2013年1月北京市PM2.5区域来源解析

2013年1月,北京地区经历了多次严重的灰霾天气,细颗粒物污染已成为北京地区所面临的重要问题.了解和掌握北京细颗粒物的污染来源,是解决细颗粒物污染的重要途径,也是制定防治政策的重要依据.通过建立三维空气质量模型系统,对2013年1月20~24日的污染过程进行模拟,并运用PSAT技术探究北京市细颗粒物污染的区域来源.结果表明,本地源排放是北京市PM2.5的主要来源,平均贡献率为34%;河北和天津的平均贡献率分别为26%和4%;京津冀周边地区及模拟边界外的贡献分别为12%和24%.在重污染日,区域传输对北京市PM2.5的影响显著增强,是北京PM2.5污染的主要来源.PM2.5中的硝酸盐主要来自北京市周边地区的贡献,而硫酸盐和二次有机气溶胶呈现远距离传输的特性,铵盐和其他组分则主要来自北京本地的贡献.     

2013年1月宁波市PM_(2.5)污染的形成过程与传输规律

为了深入认识宁波市冬季细颗粒物(PM2.5)的污染特征和主要影响因素的作用规律,利用Models-3/CMAQ模式系统对2013年1月宁波市的PM2.5污染形成过程进行了模拟分析.结果表明,宁波市PM2.5的重点污染区主要分布在市区、北部地区及东部沿海,除了受到局地污染源排放的影响外,对比非污染的情况,大气输入和气溶胶生成作用的增强是引起PM2.5污染的主导因素,其中水平传输过程对PM2.5浓度升高的贡献最为突出.气溶胶过程的贡献在近地面(0~80 m)最显著,随着高度升高而逐渐减弱.硝酸盐在局地二次生产的细颗粒物中占主要份额(~70%).对于硫酸盐,局地二次生成所占的比例很低,主要来自宁波局地排放和宁波以外地区的大气传输(贡献比例分别为44%和40%).宁波市的PM2.5污染主要受到来自北向沿岸气团(占比54%)、西北向大陆气团(占比21%)和西向局地气团(占比25%)的传输影响.在西北方向短距离区域传输的作用下PM2.5浓度最高;在我国中东部大范围灰霾天气的影响下,西北向和北向的长距离传输作用也会导致宁波地区的PM2.5污染.     

2013年12月初长江三角洲及周边地区重霾污染的数值模拟

运用WRF-CMAQ模型模拟了2013年12月1~9日长江三角洲及周边地区的一次重霾污染过程.初步探究灰霾天气下大气细颗粒物(PM2.5)的时空分布特征和区域输送过程,并定量研究了外部源区域输送和本地源对长江三角洲地区PM2.5的贡献.结果表明:模式能够合理再现灰霾天气下长江三角洲及周边地区PM2.5的时空分布特征和演变规律.静稳天气下大气细颗粒物仍然存在着显著的区域输送.污染期间来自安徽、山东南部、苏北地区的跨界输送对长江三角洲区域PM2.5的贡献率分别为3.5%~24.9%、0.14%~30.0%、0.03%~17.5%.整个污染期间本地贡献占49%左右,本地贡献和外地贡献基本相当.     

海口市PM_(2.5)和PM_(10)来源解析

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受体样品的化学组成,建立了源化学成分谱.使用CMB(化学质量平衡)模型对海口市大气颗粒物进行源解析.结果表明:污染源贡献具有明显的季节特点,并存在一定的空间变化.冬季城市扬尘、机动车尾气尘、二次硫酸盐和煤烟尘是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为23.6%、16.7%,17.5%、29.8%,13.3%、15.7%和13.0%、15.3%;春季机动车尾气尘、城市扬尘、建筑水泥尘和二次硫酸盐是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为27.5%、35.0%,20.2%、14.9%,12.8%、6.0%和9.5%、10.5%.冬季较重的颗粒物污染可能来自于华南内陆地区的区域输送,特别是,本地排放极少的煤烟尘和二次硫酸盐受区域输送的影响更为显著.     

基于CAMx的徐州市2016年冬季PM2.5污染过程及来源分析

徐州地处江苏西北部、华北平原的东南部,为内陆资源型工业城市,近几年来环境监测数据显示,徐州地区大气复合污染问题日益突出,准确模拟大气污染物状况及来源对于空气污染的防治十分关键.2016年1月,徐州市出现了多次持续的重污染天气,研究中以此次污染事件为例,首先基于WRF-CAMx空气质量模型系统对这次细颗粒物污染过程进行全面的模拟与分析,其次利用CAMx-PSAT系统模拟和分析本次污染的区域传输过程.研究结果显示：此次细颗粒物污染中,PM_2.5组成成分以硫酸盐、元素碳、硝酸盐和铵盐为主,分别占月平均浓度的29%、15%、14%、14%;PM_2.5的区域传输贡献中,长距离传输所占比重最大,月平均贡献率达46%,其次为本地源排放,平均贡献率为39%;重污染天气期间,PM_2.5污染主要从西北方向输入,此时长距离传输的影响明显增大.     

应用受体模型(CMB)对北京市大气PM_(2.5)来源的解析研究

为研究影响北京市大气环境PM2.5污染水平的主要来源,于2012年8月—2013年7月,依托北京市大气地面观测网络在10个监测点采集的491 d(次)大气PM2.5有效样本,对其化学组分进行了测试分析;从城市大气污染源组成出发,建立和完善了5类固定点源、2类流动源、4类无组织面源的PM2.5排放成分谱.应用受体模型(CMB)开展了来源解析研究.结果显示:1观测期间大气环境PM2.5的来源主要包括:一次来源机动车(16%)、燃煤(15%)、土壤尘(6%)、二次硫酸铵和硝酸铵(36%),以及有机物(20%)和其他未识别来源(7%);与历史解析结果相比,燃煤源分担率有所下降,二次无机盐与有机物分担率上升,且二次硝酸盐有赶超二次硫酸盐之势;2从主要组分的来源看,观测期间环境大气PM2.5中近25%的硫酸盐来自于燃煤锅炉和电厂排放,17%的有机物来自机动车排放;3北京市PM2.5来源类型大致相同,但各点位PM2.5来源种类和分担率具有一定差异,对一些排放量较大的局地排放源有比较明确的响应.研究表明,开展区域性PM2.5治理、大力削减前体物、严格控制本地机动车、燃煤等PM2.5排放都是改善北京市空气质量的重要途径.     

镇江市秋季典型天气污染过程的PM2.5在线源解析

大气细颗粒物(PM2.5)是灰霾天气形成的主要原因,通过利用在线源解析的仪器对镇江市秋季典型天气下每类污染源实时的贡献比例的变化趋势解析,初步摸清镇江市典型天气下污染过程中颗粒物的来源.结果显示,监测期间发生的五次污染成因有所不同,但大多与机动车尾气源相关.入秋后,大气边界层高度降低,在静稳天气下,近地面排放的尾气源颗粒物极易累积集聚,造成或加剧污染的发生.此外,随着秋收季节的到来,秸秆焚烧现象有所抬头,生物质燃烧源对大气造成的影响需引起重视.     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

北京道路交通环境亚微米颗粒物元素组成特征及来源分析

于2011年12月和2012年8月对北京北四环道路交通环境中亚微米颗粒物(PM1)进行了采样,并对PM1的质量浓度、元素组成及主要来源进行了分析.夏季非灰霾时段PM1日平均浓度为(52.5±29.9)μg·m-3,灰霾时段PM1浓度增加到(154.2±36.3)μg·m-3;冬季非灰霾时段PM1日均浓度为(59.6±32.5)μg·m-3.采用X射线荧光光谱法(XRF)对颗粒物中元素进行分析,共得到Na、Mg、Al、Si、P、S、Cl、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Ba和Pb等21种元素的质量浓度.其中S、Cl、K、Na、Si、Zn、Fe和Ca等8种元素含量较高,占测试元素质量浓度90%以上.污染元素浓度呈现显著的季节差异,夏季S元素浓度较高,冬季As、Cl、K、Pb、Mn、V、Cd和P等元素浓度较高.应用富集因子法发现,PM1相对PM2.5能够更好地反映人为源的元素污染特征.应用因子分析法分析出PM1的3个元素浓度贡献主成分因子:因子1反映燃煤、交通源排放和生物质燃烧,因子2反映道路及建筑扬尘贡献,因子3反映机动车排放和工业排放.因子1和因子3之和的夏季和冬季贡献比例分别高达46.8%和68.3%,表明来自机动车、燃煤、生物质燃烧等重要人为源对道路交通环境PM1浓度的贡献显著高于其他来源.灰霾期间S、As、Pb等污染元素浓度明显高于非灰霾期间,地壳元素在灰霾期间无明显浓度变化.     

上海城区典型空气污染过程中细颗粒污染特征研究

采集了上海城区2009年10月10~21日期间2次空气污染过程的样品,在对污染过程分析的基础上,着重分析了PM2.5及其化学组分的变化,探讨了污染源及形成机制.研究表明,14日的灰霾过程主要由本地排放的污染物二次转化形成,PM2.5占PM10比重超过60%且PM2.5中离子组分含量高.17~19日的浮尘过程中,受北方沙尘影响本市粗颗粒浓度上升,PM2.5所占比重下降,二次离子组分从细颗粒物向粗颗粒物转移且Ca2+浓度上升,同时受到长江三角洲区域秸秆焚烧的影响,细颗粒物中K+, EC和OC含量高.因此,应在控制本地源排放的同时,加强对细颗粒尤其是二次细颗粒污染及其前体物的协同控制.     

成都市冬季大气颗粒物组成特征及来源变化趋势

年冬季分别在成都市8个环境受体采样点采集PM₁₀、PM_2.5样品,同时采集颗粒物源类样品,分析上述样品质量浓度及多种无机元素、水溶性离子和碳组分的含量,以对这3 a冬季大气颗粒物浓度、特征组分、来源及变化趋势进行分析. 使用CMB-iteration模型对成都市中心城区的PM₁₀、PM_2.5进行来源解析. 结果表明: 成都市冬季ρ(PM₁₀)在工业区最高,PM_2.5污染呈现区域性特征;冬季PM₁₀的主要来源有扬尘、二次硫酸盐、煤烟尘、二次硝酸盐和机动车尾气尘,上述5类源在2010─2012年的分担率分别为24%～29%、17%～22%、13%～16%、6%～12%、6%～11%;对PM_2.5有重要贡献的源类有二次硫酸盐、扬尘、煤烟尘、二次硝酸盐和机动车尾气尘,这5类源在2010─2012年的分担率范围分别为25%～27%、19%～22%、12%～15%、11%～13%、8%～11%. 二次粒子、扬尘等是成都市大气颗粒物的主要污染源,其中扬尘、建筑水泥尘等以粗粒子为主的源类浓度贡献呈逐年下降趋势,而二次粒子等以细粒子为主的源类浓度贡献则逐年上升,成都市冬季大气细颗粒物污染加重.      

驻马店市区采暖季PM2.5时间和空间来源解析研究

为了明确驻马店市区PM_2.5污染特征及贡献源类,2019年1—3月在驻马店市区2个采样点采集PM_2.5样品,分析了其化学组分特征;结合PMF和后向轨迹模型构建了PM_2.5的时间和空间来源解析方法,并对该解析方法进行应用.结果表明:①采暖季,驻马店市区环境空气中ρ(PM_2.5)平均值为117 μg/m3,NO₃-和OC是其主导组分;ρ(OC)和ρ(EC)分别达18.2和5.2 μg/m3,且ρ(OC)/ρ(EC)平均值为3.5,说明机动车源和燃煤源的影响较明显.②ρ(SO₄2-)与ρ(NO₃-)相关性显著(R=0.80,P < 0.01),表明SO₄2-和NO₃-具有较高的同源性.③重污染过程中ρ(SNA)(SNA为SO₄2-、NO₃-和NH₄+三者统称)平均值为61.5 μg/m3,显著高于清洁期;重污染过程中硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别达0.42和0.39,说明存在明显的二次离子生成过程.④重污染过程中Si、Al、Mg等地壳类元素的浓度和占比均高于清洁期,说明重污染过程中扬尘源的贡献可能较高.⑤来源解析结果表明,二次源是采暖季PM_2.5的最大贡献源,贡献率为32.6%,其次为扬尘和生物质燃烧混合源(26.4%)、机动车源(21.4%)、燃煤源(13.2%)和工业源(6.3%);两次重污染过程中的最大贡献源分别为二次源(54.5%)和机动车源(46.2%),清洁期的主要贡献源主要为二次源(45.2%)和燃煤源(29.8%).从空间变化来看,扬尘和生物质燃烧混合源对天方二分厂的贡献率(29.3%)明显高于对彩印厂的贡献率(23.3%),而燃煤源对彩印厂的贡献率(16.5%)高于对天方二分厂的贡献率(10.1%),其他源类的贡献率相差不大.正东、东南以及西北方向是彩印厂和天方二分厂各类源的主要贡献方向.研究显示:二次源是采暖季、重污染期间和清洁期最大的贡献源;相比于清洁期,重污染期间扬尘和生物质燃烧混合源贡献增加.源类贡献存在空间差异,正东、东南及西北方向是采样点各类源主要贡献方向.      

北京市大气细粒子的来源分析

细粒子(空气动力学直径小于2.5μm的颗粒物)污染是许多城市重要的大气环境问题.从1999年至2000年对北京市细粒子展开了4次采样和化学分析,有效采样天数为40d.利用正定矩阵分解(PMF)方法对细粒子的来源进行了分析.化学成分包括EC(元素碳)、有机物、SO₄^2-、F^-、Cl^-、Fe、Ca、K、Mg、Al、Na、Zn、Mn、Ti、Pb、Ba和P等17种.发现主要来源有6类:地面扬尘、建筑源、生物质燃烧、二次源、机动车排放和燃煤.     

我国典型钢铁行业主要工艺环节排放颗粒物源成分谱特征

鉴于我国钢铁行业排放颗粒物源成分谱数量不足,有待更新的现状,致力于服务精细化颗粒物源解析的需求,采用稀释通道系统对武汉市某钢铁公司的3个主要工艺环节(烧结、炼钢、炼铁)排放源进行了采样.构建了3类PM_(2.5)源成分谱及3类PM_(10)成分谱,对源谱主要化学组分特征进行了研究,并与国内其他区域已有的钢铁行业源谱研究进行了对比.结果表明:(1)烧结工艺源成分谱中,SO_4~(2-)、Al和NH_4~+等含量高,PM_(2.5)源谱中质量分数依次为22. 2%、4. 5%和3. 5%,PM_(10)源谱中依次为36. 0%、5. 2%和2. 7%,炼铁工艺Fe元素含量最高,在PM_(2.5)源谱和PM_(10)源谱中分别达到28. 3%和24. 5%,炼钢工艺源谱Ca、Fe元素等为主要组分;(2)元素组分中,烧结工艺S元素含量最高,地壳元素在PM_(10)源谱中含量更高,炼铁工艺Pb、Cr等重金属含量偏高,炼钢工艺Cr富集;(3)源谱之间分歧系数的计算显示,同类工艺粗细粒径源谱相似性偏高,烧结工艺与其他两类工艺源谱之间差异性较高,炼钢工艺与炼铁工艺差异性较低.同国内其他区域研究源谱相比,发现Fe、Si和Ca等为钢铁行业排放颗粒物中标识性组分,而碳组分和SO_4~(2-)等组分特征随生产方式、除污设备等不同表现出不同特征.     

北京APEC期间大气颗粒物中类腐殖酸的污染特征及来源

为分析北京市APEC期间强化减排措施对大气细颗粒物中类腐殖酸(humic-like substances,HULIS)浓度及污染特征的影响.对APEC前后样品进行了碳质组分(OC/EC)、水溶性有机碳(water-soluble organic carbon,WSOC)、HULIS和水溶性离子分析,研究发现APEC采样期间大气颗粒物中HULIS的浓度范围为1~15μg·m~(-3).HULIS浓度在会议减排前、中和后期分别为7.99、5.83和7.06μg·m~(-3).会议减排对降低HULIS浓度起到了一定作用.在会议期间HULIS的浓度下降程度明显快于EC与WSOC.会议之后HULIS的浓度上升程度明显慢于OC、EC、WSOC和PM_(2.5);HULIS占PM_(2.5)的值在采样期间变化不大,在采样期间、会议减排前、中和后期分别为13.60%、13.59%、14.02%和12.22%.HULIS-C/OC的值和HULIS-C/WSOC的值依次为28.95%、35.51%、28.37%、19.93%和52.75%、59.58%、51.54%、45.39%.HULIS与湿度呈显著正相关,与风速呈显著负相关;生物质燃烧和二次转化可能是北京大气颗粒物中HULIS重要来源.     

苏州市PM2.5中水溶性离子的季节变化及来源分析

2015年在苏州市城区采集大气细颗粒物PM_(2.5)样品共87套,用重量法分析了PM_(2.5)的质量浓度,离子色谱法分析了颗粒物中F-、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)和Ca~(2+),共9种水溶性无机离子.观测期间,苏州市PM_(2.5)的年均质量浓度为(74.26±38.01)μg·m-3,其季节特征为冬季春季秋季夏季;9种水溶性离子的总质量浓度为(43.95±23.60)μg·m~(-3),各离子的浓度高低顺序为NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+Na~+Cl~-K~+Ca~(2+)F-Mg~(2+);SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+三者的简称)是最主要的水溶性离子;SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+三者之间具有显著的相关性,它们在PM_(2.5)中主要是以NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4的结合方式存在.苏州市PM_(2.5)中水溶性离子的主要来源包括工业源、燃烧源、二次过程和建筑土壤尘等.     

固定污染源可凝结颗粒物测量方法

随着燃煤电厂以及钢铁等非电行业超低排放改造的进行,固定污染源可过滤颗粒物(FPM)排放浓度逐渐降低,可凝结颗粒物(CPM)的排放逐步引起关注.然而目前对CPM的认识不足,尚没有国际统一的标准测量方法.本研究分析了可用于固定源CPM测量的3种方法,包括冷凝法、稀释间接法和稀释直接法,并在燃煤电厂、钢铁焦化厂和钢铁烧结厂等固定源进行了CPM现场测量.结果表明,8个电厂和钢铁厂冷凝法测得的CPM质量浓度均显著高于稀释间接法和稀释直接法测量结果.冷凝法测得的CPM中含有大量的SO_24-、Cl-等水溶性离子,其浓度显著高于稀释间接法和稀释直接法测量结果.稀释直接法测量的CPM浓度相对较低.冷凝法测量过程中由于水蒸气过饱和冷凝成水吸收SO_2和HCl等易溶于水的气体,进而显著高估了CPM实际排放浓度.稀释间接法能模拟实际大气环境中CPM的形成过程,且不存在冷凝水吸收等问题.     

武汉冬季大气PM2.5小时分辨率源贡献识别及潜在影响域分析

冬季是我国大气细颗粒物(PM_2.5)污染较为严重的时段,武汉市PM_2.5受到明显的区域传输影响.本研究基于小时分辨率PM_2.5组分观测数据,采用受体模型,解析武汉冬季大气PM_2.5各类源的实时贡献.结合轨迹聚类和浓度权重,识别影响各类源的传输路径和潜在源区.武汉冬季大气平均ρ(PM_2.5)为（75.1±29.2）μg·m^-3.观测期间共有两次污染过程,第一次污染过程主要受西北方向气团影响,水溶性离子升高是PM_2.5呈现高值的主要原因,ρ（NH⁺₄）、ρ（NO^-₃）和ρ（SO■）分别是清洁时段的1.6、 1.7和2.1倍;第二次污染过程则以正东方向气团为主,二次有机组分有明显的生成.对武汉冬季大气PM_2.5贡献最大的是二次源（34.1%）,其次是机动车尾气（23.7%）、燃煤（11.5%）、道路尘（10.9%）、钢铁冶炼（8.7...     

石家庄地区芳香族化合物的污染特征及来源分析

为了解石家庄地区芳香族化合物的污染特征,于2016年9月18日至10月17日进行为期30 d的PM_(2.5)样品昼夜采集,使用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行定性定量分析.结果表明,芳香族化合物的总平均浓度为33. 5 ng·m~(-3),明显低于左旋葡聚糖(487 ng·m~(-3)).其中硝基酚类化合物浓度最高(20. 4 ng·m~(-3)),芳香酸类次之(9. 94 ng·m~(-3)),芳香醛类最低(3. 14ng·m~(-3)).受边界层高度、温度降低的影响,8种化合物夜间浓度明显高于日间.硝基酚类、芳香醛类和芳香酸类化合物与左旋葡聚糖呈显著的正相关关系,相关性系数(r)分别为0. 682 9、0. 644 3和0. 678 2,表明生物质燃烧是芳香族化合物的重要一次来源,直接影响其在大气中的浓度水平.结合芳香族化合物总浓度的日变化趋势和后向轨迹模型对其来源进行分析,发现秋季石家庄地区芳香族化合物的污染程度受区域传输和本地排放的综合影响.