北京上甸子站大气CO2及δ13C(CO2)本底变化

基于北京上甸子站(SDZ)2007~2013年大气CO_2及2009~2013年大气δ13C(CO_2)瓶采样观测资料,筛分获得混合均匀且未受局地污染影响、具代表性的大气CO_2及δ13C(CO_2)本底数据.2007~2013年SDZ站大气CO_2年均本底浓度变化范围为385.6×10-6~398.1×10-6,年均增长率为2.0×10-6a-1;2009~2013年其大气δ13C(CO_2)年均本底值变化范围为-8.38‰~-8.52‰,年均增长率为-0.03‰·a-1.SDZ站2007~2013年的7~9月月均浓度最低水平均出现在2008年,且2007~2008年增长率仅为0.3×10-6a-1,推测主要源于2008年奥运期间北京及其周边省市节能减排措施实施导致碳排放量减少.SDZ站大气CO_2本底浓度季节变化最低值出现在8月,最高值出现在3月,季节振幅达到23.9×10-6;大气δ13C(CO_2)与CO_2季节变化特征大致呈镜像关系,其季节振幅为1.03‰.对SDZ站CO_2源汇的碳同位素"signature"(δs)研究表明,供暖季Ⅰ(01-01~03-14)和Ⅱ(11-15~12-31)的δs分别为-21.30‰和-25.39‰,推测主要源自化石燃料与生物质燃烧的影响;其植物生长季的δbio值为-21.28‰,推测主要来自植被活动的贡献.     

北京市和厦门市大气 CO2 浓度及 δ13C 值变化特征

本文对北京市和厦门市大气CO_2及δ~(13)C进行观测,研究内陆城市和沿海城市CO_2浓度及δ~(13)C的季节和昼夜变化规律及影响因素,以期为政府制定碳减排政策提供科学依据。北京市和厦门市CO_2浓度均呈现秋冬季高于春夏季,而δ~(13)C秋冬季低于春夏季,季节差异原因可能是秋冬大气边界层降低,化石燃料消耗增加,贫13C的CO_2气体大量排放。观测期间,两个城市日变化模式均表现为CO_2夜间高于白天,δ~(13)C夜间低于白天;且在早晚交通高峰时段,两地CO_2浓度均有不同程度升高,而δ~(13)C有不同程度降低。冬季,北京市由于受西、北部高山阻挡,在东南风条件下使得其夜间大气CO_2浓度显著增高,δ~(13)C值则显著降低。根据两地新增CO_2的δ~(13)C值(δs)推测,北京市受到煤炭燃烧贡献较大,厦门市季节差异较大,推测受植物排放CO_2速率及气象条件等共同影响。     

白石水库颗粒有机物及沉积物中碳、氮稳定同位素的空间分布特征

于2013年10月对辽宁省白石水库水质、颗粒有机物及底泥沉积物中δ~(13)C和δ~(15)N值的空间分布特征进行了研究.结果表明:白石水库POC的平均浓度为(1.76±0.98)mg·L~(-1);TP的平均浓度为(0.04±0.03)mg·L~(-1);TN的平均浓度为(1.80±0.08)mg·L~(-1),TP和POC从上游到下游呈现逐渐降低的趋势;TN的水平分布变化不大.小型颗粒有机物的δ~(13)C值平均为(-24.6±0.9)‰;δ~(15)N值平均为(4.8±0.4)‰.大型颗粒有机物的δ~(13)C值平均为(-22.5±0.9)‰;δ~(15)N值平均为(6.7±0.5)‰,颗粒有机物的δ~(13)C和δ~(15)N变化范围都很广,小型颗粒有机物的δ~(13)C和δ~(15)N值最大差异可达4.6‰和2.7‰,大型颗粒有机物的δ~(13)C和δ~(15)N值最大差异分别为3.3‰和1.8‰.底泥沉积物的δ~(13)C值平均为(-24.2±1.2)‰;δ~(15)N值平均为(4.1±0.7)‰.大型颗粒有机物与小型颗粒有机物之间的δ~(13)C和δ~(15)N值存在极显著正相关关系(P0.01).颗粒有机物和底泥沉积物中δ~(13)C和δ~(15)N值的水平分布具有由上游到下游逐渐增大的规律,颗粒有机物与沉积物之间的δ~(13)C和δ~(15)N值存在显著正相关关系(P0.05).垂直分布中,颗粒有机物的δ~(15)N值是表层大于底层,TN和大型颗粒有机物的δ~(15)N值呈显著正相关(P0.05),POC与颗粒有机物的δ~(15)N值呈极显著正相关关系(P0.01).白石水库水中和沉积物中的有机质主要来源于浮游生物和土壤有机质,颗粒有机物的δ~(13)C值与POC和TP呈显著负相关(P0.05).     

东太平洋隆起13°N热液喷口的同位素组成和气体浓度

对东太平洋隆起13°N热液的气体浓度和同位素组成进行了测定。在大多数贫Mg样品(≌5×10~(3-)mol/kg)中,气体浓度为:(3—4.5)×10~5 cm~3 STP/kg的He,0.62—1.24cm~3 STP/kg的CH_4,(10.8—16.71)×10~(-3) mol/kg的CO_2。样品含有大量由与钛取样瓶反应所产生的H_2(95—126cm~3/kg)和某些CO(0.26—0.36cm~3/kg)。CH_4和CO_2的δ~(13)C(分别为-16.6—-19.5,-4.1—-5.5)表明温度为475—550℃,而δ~(13)C_(co)与在接近取样温度的350℃下CO_2对Ti的还原所形成的一致。~3He/~4He在(7.5±0.1)R_A是非常均一的(~3He/~4He=1.0×10~(-5)),非常类似于已发表的资料以及(14—2.1)x10~6之间的CH_4/~3He比值。水的~(18)O和D显示出富集,分别为0.39—0.69‰,0.62—1.49‰。这些值相当于水/岩比为0.4—7。明显的~(18)O富集表明大洋同位素组成并没有完全被热水循环所缓冲。根据热水通量和地幔~3He通量对~3He-热函关系进行了讨论。     

喀斯特地区土壤有机质的稳定碳同位素地球化学特征

以喀斯特地区二种主要的土壤类型石灰土和黄壤为例,对三种植被类型下土壤及土壤不同粒径组分中有机质的稳定碳同位素组成(δ13C值)进行了分析,结果显示:石灰土剖面中土壤有机碳含量均大于1.0%,最大值为表层土的7.1%,而三个黄壤剖面中土壤有机碳含量在0.3%～4.6%之间;石灰土剖面中土壤有机质δ13C值的变化范围仅为-24.1‰～-23.0‰,土壤不同粒径组分中有机质的δ13C值变幅也较小;而黄壤剖面中土壤有机质δ13C值的变化范围较大,在-24.5‰～-21.1‰之间,土壤不同粒径组分中有机质的δ13C值变幅也较大。对比研究表明,不同土壤类型中有机质的深度分布特征具有显著差异,土壤有机质的稳定碳同位素地球化学具有明显的区域性特征。     

新乡市夏冬季节PM2.5稳定碳同位素特征分析

为了探究新乡市PM_(2.5)中δ~(13)C比值的季节性变化特征及其对污染来源的指示作用,于2017年夏冬季节采集PM_(2.5)有效样品91个,并测定了样品中的总碳、水溶性离子和稳定碳同位素比值(δ~(13)C).夏季和冬季的TC浓度平均值分别为11.78μg·m~(-3)和26.6μg·m~(-3).夏季δ~(13)C比值为-27.70‰～-25.22‰其中前14 d的δ~(13)C比值波动较大平均值为-26.96‰,而后16d的δ~(13)C比值相对稳定,平均值为-25.69‰,而且前半月和后半月火点数具有较大差异同时K_(nss)~+浓度与TC质量浓度显著相关(R~2=0.62,P0.01)这说明夏收季节生物质燃烧可能对δ~(13)C比值有显著影响.新乡地区冬季RH与TC/PM_(25)质量比值的显著负相关(R~2=0.68,P0.01),揭示了在霾增长初期以SOA增长为主,而污染期以SIA贡献为主.冬季采样期δ~(13)C比值为-26.72‰～-23.49‰,对霾发展过程中稳定同位素组成的研究发现在霾增长过程中δ~(13)C比值以富集为主,而在霾清除阶段δ~(13)C比值以贫化为主.     

南京地区大气PM2.5潜在污染源硫碳同位素组成特征

基于南京地区大气PM_(2.5)潜在污染源,采用EA-IRMS技术分别测定了样品中硫碳同位素组成,并分析不同污染源之间的关联性.结果表明,南京地区煤炭烟灰δ~(34)S值范围为1.8‰~3.7‰,δ~(13)C值范围为-25.50‰~-23.57‰;机动车尾气δ~(34)S值范围为4.6‰~9.7‰,δ~(13)C值范围为-26.32‰~-23.57‰;生物质烟灰δ~(34)S值范围为5.2‰~9.9‰,δ~(13)C值范围为-19.30‰~-30.42‰;扬尘δ~(13)C值为-13.45‰.南京地区煤炭烟灰颗粒物的硫同位素较轻,扬尘的碳同位素较重.对比国内外不同污染源δ~(34)S与δ~(13)C值,南京地区大气PM_(2.5)中的潜在污染源的δ~(34)S与δ~(13)C具有明显的区域性.因此,潜在污染源的δ~(34)S、δ~(13)C值可为南京地区大气PM_(2.5)的源解析提供同位素组成源谱支持.     

深圳茅洲河下游柱状沉积物中碳氮同位素特征

对茅洲河下游12根沉积物柱状样中总氮(TN)、有机质(OM)、C/N值、δ~(15)N、δ~(13)C含量进行了测定,分析探讨了茅洲河下游及其主要支流沙井河沉积物中氮和有机质的分布特征及来源.结果表明,沉积物中TN平均含量为1 815.37 mg·kg~(-1),OM平均含量为22 401.68 mg·kg~(-1),与太湖和巢湖流域相比,研究区内TN和OM含量均处于较高水平,且随深度增加变化均较大.茅洲河下游沉积物中δ~(15)N、δ~(13)C含量范围为2.20‰~32.78‰、-27.53‰~-21.95‰,平均值分别为6.78‰、-25.41‰;C/N值范围为0.49~18.23;δ~(13)C随深度变化较为平缓,而δ~(15)N、C/N值随深度增加波动较大.研究区来源分析表明:C3植物与合成化肥为茅洲河下游表层沉积物(0~40 cm)的主要来源;藻类是深层沉积物与支流沙井河沉积物中有机质的主要来源.茅洲河下游表层沉积物(0~40 cm)中的氮素主要来源于无机化肥与土壤有机氮,深层沉积物与支流沙井河沉积物中的氮素主要来源于土壤流失和土壤有机氮.     

石油及有关有机质的氢与碳同位素

<正> 对114个石油样品以及与其有关的几个有机质样品的D/H和~(13)C/~(12)C比值进行了测量。原油的δD值,其范围在-85到-181‰之间,但Kenei气田的一个馏份(-250‰)例外。原油的δC~(13)值为-23.3——     

脱甲河水系N2O关键产生过程及氮素来源探讨

开展氮素迁移转化研究有助于深入了解农业小流域氮循环过程,也可为小流域氮素流失溯源提供典型案例.为深入了解和识别脱甲河水系N_2O关键产生过程和流域氮素主要来源,采用稳定同位素方法,于2016年11月至次年10月分析了脱甲河4级(S1~S4)河段水体硝态氮的氮氧双同位素(δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-)和沉积物有机质氮同位素(δ~(15)N_(org))、碳氮比值(C/N)特征;探讨了流域氮素的迁移转化过程及其来源.结果表明,水体δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-分别在-19.87‰~8.11‰和-3.03‰~5.81‰范围内变化,氮素来源具有多元化特征且各河段存在差异.S1~S4河段δ~(15)N-NO_3~-均值分别为1.72‰、2.62‰、4.10‰和-1.28‰,而δ~(18)O-NO_3~-均值依次为2.60‰、-0.06‰、0.85‰和-0.62‰.S1河段硝态氮来源于土壤流失氮,而S2和S3来源为土壤流失氮、铵态氮肥和人畜粪便,S4则来源于铵态氮肥的硝化反应;硝态氮来源受生产生活影响显著.沉积物有机质δ~(15)N(δ~(15)N_(org))和C/N值波动范围分别是-0.69‰~11.21‰和7.30~12.02,S1~S4河段δ~(15)N_(org)均值分别为1.91‰、2.96‰、4.72‰和3.23‰,C/N均值分别是10.62、8.63、9.05和9.22.S1河段沉积物氮素来源于土壤有机质,而S2~S4河段δ~(15)N_(org)虽存在差异,但其来源均主要为流域内的污水.而硝化过程中δ~(18)O-NO_3~-分别是-7.01‰、-0.17‰、-0.28‰和-0.60‰;δ~(15)N-NO_3~-与δ~(18)O-NO_3~-的比值分别为0.66、-41.01、-30.23和9.39;S1~S4河段NO_3~--N质量浓度为1.08、1.46、1.54和1.50 mg·L-1,δ~(15)N-NO_3~-与NO_3~--N浓度呈正相关.因此,脱甲河水系中氮素转化可能以硝化过程为主体,硝化过程对N_2O的贡献可能占据优势.     

根据液上气体分析研究天然气的生成、运移和聚集

分析了日本油气田26号钻井的液上气体。这些气体的碳同位素值和化学组成表明,甲烷具有不同成因。δ~(13)C1值与镜质组反射率值的对比表明,大部分天热气是从深部迁移来的。除了储集层中的二次分馏物之外,地层试验器试井(DST)测定气体的δ~(13)C1值与同一深度液上气体的δ~(13)C_1位基本相同。液上气体分析的结果因钻井不同而异。这些结果反映出每个地区烃的生成、运移和聚集的影响。     

国外大气 CO_2及其同位素组成研究概况

综述了美国、荷兰、日本,瑞士、澳大利亚等5国对大气CO_2的浓度及其同位素组成的变化的研究概况。发现大气CO_2的浓度和δ~(13)C值不但有年度变化,而且还有季节性变化、日变化和昼夜变化;二者成反比关系。人类活动的影响是大气CO_2的浓度增高及其δ~(13)C值降低的主要原因。     

青奥会期间基于δ13C观测的大气CO2来源解析

开展城市冠层大气CO_2及其δ~(13)C的观测有助于解析自然源与人为源在区域碳循环中的作用.本研究于南京青奥会期间开展了大气CO_2及其δ~(13)C高频原位观测,在小时尺度至日尺度上对比了有无临时排放管制期间大气CO_2及其δ~(13)C的差异.研究发现,短期减排对降低区域尺度大气CO_2浓度有明显的短期效应(21×10-6),在整个青奥会临时管控期间长三角地区实际削减燃煤排放5%.本研究进一步采用Miller-Tans方法确定了长三角地区的CO_2排放源同位素组分;基于文献调查,提供了长三角地区主要人为源和自然源的δ~(13)C信息;量化了长三角夏季CO_2地表净通量、植被通量及人为排放通量.结果表明,水泥工业过程排放是长三角地区夏季大气δ~(13)C富集的主要人为原因(2.36‰).夏季长三角地区植被作用可以抵消23%~39%的人为CO_2排放.本文旨在通过采用自上而下的观测数据与传统IPCC的排放源清单相结合的方案,为城市区域碳源解析提供新的拆分方案.     

太原市环境空气中挥发性芳香烃碳同位素组成及来源

利用Tenax TA吸附管采集太原市不同排放源及不同功能区环境空气样品,色谱-质谱、同位素质谱联用技术测定了其挥发性芳香烃化合物的碳同位素组成,并分析了其组成特征.结果表明,柴油挥发源、汽油挥发源、溶剂挥发源、机动车尾气源和民用燃煤源排放的挥发性芳香烃化合物中稳定碳同位素值(δ~(13)C)测定范围依次为:(-30. 79±0. 98)‰～(-29. 10±0. 14)‰、(-30. 96±0. 88)‰～(-28. 02±1. 77)‰、(-32. 13±0. 59)‰～(-27. 67±0. 49)‰、(-27. 58±0. 16)‰～(-25. 50±0. 75)‰和(-25. 14±0. 93)‰～(-23. 44±1. 32)‰,民用燃煤源显著富集13C.仅在民用燃煤源排放烟气中检出苯乙烯,δ~(13)C值为(-23. 44±1. 32)‰.太原市4个不同功能区采样分析显示,居民交通混合区环境空气中挥发性芳香烃的δ~(13)C值为(-25. 61±2. 20)‰～(-23. 91±0. 78)‰,较其他区域富集13C;工业区δ~(13)C检测值为(-29. 15±1. 06)‰～(-24. 53±1. 07)‰,较其他区域贫13C.将环境空气中挥发性芳香烃δ~(13)C值与排放源δ~(13)C值比较可发现,太原市4个环境空气点位的挥发性芳香烃主要来源是机动车尾气源和民用燃煤源,工业区受溶剂挥发影响较大.     

岩溶地下河补给的地表溪流溶解无机碳及其稳定同位素组成的时空变化

岩溶水体中溶解无机碳(DIC)主要以HCO_3~-形式存在,其同位素(δ~(13)CDIC)被广泛用于示踪DIC的不同来源及其影响因素.为了解亚热带典型岩溶溪流溶解无机碳及其稳定同位素的分布规律,本文以广西柳州官村地下河补给的地表溪流为研究对象,对其水化学特征和δ~(13)CDIC进行分析.结果表明,溪流上游和下游的DIC与δ~(13)CDIC都表现出明显的时空变化特征,地下河出口(G1点)HCO_3~-旱季浓度变化范围为(4.73±0.14)mmol·L~(-1),而雨季为(4.23±0.68)mmol·L~(-1).溪流下游(G2点)HCO_3~-旱季浓度变化范围为(4.56±0.23)mmol·L~(-1),而雨季为(4.20±0.59)mmol·L~(-1).溪流上游的旱季δ~(13)CDIC变化范围为-12.22‰±0.49‰,雨季的变化范围为-12.28‰±0.82‰;溪流下游的旱季变化范围为-10.73±0.71‰,雨季的变化范围为-11.10‰±0.90‰.两个点水体DIC含量旱季均高于雨季,且G1点要高于下游G2点.两个点水体δ~(13)CDIC值旱季较雨季偏重,且G2点水体δ~(13)CDIC值显著高于G1点δ~(13)CDIC值.地下河水和溪流DIC主要来源于土壤CO2和碳酸盐岩溶蚀,但是溪流上游与下游DIC和δ~(13)CDIC值差异表明水体的CO2脱气作用,水生植物的光合作用显著影响了水体DIC和δ~(13)CDIC值.     

北京市冬季大气化石源CO_2典型日变化的~(14)C示踪研究

城市作为化石源CO_2(CO_(2_(ff)))排放的热点区域.获得其大气CO_(2_(ff))浓度的日变化特征对于深刻理解城市地区CO_(2_(ff))的时空变化规律,进而制定合理的节能减排政策至关重要。本研究通过AMS-~(14)C技术,示踪了北京市冬季一个典型日变化事件中大气(CO_(2_(ff)))的变化过程,并探讨了其影响因素。本次日变化事件中大气δ~(13)CO_2的值为(-13.9±0.8)%。(-14.8‰—-12.7‰),△~(14)CO_2的值为(-151.6±51.3)‰((-214.2±2.9)‰-(-82.3±3.0)‰),CO_(2_(ff))浓度为104.4±44.0μL·L~(-1)(168.6±2.7-52.1±3.2μL·L~(-1)。CO_(2_(ff))浓度具有较大的曰变化,夜晚CO_(2_(ff))浓度明显高于白天,主要是由于夜间大气混合层高度较低、供暖消耗更多的化石燃料以及在东南风条件下因北京不利的扩散条件而使CO_(2_(ff))聚积。此外,在早晚高峰期间,观察到由于交通流量增加引起的较高CO_(2_(ff))浓度。同期PM_(2.5)浓度相似的日变化过程进一步验证了本次CO_(2_(ff))观测结果的可靠性。     

西伯利亚金伯利岩岩管的碳酸盐中碳和氧同位素组成

<正> 金伯利岩中的碳酸盐物质可分三种:盖层碳酸盐俘体、可能属于深源的碳酸盐胶结物以及岩浆成因的深成碳酸盐碎屑(这种因无样品未测)。盖层碳酸盐俘体常受改造,形成同心的带状结构,外带为浅色。分带俘体中,δ~(13)C从-0.3到-20.4‰,δ~(1 )O从+15.3到+27.9‰。无分带俘体的δ~(13)C从-2.7到-9.5‰,δ~(1 )O从+15.6到+19.9‰。大多数分带俘体外带贫~(13)C,而氧同位素变化不定,周围的金伯利岩物质,其同位素含量范围也很宽:δ~(1 )C从-2.1到-16.9‰,δ~ O从+14.0到+25.4‰。与正常沉积的海洋碳酸盐(δ~(1 )C近于0,δ~(1 )O从+25到30％)相比,俘体的轻同位素~(12)C和~(16)O的含量较     

天然气中N_2来源及其地球化学特征分析

天然气中N2的来源很多，其地球化学特征也不相同：①大气源N2：N2／Ar≤84，且δ15NN2≈0‰（ATM）；②地壳越深部和上地幔来源的原生N2∶δ15NN2≈-2‰～＋1‰．且伴生Ar的40Ar／36Ar＞2000和He的3He／4He＞10－6；③微生物反硝化作用生成的N2∶δ15NN2＜－10‰和地下水中NO3-及NO2-浓度异常高；④未成熟沉积有机质经微生物氨化作用形成的N2∶δ15NN2＜－10‰，伴生CK4的δ13C＜－55‰（PDB）；⑤成熟（包括高成熟）沉积有机质经热氨化作用形成的N2∶δ15NN2值≈-10‰～－1‰，且伴生CH4的δ13C≈－55‰～－30‰；⑥过成熟沉积有机质裂解产生的N2∶δ15NN2≈＋5‰～＋20‰；⑦沉积岩中无机及在高温变质作用下释放出的N2∶δ15NN2≈＋1‰～＋3．5‰，N2／Ar》84。     

三峡库区蓄水175m对汉丰湖不同生物类群δ13C、δ15N值的影响

于2010年蓄水前(7月)和蓄水后(12月)应用稳定碳、氮同位素方法对汉丰湖食物网中初级生产者和消费者δ13C、δ15N值变化规律进行了调查分析.结果显示:汉丰湖初级生产者颗粒有机物(POM)、固着藻类和水生植物δ13C、δ15N值分别为-28.45‰~-24.78‰、3.72‰~5.76‰,-25.81‰~-21.22‰、3.23‰~4.81‰,-27.99‰~-23.74‰、8.06‰~12.48‰.从蓄水前到蓄水后初级生产者(POM、固着藻类、水生植物)δ13C、δ15N(除水生植物)值均呈现贫乏趋势;消费者δ15N值变化规律与初级生产者一致,但其δ13C值无明显变化;汉丰湖鱼类食物网营养级长度均为3级,消费者中杂食性鱼类居多其碳源主要来源于固着藻类.新形成的汉丰湖水生生态系统已经形成了相对稳定的食物网结构.     

鄱阳湖表层沉积物有机碳、氮同位素特征及其来源分析

通过对鄱阳湖及其主要入湖河流(赣江、抚河、信江、修水及饶河)15个表层沉积物样品中有机碳(TOC)、氮(TN)、C/N值、δ13C及δ15N含量的测定,分析探讨了鄱阳湖及其主支流沉积物有机质和氮素来源.结果表明:鄱阳湖湖区表层沉积物中TOC的含量(干重)在0.63%~1.86%之间,平均值为(1.15±0.35)%(n=9),比其主支流TOC含量高; TN含量变化范围为0.06%~0.16%,平均值为(0.10±0.03)%(n=9),各入湖河流表层沉积物有机质TN含量处在0.03%~0.08%之间,平均值为(0.06±0.02)%(n=6).鄱阳湖湖区沉积物中有机质的碳、氮稳定同位素变化范围分别为-25.66‰~-12.56‰和3.51‰~6.27‰,平均值分别为(-22.48±4.10)‰和(4.71±0.95)‰(n=9).各入湖河流沉积物δ13C和δ15N值含量范围分别为-25.24‰~-19.55‰和0.94‰~4.64‰,平均值分别为(-23.27±2.42)‰和(3.19±1.30)‰(n=6).有机质来源分析表明:土壤有机质、水生维管束植物和浮游植物是鄱阳湖及其主要入湖河流沉积有机质主要的3种来源,其中土壤有机质的贡献最大;土壤有机质和人工合成肥料是其沉积物氮素主要来源,对于入湖河流来说,人工合成肥料贡献更大.