天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布特征和来源

为分析天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布及其来源,于2009年12月—2010年11月采用9级惯性撞击式分级采样器对大气颗粒物进行采样,采用热光碳分析仪分析了颗粒物中的EC(元素碳)和OC(有机碳)的质量浓度. 结果表明:天津市典型城区大气颗粒物中EC和OC主要存在于细颗粒物中,在≤2.1μm的4个细粒径段中,ρ(EC)的加和年均值为(2.6±0.9)μg/m3,占PM₉(空气动力学直径≤9.0μm)ρ(TEC)的72%;ρ(OC)为(21.5±7.7)μg/m3,占PM₉中ρ(TOC)的60%. ρ(EC)和ρ(OC)季节变化显著,在≤2.1μm粒径段中,春、夏、秋、冬季的ρ(EC)分别为(1.7±0.3)、(2.1±0.4)、(3.1±0.5)和(3.7±0.5)μg/m3;ρ(OC)分别为(17.6±0.4)、(14.4±1.1)、(21.9±1.8)和(32.1±2.5)μg/m3. ρ(EC)峰值分别出现在≤0.43、>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 3个粒径段,其中最高值出现在≤0.43μm粒径段;ρ(OC)峰值分别出现在>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 2个粒径段,最高值出现在>0.65~1.1μm粒径段. 天津市典型城区细颗粒物中的OC、EC主要来自燃煤、机动车和烹饪排放,粗颗粒物中的OC、EC则更多来自于路面和建筑扬尘.      

黄石市夏季昼间大气PM10与PM2.5中有机碳、元素碳污染特征

2012年7月,对黄石市城区夏季昼间大气颗粒物PM10与PM2.5样品进行采集,并用热/光反射法(TOR)分析其中的有机碳(OC)、元素碳(EC).结果显示,新老城区PM10中OC平均含量分别为14.60μg·m-3和18.70μg·m-3,EC平均含量分别为4.70μg·m-3和11.02μg·m-3;PM2.5中OC平均含量分别为11.89μg·m-3和13.66μg·m-3,EC平均含量分别为2.28μg·m-3和4.96μg·m-3.研究结果表明,夏季昼间黄石市新老城区大气PM10与PM2.5中碳组分浓度变化趋势相同,且老城区大气PM10、PM2.5中的OC和EC含量普遍要比新城区高,且PM10中OC、EC在总碳(TC)的质量分数均高于在PM2.5中,说明黄石市老城区碳污染状况较新城区要严重,其夏季昼间大气粗颗粒物中碳的含量更高.通过对OC/EC及8个碳组分进行探讨,发现黄石市大气颗粒物中OC易形成二次污染,而EC排放以烟炱为主,夏季燃煤和机动车尾气是黄石碳污染的重要污染源,生物质燃烧也具有一定影响.     

鼎湖山大气颗粒物中OC与EC的浓度特征及粒径分布

为了解华南背景区域鼎湖山站碳质气溶胶的浓度水平与来源,采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪测定了鼎湖山站大气颗粒物分级样品中的有机碳(OC)与元素碳(EC)浓度水平,并分析了碳质组分的浓度特征和粒径分布.结果表明,在PM_(1.1)、 PM_(2.1)和PM_(9.0)中,鼎湖山OC的平均质量浓度分别为(5.6±2.0)、(7.3±2.4)和(12.8±4.0)μg·m~(-3), EC的平均质量浓度分别为(2.3±1.4)、(2.7±1.6)和(3.4±1.7)μg·m~(-3). PM_(1.1)和PM_(2.1)中OC分别占PM_(9.0)中OC的43.8%和57.0%, EC占67.6%和79.4%. OC和EC主要富集在细粒子中. PM_(1.1)和PM_(2.1)中OC和EC在秋季最高,OC在冬季最低,EC在夏季最低. PM_(9.0)中OC夏季最高.鼎湖山中碳质气溶胶以OC2、 EC1、 OC3和OC4为主,夏季OC3EC1,生物排放源增强,冬季EC1质量浓度最高,局地的机动车排放源更强.OC和EC在4个季节都呈现双峰型分布,细粒径段峰值位于0.43～0.65μm,粗粒径段峰值出现在3.3～5.8μm. PM_(1.1)和PM_(2.1)中OC以一次排放为主,二次有机碳(SOC)在春季最高[(3.0±1.4)μg·m~(-3)],冬季最低[(1.3±1.4)μg·m~(-3)],春季二次转化更强.鼎湖山大气细粒径段OC主要来自燃煤和机动车排放,粗粒径段主要来自生物源排放,EC主要受到燃煤、机动车排放和扬尘的影响.     

焦炉顶和厂区环境中有机碳和元素碳的粒径分布

为了明确焦炉顶和厂区环境空气颗粒物中有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)的污染特征,利用美国Staplex234大流量采样器(粒径:≤1.4μm、1.4～2.1μm、2.1～4.2μm、4.2～10.2μm、≥10.2μm)采集焦炉顶和厂区的环境空气颗粒物样品,并用德国Elementar Analysensysteme GmbH vario EL cube分析其中的OC和EC组分.结果表明,焦炉顶TSP中ρ(OC)和ρ(EC)分别为291.6μg·m-3、255.1μg·m-3,厂区ρ(OC)和ρ(EC)分别为377.8μg·m-3、151.7μg·m-3;厂区≤1.4μm颗粒物中二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)的质量浓度为147.3μg·m-3;焦炉顶≤2.1μm颗粒物中ρ(OC)/ρ(EC)值为1.3.厂区TSP中ρ(EC)低于焦炉顶,ρ(OC)明显高于焦炉顶,且厂区≤10.2μm颗粒物中ρ(OC)、ρ(EC)远高于焦化厂所在地区环境空气;焦炉顶和厂区的OC、EC均主要富集在细颗粒物中,焦炉顶和厂区OC的粒径分布差别较大,厂区比焦炉顶OC的粒径分布更趋向于向细颗粒物分布,焦炉顶和厂区EC的粒径分布相似;厂区粒径≤10.2μm颗粒物中,随着粒径的减小,ρ(SOC)和SOC对OC的贡献均呈增大的趋势.     

朔州市市区PM2.5中元素碳、有机碳的分布特征

采集朔州市市区4个点位采暖季和非采暖季环境空气PM2.5样品,利用Elementar Analysensysteme Gmb H vario EL cube型元素分析仪测定其中元素碳(elemental carbon,EC)和有机碳(organic carbon,OC)含量,并对碳组分的浓度水平、时空分布特征和主要来源进行分析.结果表明,朔州市市区非采暖季PM2.5中OC和EC的平均浓度为(14.3±2.7)μg·m-3和(10.3±3.1)μg·m-3,采暖季OC、EC平均浓度分别为(23.3±5.9)μg·m-3和(20.0±5.7)μg·m-3;4个点位OC和EC的浓度均表现为采暖季大于非采暖季,其中在采暖季,点位SW中OC和EC浓度分别为28.5μg·m-3和28.1μg·m-3,高于其它采样点,在非采暖季,点位PS中OC和EC的浓度分别为17.7μg·m-3和14.1μg·m-3高于其它采样点;采暖季和非采暖季PM2.5中OC/EC值均小于2,但OC和EC相关性不好(在采暖季和非采暖季的相关系数分别为0.66和0.52),说明PM2.5中碳气溶胶来源复杂.控制碳组分一次排放来源,如燃煤烟尘、生物质燃烧及机动车尾气排放,同时关注二次污染是控制朔州市PM2.5的关键.朔州市市区采暖季和非采暖季PM2.5中二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)浓度分别为(6.44±2.77)μg·m-3和(4.11±1.92)μg·m-3.     

唐山市大气颗粒物OC/EC浓度谱分布观测研究

华北重工业城市唐山大气颗粒物污染严重,2009～2011年PM1.1、PM2.1、PM9.0及TSP年均值分别为(75±43)、(106±63)、(221±100)和(272±113)μg.m-3;碳质气溶胶在各粒径段均占较大比重,其中,元素碳(EC)在PM1.1、PM2.1、PM9.0及TSP各粒径段的年均比重分别约为9%、9%、6%和4%,有机碳(OC)年均比重分别为25%、24%、16%和14%.颗粒物浓度谱分布及碳质气溶胶富集量呈显著季节变化,秋冬季节细颗粒物中EC和OC浓度可高达(9±4)、(11±5)和(19±7)、(28±10)μg.m-3,分别占PM2.1的11%、10%和26%、25%;春夏季节EC和OC在粗细粒子中的富集量基本相当,分别为(5±2)、(5±1)和(15±3)、(15±1)μg.m-3,分别约占颗粒物总量的7%、6%和26%、18%.     

南京北郊冬夏季大气PM2.5中碳质组分浓度及同位素组成研究

为研究南京北郊不同季节PM_(2.5)中碳质组分的主要来源,分别在2014年1月1—23日和2014年7月3—22日进行PM_(2.5)样品采集,并分析其中有机碳(OC)、元素碳(EC)浓度及总碳同位素组成.结果表明,冬季PM_(2.5)浓度高于夏季,平均值为(146.69±64.67)μg·m-3,OC、EC浓度较高,分别为(14.77±5.58)μg·m-3与(9.01±4.74)μg·m-3;而夏季PM_(2.5)浓度为(57.69±23.80)μg·m-3,OC、EC浓度分别为(5.94±2.20)μg·m-3和(2.78±1.25)μg·m-3.二次有机碳(SOC)占OC比重较小,冬、夏两季分别为36.99%与27.37%,这与采样点紧邻公路主干道使颗粒物未得到充分的二次反应有关.南京北郊冬季δ13C平均值为-25.38‰±0.36‰,夏季为-26.50‰±0.58‰,通过与潜在污染源的δ13C值对比,推断出采样期间冬季主要的潜在碳质污染源为煤炭燃烧及机动车尾气,夏季主要的潜在碳质污染源为生物质燃烧及汽车尾气.     

黄山夏季大气颗粒物中碳粒径分布特征及其输送潜在源区

采用Anderson 9级撞击式采样器和DRI Model 2001A 热/光碳分析仪对2014年6月30日~7月27日期间黄山光明顶大气气溶胶中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度进行分析,并结合二次离子和后向轨迹讨论其潜在来源.结果表明,黄山光明顶OC、EC的平均质量浓度在PM1.1中分别为(2.89±1.40),(0.14±0.19)μg/m3,在PM2.1中分别为(3.76±2.05),(0.17±0.24)μg/m3,在PM9.0中分别为(5.60±2.96),(0.18± 0.25)μg/m3.OC和EC主要富集在￡0.43μm段,占PM9.0中OC、EC质量浓度的25.97%和51.10%.观测期间EC来自外部输送,OC既存在外部输送也存在局地贡献.根据后向轨迹模式,观测期间碳质颗粒的外部输送主要来源为东部城市群以及西北地区和武汉一带.     

万州城区夏季、冬季PM_(2.5)中有机碳和元素碳的浓度特征

在位于三峡库区腹心的山地城市万州城区采集夏季和冬季PM2.5样品,采用热光反射法(Thermal Optical Reflection,TOR)测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度,探讨了其污染特征及来源.结果发现,OC和EC在夏季的平均浓度分别为(7.09±1.86)μg·m-3和(3.49±0.64)μg·m-3;冬季分别为(16.82±6.87)μg·m-3和(6.21±2.06)μg·m-3,高于夏季,这可能与冬季当地居民生物质燃烧的贡献显著增加有关.冬季OC和EC显著线性相关(r=0.89),表明冬季两者的一次污染来源相近.冬季PM2.5中总碳(TC)和水溶性K+含量的相关性(r=0.88)高于夏季(r=0.69),表明冬季生物质燃烧对碳污染贡献显著.利用OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)进行估算,SOC的浓度均值在夏季为(2.17±1.46)μg·m-3,占OC比例为28.18%±13.85%;冬季为(4.46±3.69)μg·m-3,占OC的23.13%±12.30%.通过计算PM2.5中8个碳组分丰度,初步判断机动车尾气排放和生物质燃烧是万州城区碳组分的主要来源.     

太原市PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

采集了太原市4个点位冬季和夏季PM2.5样品,利用元素分析仪测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,并对碳气溶胶污染水平、时空分布、二次有机碳(SOC)以及OC和EC相关性等特征进行了分析.结果表明,太原市冬季有机碳(OC)、元素碳(EC)平均质量浓度为22.3μg·m-3和18.3μg·m-3,夏季OC、EC平均质量浓度为13.1μg·m-3和9.8μg·m-3,冬季和夏季总碳气溶胶(TCA)占PM2.5的比例分别为56.6%和36.5%;各点位OC和EC质量浓度均呈现冬季夏季的季节特征,冬季OC、EC浓度呈现出较好的均一性,夏季OC、EC质量浓度存在较明显的空间分布差异;太原市SOC污染较轻;冬季OC、EC相关性较强,夏季OC、EC相关性差.     

上海市郊大气含碳颗粒物污染特征

利用STAPLEX六级采样器(＜0.49,0.49 ～0.95,0.95 ～1.50,1.50 ～3.00,3.00～7.20,＞7.20 μm)结合美国DRI碳分析仪分析了上海市嘉定区2008年4月至2010年10月大气颗粒物中EC和OC的含量和粒径分布,用EC示踪法估算POC和SOC的含量及粒径分布,并结合颗粒物中水溶性钾定量分析了上海市嘉定区大气颗粒物中EC和OC来自生物质燃烧排放的分担率.结果显示,上海市嘉定区大气颗粒物中EC与OC的含量分别为(3.54±1.46) μg·m-3和(19.35±9.38) μg·m-3,占颗粒物质量的2.8％±1.1％和14.8％±4.0％.嘉定区PM3.0中的OC与北京、杭州和武汉等城市的夏季以及珠江三角洲和上海市市区PM2.5中的OC相当,而EC含量偏小,反映了嘉定区EC受机动车尾气排放影响小.上海市嘉定区大气颗粒物中EC、OC、POC和SOC均呈双模态分布,其中EC、POC的分布峰位于＜0.49μm和＞3.00 μm的粒径段,OC的分布峰位于＜0.95.Μm和＞3.00μm的粒径段,SOC的分布峰位于0.49～0.95.Μm和3.0～7.2 μm的粒径段.各粒径段OC中SOC的比重分别为:36.64％±20.66％、74.92％±22.74％、54.80％±23.52％、56.30％±23.00％、66.89％±23.37％和47.22％±23.65％,说明嘉定区SOC的污染严重.基于OC、EC与K+的线性回归分析,大气颗粒物中生物质燃烧排放的OC和EC分担率分别为40％和32％,且各粒径段的分担率也有差别,最大的OC和EC分担率为76％和50％,对应于0.49～0.95μm粒径段.     

南京市大气颗粒物中有机碳和元素碳粒径分布特征

采用Model 2001A热/光碳分析仪测定了南京市区和工业区不同粒径颗粒物中OC、EC的含量,分析了OC、EC粒径分布特征.结果表明,市区和工业区四季OC、EC在<0.43μm粒径段中平均质量浓度最高,市区四季OC所占比例分别为20.9%、21.9%、29.6%、27.9%,EC比例分别为24.0%、23.5%、31.4%、22.6%;工业区四季OC比例分别为18.6%、45.8%、26.6%、25.9%,EC比例分别为16.7%、60.9%、26.3%、24.3%;两地OC、EC主要存在于细粒子中且市区细粒子中OC、EC在夏季所占比例最高,而工业区无明显季节变化规律.市区和工业区细粒子中SOC污染严重且在夏季达到高值,粗粒子SOC季节变化规律不明显,可能与各污染源贡献率及气象因素有关.相关性和OC/EC分析表明,南京地区细粒子中OC、EC主要来自尾气排放和燃煤,粗粒子中OC、EC还与生物质燃烧及烹调排放关联.     

亚青会期间南京市气溶胶中OC和EC的粒径分布

采用Anderson 9级撞击式采样器和DRI Model 2001A热/光碳分析仪对南京2013年8月10~28日亚青会期间不同粒径段气溶胶中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度进行了观测分析.结果表明,51.55%和54.81%的OC和EC富集于粒径<1.1μm的细粒子中,亚青会期间OC和EC的最大浓度分别位于0~0.43μm和0.43~0.65μm粒径段,占总浓度的比例分别为20.90%±5.02%和22.68%±9.90%.PM1.1、PM1.1~2.1和PM2.1~10中OC和EC的浓度在亚青会期间比亚青会前分别减少了43.44%~56.17%和59.17%~73.55%.亚青会期间OC的谱分布没有变化,均为双峰型分布;EC的谱分布由双峰型变为单峰型.观测期间不同粒径段的EC和OC具有较好的同源性.亚青会前OC和EC主要来自汽车尾气;亚青会期间PM1.1中OC和EC主要来自汽车尾气,PM1.1~2.1和PM2.1~10中OC和EC主要来自汽车尾气和燃煤.     

天津市大气PM10中碳组分垂直分布特征研究

针对天津市大气颗粒物PM10中碳组分的垂直分布特征开展研究,结果显示天津市含碳组分垂直分布特征明显,OC和EC浓度随高度升高而减少.各高度中,近地面10 m处大气OC和EC浓度最高,碳颗粒污染最重,近地面SOC污染亦较重,与机动车尾气排放有较大关系;40 m高度处OC和EC的相关系数最小,该高度处碳颗粒来源较复杂,近地面机动车和高架源燃煤排放等源均对碳颗粒有贡献;120 m处OC和EC的相关性最高,碳组分同源性较高,与该高度处碳颗粒主要受高架源排放影响有关;220 m处OC与EC相关性较低,OC含量最高,OC/EC比值较高,可能与220 m处区域输送燃烧的碳颗粒较多有关.     

山东省土壤有机碳密度的空间分布特征及其影响因素

利用2010年完成的山东省多目标区域地球化学调查获得的双层网格化大密度、高精度土壤碳数据,估算了全省土壤表层(0～20 cm)、中上层(0～100 cm)和全层(0～160 cm)的土壤有机碳(SOC)密度及其储量,并分析不同土壤类型、地貌类型、土地利用类型下土壤有机碳密度及其储量的空间分布特征及影响因素. 结果表明:①山东省不同深度土壤碳库组成存在一定差异,其中表层土壤碳库以有机碳为主,而全层土壤碳库则以无机碳为主. ②全省表层土壤有机碳储量为350.65×106 t,平均土壤有机碳密度为2.22 kg/m2,但在不同土壤类型、地貌类型和土地利用类型之间差异显著. ③土壤中较高的w(黏粒)、w(Se)、w(TN)和稳定的C/N等土壤条件均可促使w(SOC)增加,而土壤盐渍化、高硅、富盐基离子的沙性土壤环境则不利于有机碳的积累;此外,人类活动对林地、草地的破坏,以及灌溉水田、园地、林地等土地利用方式的改变也会导致土壤有机碳流失;土壤有机碳积累受降水量影响明显,随多年平均降水量的增加而增大,但受气温影响不明显. 在各因素综合影响下,山东省表层土壤有机碳密度分布呈沿海低、鲁西北平原和胶莱盆地中等、鲁中南山地丘陵和中低山区偏高的分布特征.      

2008年奥运期间北京不同粒径大气颗粒物中元素碳和有机碳的变化特征

采用安德森撞击式分级采样器采集2008-06-01～2008-09-30不同粒径的大气颗粒物样品,并用美国沙漠所DRI(desert research institute)的Model 2001A热光碳分析仪对其中的元素碳和有机碳进行了分析.结果表明,平均有56%、55%和73%的PM、OC和EC富集于粒径<2.1 μ...     

上海市大气颗粒物中有机碳（OC）与元素碳（EC）的粒径分布

分析了上海市嘉定区不同粒径大气颗粒物(0.49、0.49～0.95、0.95～1.50、1.50～3.00、3.00～7.20、7.20μm)中OC和EC质量浓度的粒径分布特征;讨论了不同粒径大气颗粒物中二次有机碳EC示踪法中(OC/EC)pri的选定方法,用改进后的EC示踪法估算出上海市嘉定区大气颗粒物中的二次有机碳(SOC)质量浓度的粒径分布;通过OC和EC的相关性定性分析了上海市嘉定区大气颗粒物的主要来源.上海市嘉定区大气颗粒物中OC和SOC的质量浓度呈双峰分布,峰值出现在0.49μm与3.00μm的粒径段,EC出现双峰或三峰分布,与OC相比,更集中在0.49μm的粒径段.细颗粒(3.00μm)中OC和EC分别占总OC和EC质量浓度的59.8%～80.0%和58.1%～82.4%,OC和EC的质量浓度主要集中在3.00μm的颗粒物中.不同粒径颗粒物中SOC占相应粒径段内OC浓度的15.7%～79.1%,其中细颗粒物(3.00μm)和粗颗粒物(3.00μm)中SOC质量浓度占相应粒径段中OC的41.4%和43.5%.OC、EC和SOC的粒径分布显现出明显的时间依存性.OC和EC的相关性分析表明,上海嘉定区大气颗粒物的污染源主要以轻型汽油车尾气为主.     

上海市含碳大气颗粒物的粒径分布

使用STAPLEX大流量六级采样器(<0.49μm、0.49～0.95μm、0.95～1.5μm、1.5～3.0μm、3.0～7.2μm和>7.2μm),结合DRI Model 2001热光碳分析仪(TOR),分析了2010年5月～2011年5月期间上海市嘉定区(市郊)、徐汇区(市区)的大气颗粒物样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的粒径分布.结果表明,不同粒径的OC和EC质量浓度均呈双峰分布,较高峰出现于<0.49μm粒径段,次高峰则出现于>3.0μm的两个粒径段.嘉定区(JD)和徐汇区(XH)PM3.0中OC的质量浓度分别为16.35μg.m-3和11.85μg.m-3,EC质量浓度分别为2.22μg.m-3和1.91μg.m-3,市郊大气颗粒物中碳组分质量浓度高于市区,说明市郊碳污染更为严重.在<1.5μm的粒径段,嘉定区OC与EC的同源性较好,表明其中大部分OC来自于燃烧源.两地区不同粒径OC/EC值与不同排放源特征值的对比,可以说明徐汇区更多受到机动车尾气排放和道路扬尘的影响.通过EC示踪法计算二次有机碳(SOC)质量浓度可知:上海市SOC质量浓度较高,PM3.0中达到6.76μg.m-3,占OC的质量分数为69%,粒径分布呈双峰分布,峰值位于0.49～0.95μm和3.0～7.2μm粒径段.     

云南抚仙湖主要入湖河流有机碳来源辨识

通过对云南抚仙湖流域土壤、植被和主要入湖河流有机碳含量和碳同位素组成的对比研究,探讨了抚仙湖主要入湖河流有机碳来源、空间分布特征及其影响因素。结果表明,抚仙湖入湖河流溶解有机碳(DOC)含量较高,变化范围为2.79~38.02mg/L,且呈西部(19.20mg/L)北部(13.82mg/L)东部(3.37mg/L)的分布特征;河流颗粒有机碳(POC)含量较低,变化范围为0.22~2.68mg/L,且北部(0.84mg/L)西部(0.56mg/L)东部(0.40mg/L)。抚仙湖主要入湖河流水体δ~(13)C_(DOC)值变化范围为-12.6‰~-25.5‰,且随DOC含量增大而略呈偏负趋势,表明抚仙湖入湖河流DOC除来源于流域土壤侵蚀外,农业面源污染和生活污水排放也是重要的贡献源。抚仙湖入湖河流水体δ~(13)C_(POC)值主要分布范围为-23.2‰~-27.0‰,与流域土壤及植物δ~(13)C一致,远离内源POC的δ~(13)C范围,指示河流POC主要来源于流域土壤侵蚀和植物碎屑输入。