Hg稳定同位素地球化学研究进展

近年来汞(Hg)稳定同位素研究进展显著。Hg具有七种稳定同位素。以往研究不但报道了Hg同位素质量分馏,也报道了Hg同位素非质量分馏,使Hg成为目前唯一在自然界中具有同位素非质量分馏的重金属元素。本文阐述了Hg同位素的研究背景,总结了Hg同位素分析方法和引起Hg同位素分馏的生物化学过程,介绍了地球各圈层样品中Hg同位素组成的国内外最新研究现状。而最新发现的大气降雨中异常的、呈季节性变化的偶数Hg同位素非质量分馏(Δ200 Hg),更开辟了Hg同位素研究的新领域。不同于奇数Hg同位素非质量分馏,偶数Hg同位素非质量分馏还未经任何实验验证,其分馏机理也完全不清楚,亟待深入研究。Hg可能的"三维"同位素体系(质量分馏、奇数以及偶数Hg同位素非质量分馏)的研究和应用将有希望为进一步认识Hg环境过程、生物累积、大尺度迁移以及全球性的生物地球化学循环提供更加丰富的信息,具有重要的科学意义。     

天然水及地质样品中磷酸盐氧同位素测试技术及其应用研究综述

磷酸盐氧同位素在古气候重建和地表水富营养化研究中得到了广泛的应用。本文介绍了自20世纪60年代以来磷酸盐中18 O同位素测试的8种方法,并对它们进行了对比和评价,认为最近发展起来的在线高温热解法(HTR-CF-IRMS)和激光技术在我国具有推广应用前景;对使用磷酸盐氧同位素恢复古气候做了详细报道,其优点是P-O键能够抵抗成岩蚀变作用,δ18 OPO4值反映了源的同位素组成,在平衡时水和磷酸盐之间的氧同位素分馏值仅仅是温度的函数,可用于计算古气温;大量资料证实,使用磷酸盐氧同位素可以识别河、湖泊和海洋中磷酸盐来源,指示富营养化程度,研究磷酸盐的生物地球化学演变过程,因此在我国应当使用磷酸盐18 O、硝酸盐15 N和18 O同位素组成大力开展富营养化研究;最后提出5点建议,特别是应当加强磷矿开采、矿山排水、尾矿淋滤扩散及生物地球化学作用中磷酸盐氧同位素的研究,从源头阻断污染源。     

非质量氧同位素分馏效应研究进展

非质量氧同位素分馏效应(mass independent oxygenisotope fractionation)研究为一些重大地质科学问题的解释开辟了一条新途径。在简要介绍非质量分馏理论后,重点评述了非质量氧同位素分馏效应的研究进展,包括非质量同位素分馏效应的成因机制、氧同位素组成分析方法建立及其在环境地学领域的应用。并对非质量氧同位素分馏领域未来研究趋势作了进一步探讨。     

草海典型高原湿地食物链中汞同位素组成特征

以国家自然保护区贵州草海高原湿地为研究对象,系统采集了不同种群水生生物,通过测定各样品总汞、甲基汞含量、碳氮同位素和汞同位素组成,以探究汞在食物链营养级传递过程中的同位素分馏特征.结果显示,所有样品均发生了汞同位素质量分馏(MDF)和非质量分馏(MIF),且均表现出偏负的δ202Hg (-0.93‰±1.32‰,n=14)以及偏正的Δ199Hg(0.79‰±0.76‰,n=14).除穗状狐尾藻(δ15N=-1.88‰)以外,δ15N和δ202Hg之间存在显著的正相关关系(r=0.58,P0.05),表明汞在食物链的生物富集过程中相对富集偏重的汞同位素.Δ199Hg和δ15N之间也表现出显著正相关性(r=0.67,P0.05),同时Δ199Hg与生物中甲基汞比例(%MeHg)之间存在显著正相关性(r=0.58,P0.05),表明汞的非质量分馏程度随食物链的升高而变大,可能是由于营养传递的过程中生物体内甲基汞的比例升高所致.     

镉同位素及其环境示踪

随着多道接收电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICPMS)的发展和广泛应用,镉(Cd)稳定同位素已成为当前非传统同位素地球化学的研究热点之一。本文对Cd同位素的分析方法、组成特征、变化规律、分馏机制及环境应用等问题进行了系统评述。总体来说,地球样品的Cd同位素组成(δ114/110 Cd)分馏较小(-2.47‰~+3.17‰),陨石等地外物质同位素分馏较大(-9.07‰~+16.13‰),已发现的分馏过程包括蒸发/冷凝过程、吸附沉淀/溶解过程、生物吸收过程。同时,Cd同位素作为一种全新的地球化学指标,可指示物源、天体演化、海洋初级生产力及营养物质循环、全球碳循环等过程;有效示踪环境介质与生物体中Cd的污染来源,为环境科学的研究提供新的视角和信息。     

海相沉积岩铁同位素体系及其古环境指示

铁(Fe)作为主要造岩元素及生命必需元素,广泛参与地球表层圈层所涉及的物理、化学和生物作用,在调节海洋初级生产力和驱动海洋生物地球化学循环过程扮演重要角色.Fe同位素作为较早开发的非传统稳定同位素体系,目前已成为示踪生物地球化学循环过程及古海洋环境演变的有效手段.本文在对全球海洋Fe循环和表生地质过程Fe同位素分馏机理进行系统总结的基础上,统计了地质历史时期不同类型海相沉积岩的Fe同位素组成,并通过实例探讨了海相沉积岩Fe同位素体系在研究重大地质事件环境演变的潜力,最后对海相沉积岩Fe同位素体系的未来发展方向进行了展望.     

磷酸盐氧同位素示踪环境中磷的来源与转化:原理、方法与应用

磷是地表环境中重要的生命元素。由于研究手段的限制,目前有关磷生物地球化学循环过程及机制的认识仍然匮乏。作为一种新兴示踪剂,磷酸盐氧同位素(δ~(18)O_p)成为当前研究磷生物地球化学循环的潜在有效工具。本文综述了δ~(18)O_p示踪环境中磷来源与循环的基础原理,不同环境介质中δ~(18)O_p的分离纯化及测试方法的研究进展,梳理了近年来δ~(18)O_p在环境科学领域的应用,重点是土壤、沉积物和水生生态系统(河流、湖泊和海洋)。在此基础上,提出了δ~(18)O_p在未来工作上的展望:进一步扩展δ~(18)O_p分析测试技术(如低磷、高溶解有机质的样品),在藻类、微生物体系中分馏效应的探索。     

碳氮氧稳定同位素技术在水生态环境中的应用

稳定同位素技术是研究环境和生态系统中元素循环途径的重要方法. 稳定同位素的丰度变化反映了自然界和生物体内混合、分馏双重作用的结果,因此可作为指标计算混合物的来源贡献,或研究造成分馏的化学反应和生物代谢路径. 从20世纪中期确立稳定同位素的基础原理,70年间该技术在地球化学、环境科学、生态学、微生物学、食品科学等领域获得了大量有价值的成果. 其中,水体作为自然环境的重要组成和人类社会的重要资源,已有诸多研究涉及稳定同位素在水环境中污染物溯源、水生态系统元素迁移转化、水生生物营养来源和营养关系等方面的应用. 通过梳理常见的碳、氮、氧稳定同位素在水环境和水生态领域的研究进展,发现污染物和食物来源分析已不局限于定性识别,基于数学模型的混合物组分定量评估方法正得到越来越多的应用;同时,为开展水体脱氮强度和通量估算、水生生物营养级计算及食物网分析,精确测量18O、15N和13C的富集程度以及通过试验和调研获取运算所需的基础参数都是关键步骤. 虽然在实际应用中存在待完善之处,但稳定同位素技术的前沿研究仍昭示了其整体化、精细化的发展方向. 未来与计算科学的方法学进步相结合,将为水科学研究提供更有力的技术支撑.      

铁同位素方法在环境地球化学研究中的应用与进展

由于同位素分析方法的改进和多接收电感耦合等离子体质谱仪的使用,近年来Fe同位素地球化学研究有了很大进展,成为国际地学领域的一个热点研究方向。Fe在自然界广泛存在,分布于各类矿物、岩石、流体和生物体中,并广泛参与成岩成矿作用、热液活动和生命活动过程。自然界中各类无机过程(从高温到低温)、生物及有机过程均能使Fe同位素发生分馏,δ56Fe值约为-1.62‰～+0.91‰。文章系统介绍了Fe同位素研究的最新进展,包括Fe同位素测试方法简介、样品前处理、质谱测定、Fe同位素分馏机理和应用前景展望等,着重对该技术在环境地球化学、生物示踪、古海洋学研究等领域中的应用及前景做了阐述。     

贵州草海沉积物纤维素氧同位素研究及其古环境意义

纤维素在湖泊沉积过程中不易发生分解,故其稳定同位素组成能真实地反映原始环境信息。本文在建立一套有效的四阶段(酸洗、碱洗、漂白及碱洗)湖泊沉积物纤维素提取基础上,成功测定了近500年草海沉积物纤维素氧同位素组成。草海纤维素氧同位素组成与董哥洞石笋恢复的降雨量的一致性变化表明纤维素氧同位素主要反映湖水氧同位素组成,进而指示了湖区降雨量变化。     

植物中锌同位素的研究进展

锌同位素是示踪植物中锌地球化学的重要手段,详细了解植物中锌同位素的分馏过程是探究其生物地球化学的关键。本文对目前研究程度较高的超富集植物、普通植物的锌同位素分馏成果进行了系统的总结,发现二者锌同位素分馏趋势基本一致,即相比于培养液或土壤的同位素组成,植物根部相对富集锌的重同位素,而植物地上部(如茎、叶等组织器官)相对富集锌的轻同位素。对于能够引起植物发生锌同位素分馏的因素归纳如下:(1)植物根部相对富集锌的重同位素,是土壤中锌的形态、根部对锌的吸收方式、细胞表面吸附共同作用的结果;(2)植物木质部对锌的向上运输,会随着传输距离的增加而使地上部组织器官相对富集锌的轻同位素;(3)大气沉降也可能导致叶片富集锌的轻同位素。     

有机氧同位素分馏作用研究进展

植物有机质的氧同位素分馏机制较为复杂,受着多种因素的影响,限制了其在农业、生态学和古环境方面的广泛应用。本文探讨了植物有机质中氧元素的来源、氧同位素分馏机制及影响因素,以期有助于有机氧同位素的应用研究。     

土壤碳酸氢钠提取态无机磷酸盐中氧同位素分析

土壤中碳酸氢钠提取的无机磷(Olsen-P)是可被植物吸收利用的有效磷.利用磷酸盐中~(18)O和~(16)O组成(δ~(18)O-P)开展土壤磷来源示踪和磷循环转化,具有重要意义.选择0.5 mol·L~(-1)Na HCO_3(pH 8.5)溶液并加入无磷活性炭提取土壤磷,通过Mg(OH)_2-PO_4共沉淀、磷酸铈沉淀等过程分离纯化其中磷酸盐,获得磷酸银沉淀,利用元素分析仪-稳定性同位素比例质谱仪测定氧同位素组成δ~(18)O-P值.结果表明:分离纯化沉淀3个关键过程中磷酸盐的回收率均能达到93%以上,损失较少,未出现氧同位素分馏.X射线衍射仪和氧含量测定表明,实验获取的磷酸银样品纯度较高.加入无磷活性炭可有效去除有机质对δ~(18)O-P测定影响.供试黑土和潮土中碳酸氢钠提取态土壤无机磷酸盐δ~(18)O-P值分别为17.64‰±1.03‰和18.20‰±0.83‰,差异不明显.本文建立土壤碳酸氢钠提取态无机磷酸盐中氧同位素分析测定方法,为农田土壤中磷的循环转化及其溯源研究提供技术支撑.     

草海典型高原湿地食物链中汞同位素组成特征

以国家自然保护区贵州草海高原湿地为研究对象,系统采集了不同种群水生生物,通过测定各样品总汞、甲基汞含量、碳氮同位素和汞同位素组成,以探究汞在食物链营养级传递过程中的同位素分馏特征。结果显示所有样品均发生了汞同位素质量分馏(MDF)和非质量分馏(MIF),且均表现出偏负的δ202 Hg(-0.93‰±1.32‰,n=14)以及偏正的Δ199 Hg(0.79‰±0.76‰,n=14)。除穗状狐尾藻(δ15N=-1.88‰)以外,δ15 N和δ202Hg之间存在显著的正相关关系(r=0.58,P0.05),表明汞在食物链的生物富集过程中相对富集偏重的汞同位素。Δ199Hg和δ15N之间也表现出显著正相关性(r=0.67,P0.05),同时Δ199Hg与生物中甲基汞比例(%Me Hg)之间存在显著正相关性(r=0.58,P0.05),表明汞的非质量分馏程度随食物链的升高而变大,可能是由于营养传递的过程中生物体内甲基汞的比例升高所致。     

单体同位素技术在有机环境污染中的研究进展

高分辨率色谱 同位素比值质谱(GC IRMS)技术的不断发展,使单体有机化合物的稳定同位素分析方法(CSIA)日趋成熟,并广泛应用于环境有机污染研究领域,成为有机污染物的来源判识和污染过程示踪的有力工具。目前的研究,主要集中在GC IRMS样品前处理技术、物理化学过程所导致的同位素分馏、不同有机化合物在生物降解过程中的同位素分馏过程诸方面,并初步应用于一些受污染环境的评价中。     

辽宁省沿海温、盐度对海水溶解氧浓度的影响和换算

海洋环境中现场溶解氧的含量是物理、生物和化学作用的综合结果。生物、化学作用过程直接决定着水体中溶解氧的收支平衡。水体对氧的吸收率决定于体系中溶解氧的饱和差(△O_2=Csat-C)的大小及光合作用的强弱;而氧的消耗率则取决于生物的吸收作用和非生化作用速率。不同海域和季节水体的物理、生物和化学作用是不同的。因     

钙同位素方法在环境地球化学研究中的应用与进展

概述了钙同位素分馏机理、分析测定以及在环境地球化学研究中的应用。自然界中钙同位素组成及其分馏过程与生成环境密切相关,可以很好地反映其地质成因及地质作用过程。近年来,随着钙同位素的测量技术的创新和改进,钙同位素地球化学的研究领域不断拓宽:它在研究环境生态系统中钙同位素变化规律、海洋钙循环、示踪古海洋和古气候等方面取得初步成效。先前的研究表明不同的样品中的44Ca /40Ca比值变化较小,δ44 Ca的变化在-2.88‰~+ 0.92 ‰之间。     

海洋N2O氮、氧同位素组成研究进展

氧化亚氮（N₂O）不仅是重要的温室气体之一,还对臭氧层具有破坏作用。由于人为活动加剧,导致大气N₂O浓度以每年约0.25%的速率增加。海洋是大气N₂O的重要释放源。海洋溶存N₂O的氮、氧同位素组成可以反映N₂O的源与汇以及N₂O的形成机制,是海洋氮循环过程研究的一个重要示踪指标。本文简述海洋N₂O产生和消耗机制,总结不同环境中N₂O稳定氮、氧同位素组成和N₂O循环过程的同位素分馏效应,并回顾了国际上应用稳定氮、氧同位素研究海洋N₂O形成机制的研究进展,最后评述我国近海N₂O稳定氮、氧同位素研究现状并提出展望。     

基于稳定同位素的水生生物食物链结构特征分析

稳定碳、氮同位素(δ¹³C、δ¹⁵N)技术是研究水生态系统中物质循环、能量流动的重要手段.应用水生生物摄食过程中碳、氮稳定同位素比率会伴随食物链传递过程中分馏作用而变化的特征,以北京地区永定河流域山区河道、永定河流域平原河道、潮白河流域山区河道、北运河流域平原河道为研究对象,共布设30个样点,探究不同流域河道水生生物食物网结构变化特征,定量反映其水生生物摄食关系、营养级、食物网的冗余程度,揭示水生生物食物网结构、物质循环特征.结果表明：(1)北京地区不同流域河道δ¹³C、δ¹⁵N具有显著的空间异质性,不同流域呈现不同上升趋势,永定河流域、潮白河流域山区河道均总体呈现“L”型阶梯上升趋势,永定河流域平原河道呈现■型上升趋势,北运河流域呈现“│”型上升趋势.(2)永定河流域、潮白河流域河道鱼类δ¹⁵N总体稳定在8‰～18‰之间,显著大于北运河流域δ¹⁵N(5‰～15‰).(3)不同流域鱼类δ¹⁵N、δ¹³C形成的矩阵...     

碳稳定同位素技术在PAHs溯源中的应用

介绍了碳稳定同位素分馏原理,对碳稳定同位素技术在PAHs污染物溯源中的应用研究作了综述.研究发现,在碳稳定同位素进行污染物来源识别过程中,碳稳定同位素并不是完全不分馏的,某些小环多环芳烃较易发生分馏,因此,溯源应尽量选用较大环多环芳烃的同位素,同时应多开展不同类型PHAs分馏实验室研究.