济南春季颗粒态汞污染特征及健康评估研究

近年来,大气颗粒态汞对人体健康的危害逐渐凸显。济南是山东省的省会城市,能源消耗量大,工业园区集中。文章以济南市不同功能区域的大气颗粒物为研究对象,对其中的汞含量进行测定。结果表明,监测期间所有供试点中TSP、PM10、PM2.5超标率分别为(GB 3095-2012二级标准):27.8%、38.9%、55.6%,PM2.5超标比率较高,细颗粒物在大气总悬浮颗粒物中占比较高,工业区对颗粒物排放贡献较大。不同颗径颗粒态汞含量不同,TSP汞含量为0.353±0.081ng/m3,PM10汞含量为0.279±0.071 ng/m3,PM2.5汞含量为0.223±0.053 ng/m3。颗粒物中汞的含量比值,PM10占TSP的比值为0.79±0.14,PM2.5占PM10的比为0.81±0.10,颗粒态汞主要存在于细颗粒物中。同时研究还表明,颗粒态汞的质量浓度与颗粒物的质量浓度呈正相关关系,大气颗粒态汞(可吸入颗粒物PM10)的危险系数HQ均小于1。     

天津近岸海域大气颗粒物无机组分季节变化及源析

2006~2007年在天津近岸海域分4个季节走航采集了不同粒径大气颗粒物样品,分析了其质量浓度以及元素、离子和碳等化学组成,并应用富集因子以及特征化合物比值对其来源进行了探讨.结果表明,天津近岸海域TSP,PM10和PM2.5的质量浓度分别为(294.98±3.95),(279.87±17.53),(205.50±38.13)μg/m3,且呈现出明显的季节变化,秋季颗粒物浓度最高,冬季次之,夏季最低. TSP、PM10和PM2.5中总元素浓度分别为48.76, 47.94,32.08 μg/m3. TSP中含量最高的离子是Na+, PM10和PM2.5中含量最高的离子是Cl-. 3种不同粒径中OC浓度秋、冬两季均明显高于春夏两季. Al/Fe的比值分析结果表明,春季TSP的主要来源为土壤尘,秋、冬季PM10和PM2.5主要受燃煤的影响. Cu、Zn和Pb的富集系数较高,其中Pb在冬季PM10中富集达到最高为741.3. NO3-/SO42-的变化范围为0.28~0.85,春夏季该比值较高于秋冬季,反映了该海域同时受燃煤与机动车污染的影响.OC/EC变化范围为2.13~5.58,表明该海域气溶胶中存在着大量二次有机碳.     

新疆部分城市可吸入颗粒物的浓度及粒径分布

采用TH-β10大气颗粒物浓度监测仪,从2011年4-5月在乌鲁木齐、奎屯、阿克苏、库尔勒、喀什、和田市环境监测站采集大气可吸入颗粒物PM2.5、PM5和PM10样品,分析了不同采样点大气颗粒物的质量浓度变化范围及与TSP的相应比值。结果表明,不论是PM2.5、PM5还是PM10,阿克苏市可吸入颗粒物的质量浓度变化幅度较大,其次是库尔勒市,其余采样点在采样期间的浓度变化幅度不大,并且库尔勒、喀什、奎屯、阿克苏四个城市PM5/TSP和PM2.5/TSP的比例大,除喀什、阿克苏的PM10/TSP的比例接近于1之外,其余可吸入颗粒物的浓度均小于TSP;采用显微镜观测成像技术结合血球计数板方法,利用粒径分布函数分析对六个城市的PM10和5个城市的PM2.5颗粒物在不同粒径的分布进行了分析。结果表明,对于PM10而言,阿克苏在dp<0.5的粒径范围内分布函数高达79%、喀什在dp=0.5~0.6μm之间为44%、和田则在dp=1.2~2.2μm出现20%的最大粒径分布函数。就PM2.5而言,库尔勒在dp<0.5、dp=0.5~0.6、0.6~1.2μm区间内的分布函数均为最大值,其值分为79%、50%、50%,可以说明在采样期间,库尔勒市区的颗粒物在粒径小于1.2μm出现的几率更大些,即颗粒物以积聚模态为主。     

大气微小颗粒物中汞的污染特性初步研究

采用分级采样器采集大气中微小颗粒物中的汞,用冷原子吸收测汞仪分析。结果表明,颗粒态汞浓度随粒径分布呈双峰型,2个峰值分别出现在粒径1.0μm和4.0μm左右,与水溶性离子,碳含量的粒径分布基本一致。PM_(1.6)、PM_(8)和TSP中颗粒态汞的浓度分别为0.150、0.273、0.429ng/m~3,汞的质量分数分别为3.75.1.09、1.07μg/g,高于背景参考值;结果还表明,颗粒态汞主要集中在细颗粒中。通过正态概率分布测算,PM_(1.6)、PM_(6)中汞主要来自于1个主体源;PM_(1.6)中汞的浓度与硫酸根离子呈显著性相关,而与硝酸根离子、氯离子则不显著相关:说明颗粒物中汞的主要来源可能与燃煤有关。     

霾与非霾期间汞在不同粒径颗粒物上的分布特征

在我国高速经济增长过程中,霾污染日趋突出,同时大气汞污染也十分严重,而颗粒汞对于汞在大气中的循环演化意义重大.为了探讨霾污染期间汞在不同粒径颗粒物中的分布特征,采用Nano-moudi 12级(6.2~9.9μm、3.1~6.2μm,1.8~3.1μm、1.0~1.8μm、0.56~1.0μm、0.32~0.56μm、0.18~0.32μm、0.10~0.18μm,0.056~0.10μm、0.032~0.056μm、0.018~0.032μm、0.010~0.018μm)大气颗粒物采样器,对上海霾与非霾期间不同粒径大气颗粒物中的汞进行分析.结果表明,颗粒态汞含量与颗粒物含量正相关;采样期间霾天颗粒态汞平均浓度0.31 ng·m-3是非霾天颗粒态汞平均浓度0.11 ng·m-3的2~3倍;霾和非霾天颗粒态汞浓度以及颗粒物质量浓度随粒径分布呈双峰型,霾期间峰值分别出现在0.56~1.0μm粒径段和3.1~6.2μm粒径段,而非霾期峰值分别出现在0.32~0.56μm和3.1~6.2μm粒径段;霾天较非霾天颗粒态汞和颗粒物的粒径分布均出现了向大粒径方向偏移;颗粒态汞主要分布在粒径≤1μm粒子上,能够长时间停留和长距离输送;非霾期间颗粒态汞在颗粒物中的平均含量为0.029 ng·μg-1,而霾期间为0.015 ng·μg-1;霾污染过程中其他污染物迅速成长,而汞成长较慢;霾天积聚核模态粒子中颗粒态汞质量浓度为2.06 ng·m-3,而非霾天为0.55 ng·m-3,积聚态颗粒物的大幅增加,是灰霾形成的主要原因.本地源燃煤等的排放以及风沙扬尘的增加和外地源的输送是导致霾天污染严重的重要原因.     

利用SPAMS研究南宁市冬季单颗粒气溶胶化学成分

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对南宁市2015年冬季2月15~24日期间大气PM2.5进行观测.SPAMS所测得大气PM2.5数浓度与PM2.5质量浓度线性相关系数为0.76,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.利用自适应共振神经网络分类方法(Art-2a)对PM2.5化学成分进行分类,确定PM2.5化学成分主要为元素碳、有机元素碳混合颗粒、有机碳、富钾颗粒、矿物质、富钠颗粒、二次无机颗粒、左旋葡聚糖以及其它重金属共9类.成分占比最高的是元素碳,其次是有机碳和富钾颗粒.监测到80%以上的PM2.5粒径主要集中在0.2~1.0μm之间,峰值出现在0.62μm处,各化学成分的粒径分布特征与总颗粒数粒径分布特征相似.各化学成分数浓度与PM2.5质量浓度随时间变化趋势较一致,化学成分数浓度占比变化在一定程度上可反映瞬时的污染来源.     

廉江某地区大气TSP、PM10、PM2.5污染水平及相关性研究

为研究廉江市大气颗粒物污染特征,于2014年11月～12月采集TSP、PM10、PM2.5样品,用重量法分析质量浓度,并对相关性进行分析.结果表明,用环境空气质量标准(GB 3095-2012)来衡量,廉江市冬季大气颗粒物TSP、PM10、PM2.5的日均浓度均符合标准,环境空气状况良好;三个代表性采样点在监测周期内TSP、PM10、PM2.5的浓度变化趋势大体一致,监测结果能客观反映该区域颗粒物的污染状况;PM2.5与PM10,PM10与TSP之间均存在着显著相关性,回归方程相关性较好.     

镇江市大气不同粒径颗粒物中的汞污染状况研究

在镇江市文化商业区和工业区布设两个监测点,采集不同颗粒物粒径中汞,分析了汞元素的浓度水平,并对汞在不同粒径大气颗粒物中的分布进行分析。结果表明,工业区可吸入颗粒物中汞含量高于文化商业区,颗粒态汞主要富集在小颗粒中,细颗粒物中的汞占可吸入颗粒物中的汞的比例为75.0%~85.7%;镇江颗粒物中汞的来源非自然源主要为人为源,且主要与燃煤电厂、石化燃烧、汽车尾气等相关。     

唐山市大气颗粒物OC/EC浓度谱分布观测研究

华北重工业城市唐山大气颗粒物污染严重,2009～2011年PM1.1、PM2.1、PM9.0及TSP年均值分别为(75±43)、(106±63)、(221±100)和(272±113)μg.m-3;碳质气溶胶在各粒径段均占较大比重,其中,元素碳(EC)在PM1.1、PM2.1、PM9.0及TSP各粒径段的年均比重分别约为9%、9%、6%和4%,有机碳(OC)年均比重分别为25%、24%、16%和14%.颗粒物浓度谱分布及碳质气溶胶富集量呈显著季节变化,秋冬季节细颗粒物中EC和OC浓度可高达(9±4)、(11±5)和(19±7)、(28±10)μg.m-3,分别占PM2.1的11%、10%和26%、25%;春夏季节EC和OC在粗细粒子中的富集量基本相当,分别为(5±2)、(5±1)和(15±3)、(15±1)μg.m-3,分别约占颗粒物总量的7%、6%和26%、18%.     

深圳市大气细粒子(PM_(2.5))中汞的污染特征

于2008年8月─2009年1月系统地采集了深圳市学院区和工业区的大气PM2.5样品,应用冷原子荧光法分析颗粒态总汞的含量〔以(ρ(汞)计〕.结果表明:深圳市大气PM2.5中ρ(汞)为1.93~249.27 pg/m3,平均值为72.11 pg/m3,与国内外同类研究的结果相比,其处于中等污染水平.PM2.5中ρ(汞)存在较大的季节和功能区差异,且季节差异更为显著,冬季污染最重,夏季次之,秋季最轻.夏季PM2.5中汞污染水平较高的原因:①受局地燃煤电厂排放量增加的影响;②由于台风外围下沉气流导致污染物在局地累积.从功能区差异来看,受局地燃煤电厂排放的影响,工业区PM2.5中汞的污染水平显著高于学院区.但在秋季,由于受集中的生物质燃烧排放的影响,学院区PM2.5中ρ(汞)约为工业区的1.51倍.此外,利用TEOM同步测定了学院区PM2.5中的w(汞),范围为0.19~3.43μg/g,平均值为1.11μg/g,冬季明显高于夏、秋季.PM2.5中w(汞)和温度呈显著负相关,说明温度是影响颗粒态汞的重要因素.     

Distribution and chemical speciation of arsenic in different sized atmospheric particulate matters

The distribution and chemical speciation of arsenic (As) in different sized atmospheric particulate matters (PMs), including total suspended particles (TSP), PM₁₀, and PM_2.5, collected from Baoding, China were analyzed. The average total mass concentrations of As in TSP, PM₁₀, and PM_2.5 were 31.5, 35.3, and 54.1 µg/g, respectively, with an order of PM_2.5 >PM ₁₀ > TSP, revealing that As is prone to accumulate on fine particles. Due to the divergent toxicities of different As species, speciation analysis of As in PMs is further conducted. Most of previous studies mainly focused on inorganic arsenite (iAs^III), inorganic arsenate (iAs^V), monomethylarsonate (MMA), and dimethylarsinate (DMA) in PMs, while the identification and sensitive quantification of trimethylarsine oxide (TMAO) were rarely reported. In this study, a high-performance liquid chromatography coupled to inductively coupled plasma mass spectrometry system was optimized for As speciation including TMAO in PMs. An anion exchange column was used to separate MMA, DMA and iAs^V, while a cation exchange column to separate TMAO and iAs^III. Results showed that iAs^V was the dominate component in all the samples, corresponding to a portion of 79.2% ± 9.3% of the total extractable species, while iAs^III, TMAO and DMA made up the remaining 21%. Our study demonstrated that iAs^III accounted for about 14.4% ± 11.4% of the total extracted species, with an average concentration of 1.7 ± 1.6 ng/m³. It is worth noting that TMAO was widely present in the samples (84 out of 97 samples), which supported the assumption that TMAO was ubiquitous in atmospheric particles.     

南充市大气质量变化就研究对策

根据2000～2002年南充市区SO2、NO2、TSP浓度的监测数据,运用综合大气质量指数的分析方法,对南充市区的气质量进行分析评价。结果表明:SO2、TSP是南充市区的主要污染物,NO2的污染相对较轻。3种污染物年内浓度变化均为:冬>春>秋>夏;年间浓度变化:SO2为冬>秋>春>夏,NO2、TSP为冬>春>秋>夏,并提出了一些相关的建议。     

河北农居环境颗粒态汞污染特征及健康评估研究

近年来,我国农村环境问题日渐加重,大气颗粒态汞对人体健康的危害逐渐凸现出来,而已有研究对我国农居环境中的汞污染状况关注较少. 以颗粒态汞为研究对象,于2009年7、8月及2010年10~12月,对河北省6个村庄中的34个典型农居环境进行PM₁₀和PM_2.5膜采样,采用冷原子荧光法测定颗粒态汞质量浓度. 结果表明,同一季节时,厨房PM₁₀中汞质量浓度约是庭院PM₁₀中汞质量浓度的2倍; 在同一空间内,PM₁₀中汞质量浓度大小依次是冬季(3.004 ng·m^-3)>秋季(1.550 ng·m^-3)>夏季(1.127 ng·m^-3); 同一季节时,PM_2.5中汞质量浓度大小依次是厨房(0.795 ng·m^-3±0.337 ng·m^-3)>客厅(0.398 ng·m^-3±0.159 ng·m^-3)>庭院(0.321 ng·m^-3±0.143 ng·m^-3); PM_2.5中的汞质量浓度占PM₁₀中汞质量浓度的百分比为(52.4±13.5)%. 对农居环境PM_2.5中汞的健康风险度水平进行评价,不同人群中儿童的暴露水平最高,其年均超额危险度<10^-8. 可知农居环境PM_2.5中汞对农户的健康风险在可以忽略的水平.     

北京雾霾天大气颗粒物中微生物气溶胶的浓度及粒谱特征

于2013年1月8日~2013年2月4日雾霾频繁暴发期间,使用定量空气微生物采样器和气溶胶粒谱测试仪测试并比较了雾霾天和之后的清朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度变化、粒谱分布及不同粒径大小颗粒物的数量浓度差异和粒谱分布特征.结果表明,采样周期内真菌气溶胶小于5μm的粒子(可吸入肺粒子)所占百分比显著高于细菌气溶胶小于5μm的粒子百分比.雾霾过后的晴朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度高于雾霾天气时的浓度,而颗粒物浓度则相反.无论雾霾天或晴朗天微生物气溶胶的粒谱分布无显著差别,空气中的颗粒物以PM1.0占绝大多数.     

济南市夏季环境空气中PBDEs的浓度分布及潜在风险分析

为准确评估济南市夏季环境空气中PBDEs（多溴联苯醚）的污染情况,利用气相色谱-负化学离子源-质谱（GC-NCI-MS）方法,对采集到的大气颗粒物滤膜和气相样品进行了分析,得到不同粒径颗粒相和气相PBDEs在济南市夏季环境空气中的质量浓度.结果表明:观测期间,济南市环境空气中TSP（总悬浮颗粒物）、PM₁₀和PM_2.5中的ρ（PBDEs）分别为（224.1±14.0）（156.5±43.7）（110.2±27.4）pg/m3,质量浓度较高的3种PBDEs单体分别为BDE209、BDE99、BDE183;气相中ρ（PBDEs）为（54.8±13.2）pg/m3,其中,质量浓度较高的单体分别为BDE209、BDE47、BDE99.通过主因子分析发现,不同粒径颗粒物上吸附的PBDEs特征单体不同,TSP中以五溴联苯醚为主,PM₁₀中以八溴联苯醚和五溴联苯醚为主,PM_2.5中则以五溴联苯醚、八溴联苯醚、十溴联苯醚为主.通过将2种模型的预测值和实测值进行比较发现,稳衡态模型比K_OA（辛醇-空气分配系数）模型更好地模拟了PBDEs的气-粒分配情况.在稳衡态模型下,PBDEs在气-粒分配中接近于平衡状态.高溴代PBDEs主要分布于颗粒相中,而低溴代PBDEs的真实情况不同于理论预测结果,BDE99及BDE47在颗粒相的分配比高于50%,说明济南市低溴代PBDEs也容易吸附在颗粒相中.根据计算的PBDEs呼吸暴露水平可知,PM_2.5上PBDEs呼吸暴露量占TSP呼吸暴露量的49.1%,儿童约是成人的1.5倍.济南市普通儿童和成人对BDE99最高总摄入量分别为234.78和169.57 pg/（kg·d）,均低于BDE99最大允许摄入量260 pg/（kg·d）.根据US EPA（美国环境保护局）发布的PBDEs健康风险评价方法（EPA/540/R/070/002）,利用国内外相关参数分别计算空气吸入致癌风险指数发现,济南市夏季环境空气中PBDEs的致癌风险处于较低水平.研究显示,济南市夏季环境空气中不同粒径颗粒物PBDEs的质量浓度处于较低污染水平,其产生的潜在健康风险也较低.      

中国亚热带地区2000-2014年林火排放颗粒物时空动态变化

林火是森林生态系统重要干扰因子并对大气环境和人类健康有显著影响.该研究基于2000-2014年中国亚热带地区卫星火点数据,结合林业统计年鉴,估算各区域林火燃烧生物量,运用排放因子法,估算15年间中国亚热带地区林火排放颗粒物总量.研究结果表明,亚热带地区林火存在季节性差异,福建、广东、广西、湖南和江西林火主要集中在春、秋两季;贵州和云南林火主要集中在春季;浙江林火集中在春、夏两季.亚热带地区森林可燃物总燃烧量为333.92 Mt,污染物PM_2.5、OC、EC和TC总量分别为：698.33、338.18、40.04和378.22 kt,此外,各污染物排放在时间和空间上不均衡,各污染物排放量多集中在云南南部和东南部,湖南、贵州和广东交汇处,广东东南部和福建中部等区域;PM_2.5、OC、EC和TC在浙江、云南、贵州、湖南和江西呈显著增长趋势.林火释放PM_2.5与工业粉尘的排放比变化趋势总体呈上升趋势,说明森林火灾导致的颗粒物排放对大气环境影响力呈逐年增长趋势.该文通过对中国亚热带地区林火释放污染物的时空变化研究,为深入揭示林火对区域环境的影响提供数据支持.     

辽宁省典型城市空气质量现状与污染原因分析

根据中国环保部大气环境公报数据显示,截至2013年,中国城市环境空气质量仍然不容乐观。为全面了解辽宁省环境空气质量变化及其影响因素,以沈阳、大连、鞍山、抚顺、锦州5个典型城市的颗粒物监测数据为基础进行分析,主要探讨TSP、PM10、PM2.5及臭氧8小时对城市大气污染的影响。结果表明,5城市TSP、PM10、PM2.5均超过国家环境空气质量二级浓度限值,分别超过0.14~0.44倍、0.57~0.91倍及0.96~1.53倍,臭氧8小时未超过。从季节变化来看,5城市TSP、PM10、PM2.5浓度大体上呈现冬、春季较夏、秋季高的趋势,臭氧8小时浓度值春、夏两季比秋、冬两季高。5个城市大气颗粒物中的Pb、Zn元素含量最高,金属元素主要富集在PM2.5中。除TSP、PM10、PM2.5对城市空气质量造成严重污染外,臭氧8小时浓度对于城市空气质量的影响将逐渐超过细颗粒物,可能成为污染城市空气质量的主要污染物。     

Chemical characteristics of size-resolved aerosols in winter in Beijing

Size-resolved aerosols were continuously collected by a Nano Sampler for 13 days at an urban site in Beijing during winter 2012 to measure the chemical composition of ambient aerosol particles. Data collected by the Nano Sampler and an ACSM(Aerodyne Aerosol Chemical Speciation Monitor) were compared. Between the data sets,similar trends and strong correlations were observed,demonstrating the validity of the Nano Sampler. PM10 and PM2.5concentrations during the measurement were 150.5 ± 96.0 μg/m3(mean ± standard variation)and 106.9 ± 71.6 μg/m3,respectively. The PM2.5/PM10 ratio was 0.70 ± 0.10,indicating that PM2.5dominated PM10. The aerosol size distributions showed that three size bins of 0.5–1,1–2.5 and 2.5–10 μm contributed 21.8%,23.3% and 26.0% to the total mass concentration(TMC),respectively. OM(organic matter) and SIA(secondary ionic aerosol,mainly SO42-,NO3-and NH4+) were major components of PM2.5. Secondary compounds(SIA and secondary organic carbon) accounted for half of TMC(about 49.8%) in PM2.5,and suggested that secondary aerosols significantly contributed to the serious particulate matter pollution observed in winter. Coal burning,biomass combustion,vehicle emissions and SIA were found to be the main sources of PM2.5. Mass concentrations of water-soluble ions and undetected materials,as well as their fractions in TMC,strikingly increased with deteriorating particle pollution conditions,while OM and EC(elemental carbon) exhibited different variations,with mass concentrations slightly increasing but fractions in TMC decreasing.     

Aerosol scattering coefficients and major chemical compositions of fine particles observed at a rural site in the central Pearl River Delta, South China

During November-December 2010 aerosol scattering coefficients were monitored using a single-waved (525 nm) Nephelometer at a regional monitoring station in the central Pearl River Delta region and 24-hr fine particle (PM_2.5) samples were also collected during the period using quartz filters for the analysis of major chemical components including organic carbon (OC), elemental carbon (EC), sulfate, nitrate and ammonium. In average, these five components accounted for about 85% of PM_2.5 mass and contributed 42% (OC), 19% (SO₄^2-), 12% (NO₃^-), 8.4% (NH₄⁺) and 3.7% (EC), to PM_2.5 mass. A relatively higher mass scattering efficiency of 5.3 m²/g was obtained for fine particles based on the linear regression between scattering coefficients and PM_2.5 mass concentrations. Chemical extinction budget based on IMPROVE approach revealed that ammonium sulfate, particulate organic matter, ammonium nitrate and EC in average contributed about 32%, 28%, 20% and 6% to the light extinction coefficients, respectively.     

2013年1月宁波市PM_(2.5)污染的形成过程与传输规律

为了深入认识宁波市冬季细颗粒物(PM2.5)的污染特征和主要影响因素的作用规律,利用Models-3/CMAQ模式系统对2013年1月宁波市的PM2.5污染形成过程进行了模拟分析.结果表明,宁波市PM2.5的重点污染区主要分布在市区、北部地区及东部沿海,除了受到局地污染源排放的影响外,对比非污染的情况,大气输入和气溶胶生成作用的增强是引起PM2.5污染的主导因素,其中水平传输过程对PM2.5浓度升高的贡献最为突出.气溶胶过程的贡献在近地面(0~80 m)最显著,随着高度升高而逐渐减弱.硝酸盐在局地二次生产的细颗粒物中占主要份额(~70%).对于硫酸盐,局地二次生成所占的比例很低,主要来自宁波局地排放和宁波以外地区的大气传输(贡献比例分别为44%和40%).宁波市的PM2.5污染主要受到来自北向沿岸气团(占比54%)、西北向大陆气团(占比21%)和西向局地气团(占比25%)的传输影响.在西北方向短距离区域传输的作用下PM2.5浓度最高;在我国中东部大范围灰霾天气的影响下,西北向和北向的长距离传输作用也会导致宁波地区的PM2.5污染.