧汞排放特征,本研究选取了上海、广州和芜湖市3座典型生活垃圾焚烧厂,对入炉垃圾进行连续采样分析,采用OH法对排放烟气进行采样测试,同时采集焚烧飞灰和炉渣样品进行汞含量分析.结果表明,上海、广州、芜湖市生活垃圾焚烧厂入炉垃圾中汞含量分别为(0.39±0.04)、(0.57±0.05)、(0.27±0.08)mg·kg~(-1).广州市焚烧厂排放烟气汞质量浓度为(9.5±3.9)μg·m~(-3),烟气中Hgp、Hg~(2+)、Hg~0分布比例分别为(0.9±0.8)%、(89.0±5.4)%、(10.1±4.6)%;芜湖市焚烧厂排放烟气汞质量浓度为(24.1±6.0)μg·m~(-3),烟气中Hgp、Hg~(2+)、Hg~0分布比例分别为(1.0±0.8)%、(65.4±27.6)%、(33.6±27.5)%;不同焚烧工艺排放烟气中Hg~(2+)的分布比例不同.广州、芜湖市焚烧厂脱汞效率分别为96.7%、33.7%;上海、广州、芜湖市垃圾焚烧厂大气汞排放因子分别为(0.156±0.016)、(0.019±0.002)、(0.178±0.027)mg·kg~(-1),广州市焚烧厂大气汞排放因子略低于韩国、日本的生活垃圾焚烧厂,上海、芜湖市垃圾焚烧厂大气汞排放因子与国内部分生活垃圾焚烧厂相接近.     

反硝化菌对烟气汞吸附特性研究

采用反硝化菌对烟气中Hg~0、Hg~(2+)的吸附特性进行研究,反硝化菌对Hg~0和Hg~(2+)吸附性能良好,在pH为8、初始Hg~0(Hg~(2+))浓度为95.7μg·m-3(0.4μg·L-1)和吸附剂用量为0.35 g·L-1时,Hg~0和Hg~(2+)的吸附效率分别达到43.01%和98.12%.反硝化菌吸附Hg~0的过程遵循拟一级动力学,符合Langmuir等温吸附模型,最大吸附容量为126.1μg·g-1.反硝化菌吸附Hg~(2+)遵循拟二级动力学模型,符合Langmuir等温吸附模型,最大吸附容量为36.23μg·g-1.采用傅里叶红外光谱(FTIR)和热场发射环境扫描电镜-能谱电子背散射衍射系统(EDS)表征吸附前后的反硝化菌,结果表明吸附过程中细菌表面的糖环、磷酸及脂肪化合物基团发挥了吸附汞作用.     

Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂的制备及其催化氧化Hg0性能研究

采用等体积浸渍法制备了一系列的Ce-Zr-O_x/ATS复合催化剂,在模拟燃煤烟气中研究Ce-Zr-O_x/ATS复合催化剂催化氧化单质汞(Hg~0)的活性.结果表明,当空速小于7000 h~(-1)时,催化剂在200~350℃的温度区间内催化氧化活性能达到80%以上.当空速为3000 h~(-1),HCl浓度为20 mg·m~(-3),氧含量为6%(体积分数),350℃时催化剂活性最高为94.70%.催化剂表征结果表明,催化剂比表面积、孔容和孔径与汞脱除能力没有相关性.抗硫实验表明,SO_2会抑制Hg~0的脱除反应,原因是SO_2与HCl在催化剂表面活性位上的竞争吸附.300℃时,通入NH_3对催化活性有一定的抑制作用,原因是NH_3会与Hg~0和HCl在催化剂表面产生竞争吸附.     

氯酸盐系列湿式氧化Hg~0的影响因子实验研究

采用湿式氧化方法,分别考察了次氯酸钠、亚氯酸钠、氯酸钠和高氯酸钠4种氯酸盐氧化剂,对模拟烟气中零价汞(Hg~0)氧化为二价汞(Hg~(2+))的影响。结果表明:氯酸盐吸收液浓度、pH、反应温度等参数对氧化剂氧化吸收Hg~0有明显影响。氯酸盐系列氧化剂对Hg~0氧化为Hg~(2+)的能力依次为NaClO_4>NaClO>NaClO_3>NaClO_2。在氧化剂浓度为4 mmol/L、反应温度为20℃、吸收液pH为2时,NaClO_4将Hg~0氧化为Hg~(2+)的氧化效率为92%,pH为6时,氧化效率为84%,即酸性条件影响氯酸盐系列对Hg~0的氧化能力,但氯酸盐系列对Hg~0具有更好的氧化能力与汞蒸气的初始浓度无明显关联。     

煤中汞迁移规律及其形态分布研究

选择典型燃煤锅炉对其汞释放规律、形态分布特征进行了试验,并基于煤、石灰石、粗渣、细灰和烟气中的汞含量,给出了系统的汞平衡结果为104%~124%,可满足锅炉汞平衡要求。采用燃煤电厂汞形态浓度取样测试Ontario Hydro标准方法,给出了烟气中氧化汞、单质汞(Hg~0)的分布。结果表明:所测燃煤烟气汞浓度介于0.46~2.40μg/m~3之间,单质汞(Hg~0)占80%~90%。现有静电除尘器和脱硫设施对汞的排放有控制作用,使烟气总汞排放降低了90.3%~98.7%。     

纳米TiO2吸附HgCl2水溶液中Hg(Ⅱ)

通过室内模拟实验研究了3种不同粒径TiO_2添加量、溶液pH、吸附时间及初始Hg~(2+)浓度等因素对模拟废水中Hg(Ⅱ)吸附效果的影响.由单因素研究可知最优条件为:5 nm TiO_2和100 nm TiO_2添加量分别为7.5 g·L~(-1)和2.0 g·L~(-1),其它条件相同,溶液pH为8.0,初始Hg~(2+)浓度均为15 mg·L~(-1),吸附5 min,汞的去除率分别为99.5%和99.3%;25 nm TiO_2添加量为10 g·L~(-1),溶液pH为8.0,初始Hg~(2+)浓度为15 mg·L~(-1),吸附60 min时,汞的去除率为62.8%.3种粒径TiO_2吸附Hg(Ⅱ)强弱顺序为:100 nm TiO_25 nm TiO_225 nm TiO_2.分两次量吸附结果表明,5nm TiO_2分量吸附效果明显优于单独吸附效果;100 nm TiO_2的分量吸附与单独吸附差异不大.正交试验结果表明,影响Hg(Ⅱ)去除率的因素排序为:溶液pH初始Hg~(2+)浓度吸附时间TiO_2添加量.最优实验方案为:溶液pH=8.0,100 nm TiO_2添加量为2.0 g·L~(-1),初始Hg~(2+)浓度为25 mg·L~(-1),吸附10 min.在此实验条件下,Hg(Ⅱ)去除率为99.9%,吸附后溶液中Hg(Ⅱ)平衡浓度为0.033 mg·L~(-1)0.05mg·L~(-1),低于目前企业规定的水污染物中汞的排放限值,Hg(Ⅱ)的最大吸附量为26.95 mg·g~(-1).吸附等温线符合Langmuir等温方程,说明100 nm TiO_2对Hg(Ⅱ)的吸附是典型的单分子层吸附.     

凹凸棒石(PG)负载V2O5催化剂脱除气态Hg0的研究

利用凹凸棒石(PG)负载V_2O_5制得V_2O_5/PG催化剂并将其用于脱除烟气中的Hg~0.在固定床反应器上研究了V_2O_5/PG催化剂脱除Hg~0的性能,考察了反应温度、汞浓度、空速、烟气成分等对V_2O_5/PG脱除Hg~0的影响,并利用傅里叶红外光谱、逐级化学提取和程序升温脱附实验分析了V_2O_5/PG上吸附Hg的形态.实验结果表明,V_2O_5/PG催化剂在120～210℃范围内、电厂烟气净化空速和所含汞浓度条件下具有良好的脱除Hg~0的能力.烟气成分对V_2O_5/PG脱除Hg~0的影响不同,O_2具有显著的促进作用,而SO_2和H_2O具有一定的抑制作用,NO和CO_2的作用不明显.O_2、SO_2和H_2O共同存在时,促进了Hg~0的脱除.傅里叶红外光谱、逐级化学提取和程序升温脱附实验的结果证实,V_2O_5/PG上吸附的汞存在不同形态,主要是Hg~(2+)的化合物,表明Hg~0在V_2O_5/PG上的脱除是吸附和催化氧化的共同作用,V_2O_5在V_2O_5/PG脱除Hg~0的过程中起到了关键作用.     

TiO2/膨润土复合材料对Hg2+的吸附性能研究

利用纳米TiO_2对膨润土进行复合改性,制备TiO_2/膨润土复合材料.采用电镜扫描、X-射线衍射表征改性前后膨润土的结构和形貌.通过室内模拟实验,以膨润土为对照,研究不同添加量、pH、吸附时间及初始Hg~(2+)浓度等条件下,TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附特性与性能,同时通过正交试验,探究TiO_2/膨润土复合材料吸附Hg~(2+)的最优条件.结果表明,改性后的膨润土颗粒明显变小,且颗粒疏松多空孔,层间距增大.相比于膨润土,TiO_2/膨润土复合材料吸附性能得到极大提高.TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率均随着添加量、pH、吸附时间的增大而增大,添加量为1.5 g·L~(-1)、pH为7.0、吸附时间为120 min时,吸附率达98.0%以上.但TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率随着初始Hg~(2+)浓度的增大而减小.通过4种动力学模型拟合发现,吸附过程符合假二级动力学方程,吸附以化学吸附为主.吸附等温线更符合Langmuir等温方程,属于典型的单分子层吸附,最大吸附量为20.66 mg·g-1.吸附Hg~(2+)的最优实验条件:添加量为2.0 g·L~(-1),pH为8.0,初始Hg~(2+)浓度为45 mg·L~(-1),吸附时间为16 h,此时吸附率99.9%,平衡浓度为0.034 mg·L~(-1).     

载银稻壳气化焦脱汞协同脱硫脱硝实验研究

利用稻壳气化发电的副产物——稻壳气化焦载银后,脱除模拟烟气中的Hg~0、SO_2和NO,可以节约能源,减少环境污染。实验在固定床实验系统进行,稻壳气化焦和载银稻壳气化焦经过20 min吸附后脱汞效率趋于稳定,约为18.2%和89.9%。实验考察了不同烟气组分对Hg~0的脱除效果:SO_2抑制Hg~0的脱除;NO和Hg~0的吸附容量存在非线性关系,随着NO浓度的增加,Hg~0的吸附容量先增加后降低;O_2和HCl能促进Hg~0的脱除,其中HCl的促进效果更明显。在模拟烟气下,Hg~0吸附容量为45.92μg/g,脱硫和脱硝效率分别为50.3%和41.7%,表明载银稻壳气化焦对Hg~0、SO_2和NO具有良好的协同脱除效果。