铅同位素示踪土壤重金属污染源解析研究进展

铅污染已经成为威胁人类健康最严重的重金属污染形式之一,并且随着工农业生产铅污染问题日益突出。铅污染来源复杂,如何准确、快速地识别污染源并弄清其迁移转换机制是土壤污染防治的关键。随着同位素检测技术的快速发展,铅同位素示踪逐渐成为重金属污染溯源研究中的一种重要方法。该文阐明了铅同位素示踪机理和组成特征,参考了国内外铅污染源示踪应用实例,分析了铅同位素示踪技术的应用现状,重点剖析了其迁移速率和迁移路径的机理以及污染程度和污染源的定量解析,最后针对铅同位素示踪技术在土壤重金属污染源解析应用中的不足,展望了其发展前景,以期为铅同位素示踪技术在土壤污染源解析与污染治理方面提供参考。     

邯郸市PM_(2.5)化学组成特征及来源解析

该研究通过对邯郸市环境空气中PM_(2.5)样本进行采集和成分检测,分析了该地区PM_(2.5)的浓度及化学组成特征,利用相关性分析法和富集因子法定性判断了PM_(2.5)的主要来源,利用PCA模型定量计算了各类污染源的贡献率,最后将解析结果与已有的PMF模型结果进行了对比分析。结果表明,邯郸市PM_(2.5)日均浓度(2012年10月13日-2013年1月)为146.9 g/m3,是我国环境空气质量标准(Ⅱ级)的2倍。二次水溶性离子、OC、EC是邯郸市PM_(2.5)的主要成分,约占PM_(2.5)总质量浓度的71.5%,其中,OC是PM_(2.5)中含量最丰富的单个组分,大气有机污染特征明显。PCA模型源解析结果为:工业和燃煤33.3%,二次气溶胶和生物质燃烧21.7%,机动车为12.8%,道路扬尘9.1%。将PCA、PMF模型解析结果对比后发现2种模型对PM_(2.5)的来源有较为一致的判定,工业源和燃煤源是该地区PM_(2.5)的主要来源,两者的总贡献率分别为42.1%(PMF)和33.3%(PCA)。除此之外,PMF单独解析出了Ba、Mn、Zn源,K、As、V源和重油燃烧源,PCA单独解析出了生物质燃烧源,不同的解析结果一方面与模型本身有关,另一方面与模型选择的化学成分有关。     

结合WRF/Chem和PMF方法的邯郸市PM_(2.5)源解析

<正>向源模型法和反向受体模型法是进行城市PM_(2.5)源解析的2种方法,两者各有所长。该研究应用三维空气质量模型Weather Research and Forecasting Model with Chemistry(WRF-Chem)模型和受体模型Positive Matrix Factorization(PMF),以2014年10月为研究时段,分别对邯郸市的细微颗粒物(PM_(2.5))进行源解析。PMF模型的解析结果表明,邯郸市PM_(2.5)来源为二次源30.2%,燃煤源25.4%、金属冶炼源15.1%、机动车源14.4%、扬尘源9.8%,生物质燃烧源5.2%。应用WRF-Chem模型,Brute-Force方法解析出的结果为,在本地源贡献中,工业源贡献了49.0%,民用源11.9%、农业源9.6%、交通源3.8%和电厂源-1.5%(负值由于PM_(2.5)前体物之间的非线性反应所致)。应用源模型对二次成分(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)进行再解析,结果显示,燃煤源源贡献率最大,达到25.7%,其次分别为农业源(24.0%)、工业源(6.5%)、生物质源(1.8%)和机动车(0.03%)。结合2种方法得出,邯郸市的PM_(2.5)中,本地燃煤源贡献了37.1%,其次分别为金属冶炼源(18.4%)、机动车源(15.1%)、扬尘源(13.3%)、生物质燃烧源(6.2%)。     

畜禽固液粪污好氧-异位协同消纳技术研究

2016年1月18—27日,通过采取南充市城区10个PM_(2.5)样品,测定了其中的OC、EC、水溶性无机离子、无机元素浓度,并探讨南充市PM_(2.5)各组分的特征及来源。结果表明:OC、EC相关性较高(R~2=0.96),说明OC、EC来源相似,以一次排放的污染为主;NO_3~-/SO_4~(2-)的平均值为1.27,表明PM_(2.5)主要受移动源的影响;富集因子分析表明,Ca、Zn、Be的EF值>10,主要来源于人为活动造成的污染。主成分分析结果进一步表明,南充市冬季PM_(2.5)主要来源有燃烧源、二次源、建筑扬尘和土壤扬尘。     

武汉市青山区冬季PM_(2.5)的污染特征及源解析

利用中流量空气颗粒物采样器在武汉市青山区进行连续采样,分析了2013年冬季大气PM_(2.5)的质量浓度,并采用ICP-AES方法研究了样品中19种金属元素的组成和特征。结果表明,PM_(2.5)质量浓度为47~353μg/m~3,参照《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)中的二级标准,其中88.6%的样品质量浓度超标;富集因子分析结果表明Ca、Cu、Pb、Zn、Cd、Ni、Mn、Ti、V、As和Hg在PM_(2.5)中明显富集,主要来自人类活动;运用正定矩阵因子分解法(PMF)对PM_(2.5)来源进行了解析,结果表明交通源,工业源,路面扬尘,燃煤源和建筑源是武汉市青山区冬季PM_(2.5)的主要来源。     

舟山市大气细颗粒物组分特征及其污染来源解析

为研究舟山市大气细颗粒物(PM_(2.5))的主要污染来源,在2016年4月—2017年1月期间利用3个国控点对舟山市PM_(2.5)开展手工监测,并对其主要污染源进行样品采集,基于420个环境样品和13类源样品的化学组分分析,应用CMB-二重源解析技术,对舟山市颗粒物受体成分谱、本地化源成分谱的组分特征和颗粒物的污染来源进行分析。结果表明:普陀点的PM_(2.5)浓度均值低于位于主城区的檀枫点和临城点,3个站点的颗粒物浓度分别为(36. 46±19. 40),(40. 92±20. 68),(40. 03±21. 55)μg/m~3。PM_(2.5)受体中以NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+等二次组分含量最高,二次无机盐和移动源是监测期间舟山市大气PM_(2.5)的主要来源,解析结果具有显著的海岛型城市特征。以船舶源为代表的移动源既是颗粒物的重要一次源,又是二次无机盐生成的主要前体物贡献来源之一,故加强移动源的排放管理对于舟山市的颗粒物污染防治具有重要意义。     

京津冀郊区站点秋冬季大气PM2.5来源解析

为了增进对京津冀地区大气PM_(2.5)来源情况的认识,于2014～2015年秋冬季在京津冀地区4个郊区站点进行了PM_(2.5)的采样,并用化学质量平衡模型(chemical mass balance model,CMB)进行了PM_(2.5)源解析工作.结果表明:二次颗粒物(36%～58%)、交通(8%～26%)、民用燃煤(8%～16%)和生物质燃烧(5%～16%)是京津冀郊区站点秋冬季PM_(2.5)的主要贡献源.其中,二次硝酸盐是大部分站点秋冬季PM_(2.5)的首要贡献源(11%～27%).不同污染程度的源解析显示,冬季各站点各污染源在重污染天的贡献变化趋势的同步性不如秋季明显,且秋季二次源在重污染天的贡献增加值(47. 2～115. 7μg·m~(-3))明显高于一次源(29. 5～43. 4μg·m~(-3)),但此现象在冬季不显著.对比北京市城区源解析结果,发现郊区燃煤总贡献率较为相似,但郊区燃煤源中多以民用燃煤为主,这说明对于京津冀城郊地区,控制民用燃煤源对PM_(2.5)污染控制有重要意义.     

典型石化园区及周边区域大气PM2.5组成和来源差异性

为完善中国典型石化园区及周边区域大气PM_(2.5)源解析数据库,探究不同功能区PM_(2.5)组成及来源差异性,文章利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分别采集连云港市徐圩新区生活区和石化区具有完整质谱信息细颗粒物8万个和22.9万个,并结合同期PM_(2.5)浓度和气象数据对不同功能区内PM_(2.5)质谱特征、化学组分、总体源解析及内源贡献差异性进行了系统分析。结果表明,生活区和石化区SPAMS观测点PM_(2.5)平均质谱特征表现为均以碱金属Na~+和K~+、元素碳、有机碳、硝酸盐、硫酸盐为主要特征信号;化学组分方面,各功能区PM_(2.5)均以元素碳为首要组分,其中生活区最高占比达到58.3%,左旋葡聚糖占比次之,石化区占比最高达到20.2%;各功能区PM_(2.5)均主要受到机动车尾气源的影响,石化区的工业工艺源贡献更为显著,最高占比达到43.2%;在排除外源影响条件下,石化区受工地扬尘源影响最大,PM_(2.5)月均贡献值高达7μg/m~3,工业工艺源月均贡献值最高达0.55μg/m~3,主要源于石化企业排放的挥发性有机污染物的二次转化。生活区仍受车辆尾气影响最大(2.60μg/m~3)。     

天津市PM_(2.5)在线源解析成分特征谱库构建研究

根据天津市颗粒物源解析结果,选取扬尘、燃煤、机动车尾气、工业生产、生物质燃烧及餐饮油烟等典型PM_(2.5)排放源,利用单颗粒气溶胶质谱仪开展天津市PM_(2.5)在线源解析成分特征谱库的构建研究。应用自适应共振理论神经网络分类算法(ART-2a)对采集的数据进行分析,确定了天津市PM_(2.5)的成分谱特征。通过对PM_(2.5)源谱离线与在线组分测试结果的相关性分析,得出各类污染物在线源解析源谱具有较好的代表性,能够定性反映各类污染源的基本信息,可作为在线源解析受体样品进行匹配的依据使用。     

大气降尘中重金属污染源解析研究进展

重金属污染是大气降尘污染的一个重要方面,治理污染首先要查明污染源。文章概述了近几年来国内外大气降尘重金属污染源解析的常用方法及其研究方法中的一些特点,重点阐述了铅、锶同位素示踪技术在大气降尘中重金属污染溯源研究中的应用,针对以往研究工作的不足和存在的问题,指出了今后重金属污染源解析研究中的重点:采用Pb、Sr同位素示踪法结合元素地球化学追踪重金属污染源和评价污染程度;利用Pb、Sr同位素示踪技术研究大气降尘重金属污染物的迁移转化规律。     

徐州市大气PM_(2.5)污染特征和来源解析

于2016年4月、7月、10月和2017年1月利用2台中流量分别在徐州市不同功能区,即生活区、工业区和旅游区采样大气中的细颗粒物(PM_(2.5))样品,测定PM_(2.5)质量浓度及其化学组分(含碳组分、水溶性离子和无机元素),结合化学质量平衡模型(CMB),对PM_(2.5)进行来源解析。研究结果表明:徐州市PM_(2.5)污染的年平均浓度维持在65μg/m~3左右,超过国家环境空气质量标准(GB3095-2012)二级标准(35μg/m3)的0.95倍。冬季全市的PM_(2.5)平均浓度最高,为103.6μg/m~3。根据CMB模型结果,全年PM_(2.5)来源解析,煤烟尘的分担率最高,达23.4%;其次是硫酸盐,达20.5%;硝酸盐的分担率占第三位,为18%,机动车尾气尘和城市扬尘分别为12.3%和11.4%,其他各源类的分担率均小于5%。     

泰安市环境受体PM_(2.5)组分特征与来源解析

为了明确泰安市环境受体PM_(2.5)的污染特征和主要来源,该研究于2015年春、冬季在泰安市区采集了环境受体中PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)及其化学组分特征,建立了源化学成分谱,基于化学质量平衡(CMB)模型对泰安市环境受体PM_(2.5)进行了来源解析,利用后轨迹分析了PM_(2.5)的区域传输路径。结果表明:PM_(2.5)及其化学组分与污染源贡献都具有明显的季节特征。春季,机动车尘是PM_(2.5)的首要贡献源类,分担率为19.11%;其次为二次硫酸盐、扬尘和煤烟尘,分担率分别为18.07%、16.08%、10.53%。冬季,煤烟尘为首要的污染源类,分担率为16.32%;机动车源和城市扬尘对PM_(2.5)的分担率比春季低,分别为11.99%和13.42%。后轨迹分析表明,春季PM_(2.5)可能受来自内蒙古等地的土壤风沙尘的长距离运输影响;冬天可能受来自蒙古、河北、山东周边等地燃煤源的长距离运输的影响。     

餐饮源排放PM_(2.5)污染特征研究进展

餐饮油烟排放的污染物危害人体健康,餐饮源已成为城市环境PM_(2.5)的重要来源之一。文章对餐饮源排放PM_(2.5)污染特征的研究进行了综述,包括餐饮源对城市大气环境中PM_(2.5)的贡献、餐饮源排放PM_(2.5)的时空分布特征、化学特性、排放量的估算;初步总结了影响餐饮源PM_(2.5)排放特征的多种因素;分析了餐饮源PM_(2.5)污染的健康效应。该文在汇总国内外研究的基础上,对餐饮源PM_(2.5)的研究前景进行了展望。     

温州城区大气污染特征数值模拟与来源解析

文章以位于温州城区的瓯海区为例,在建立大气污染源清单的基础上,利用WRF-CMAQ、CALPUFF模型分析了外来污染物区域输送对瓯海区的影响,模拟了瓯海区主要大气污染物浓度分布,解析了区域大气污染物排放来源。WRF-CMAQ模型模拟结果表明,区域大气污染物SO_2、NO_2、PM_(10)和PM_(2.5)的输送对瓯海区的贡献影响均呈现冬季(1月)>春季(4月)>秋季(10月)>夏季(7月)的变化规律,这可能与大气污染物来源有关。CALPUFF模型模拟结果显示,瓯海区SO_2和PM_(10)的年平均浓度达标,但NO_2和PM_(2.5)出现超标现象。除SO_2均能达标外,部分敏感目标处NO_2、PM_(10)和PM_(2.5)年平均浓度有不同程度的超标现象。来源分析结果表明,瓯海区大气污染物SO_2和NO_2主要来自本地源排放,而PM_(10)和PM_(2.5)本地源与外来源的排放贡献相当。     

临沂市PM2.5和PM10中元素分布特征及来源解析

为探究临沂市PM_(2.5)和PM_(10)中元素的污染特征及来源,于2016年12月至2017年10月对临沂市环境空气中PM_(2.5)和PM_(10)进行了同步采样.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定了其中的23种元素,并采用富集因子法和PMF法分析其来源.结果表明,采样期间临沂市PM_(2.5)和PM_(10)中主要元素为Si、Ca、Al、Fe、K、Na和Mg,分别占所测元素的质量分数为92.93%和94.61%. 18种元素(除Ti、Ni、Mo、Cd和Mg)的浓度水平在冬春季最高,夏秋季最低.其中Si、Al、Ca、K和Na表现为春季浓度最高,主要分布在粗颗粒中;Cu、Zn、Pb和Sb表现为冬季浓度最高,主要分布在细颗粒中.富集因子结果表明Cd、Sb和Bi元素富集程度显著,主要受燃煤、工业生产、垃圾焚烧等人为源共同影响.PMF源解析结果表明,临沂市PM_(2.5)中元素来源主要有燃煤和铜冶炼的混合源、市政垃圾焚烧源、扬尘源、机动车排放和工业源,贡献率分别为22.64%、 7.49%、 41.22%、 14.71%和13.94%.PM_(10)中元素来源主要有扬尘源、燃煤和铜冶炼的混合源、机动车排放和工业源,贡献率分别为55.47%、 19.80%、 7.48%和12.83%.由此可见,扬尘源和燃煤与铜冶炼的混合源是临沂市颗粒物污染形成过程中的重要源类.     

南充市城区冬季大气细颗粒物化学组成特征及来源解析

2016年1月18—27日,通过采取南充市城区10个PM_(2.5)样品,测定了其中的OC、EC、水溶性无机离子、无机元素浓度,并探讨南充市PM_(2.5)各组分的特征及来源。结果表明:OC、EC相关性较高(R~2=0.96),说明OC、EC来源相似,以一次排放的污染为主;NO_3~-/SO_4~(2-)的平均值为1.27,表明PM_(2.5)主要受移动源的影响;富集因子分析表明,Ca、Zn、Be的EF值>10,主要来源于人为活动造成的污染。主成分分析结果进一步表明,南充市冬季PM_(2.5)主要来源有燃烧源、二次源、建筑扬尘和土壤扬尘。     

海西城市群PM2.5中重金属元素的污染特征及健康风险评价

采集2010~2011年海西城市群PM_(2.5)样品,用粒子激发-X射线发射技术(PIXE)方法测试样品中痕量重金属(Zn、Cu、Pb、Mn、Ni、Cr、As)的浓度,分析痕量重金属的污染特征、富集程度和来源,并进行重金属对人体健康风险的评价.结果表明,PM_(2.5)中重金属总浓度的时空分布特征与PM_(2.5)的不一致,这与PM_(2.5)的某些主要贡献源(如建筑尘和扬尘等)并非痕量重金属的贡献源有关.PM_(2.5)中Zn、Cu、Pb、Mn、Ni、Cr、As等重金属的EF值均高于10,呈明显的人为源富集现象.主成分-多元线性回归(PCA-MLR)解析结果显示,PM_(2.5)中痕量重金属主要有3种来源,即燃煤和机动车尾气(70.59%)、混合源(燃煤、燃油和冶炼行业,17.55%)以及其他工业源(11.86%).健康风险评价结果显示,PM_(2.5)中致癌重金属(Ni、Cr、As)的风险值高于非致癌重金属(Zn、Cu、Pb、Mn)风险值,但均低于一般可接受风险水平(10-6),说明海西城市群大气环境PM_(2.5)中重金属未对人体健康造成危害.     

基于空气质量模型对佛山市PM_(2.5)的来源研究

利用第三代空气质量模型CMAQ对广东省佛山市2014年11月大气PM_(2.5)浓度进行模拟,结合观测数据比对分析,显示模型对PM_(2.5)具有良好的模拟性能.通过敏感性分析,研究了佛山本地各污染源对PM_(2.5)浓度的相对贡献以及周边地区外来源对佛山PM_(2.5)的影响.结果发现,整个研究时段佛山本地源对PM_(2.5)贡献占主导,平均贡献为64.9%;而污染时段外来源影响增强,如广州对湖涌和惠景城站点平均相对贡献为36.8%,清远对云东海站点相对贡献为18.5%.佛山本地各类源对PM_(2.5)浓度的影响差别明显,污染时段,工业源对湖涌站点相对贡献为54.6%,对其他站点的相对贡献为28.2%~30.2%;流动源对惠景城站点相对贡献为28.9%.通过情景分析,在改善大气环境过程中提出对佛山各类型源的有效削减策略,同时注意城市间协作、区域间联防联控的控制措施.     

典型城市市区春冬季PM_(2.5)污染特征及来源分析

于2015年春季和冬季在北京、唐山市区进行了大气环境PM_(2.5)样品采集,分析了PM_(2.5)的污染特征和来源。北京、唐山市区冬季PM_(2.5)质量浓度分别为93.9,104.1μg/m~3,是春季的1.1和1.5倍;各采样点春、冬季水溶性无机离子可占PM_(2.5)的43.1%～45.4%和52.0%～54.2%。OC、EC和SOC浓度均呈现出冬季大于春季的变化规律,冬季SOC浓度较高主要是由于采暖燃煤导致前体物浓度升高,不利于扩散的气象条件使污染物易发生大气氧化反应。分析结果表明:扬尘源、移动源、燃煤源和生物质燃烧是各采样点PM_(2.5)的主要来源,唐山市区的生物质燃烧源贡献(21.148%～23.147%)要明显大于北京市区(16.900%～18.150%),因此对于唐山市区要加强生物质燃烧的控制。     

南京春季北郊地区大气PM2.5中主要化学组分及碳同位素特征

PM_(2.5)是大气的重要污染物之一,其成分复杂,为研究PM_(2.5)的污染特征及来源,于2016年3月采集南京北郊地区大气中的PM_(2.5),利用Dinoex ICS-3000和ICS-2000型离子色谱和DRI Model 2001A热/光碳分析仪分别测定了PM_(2.5)中的阴阳离子和碳质组分,利用元素分析仪-同位素质谱仪测定大气PM_(2.5)中的总碳同位素(δ~(13)CTC)组成特征.结果表明,2016年3月期间南京北郊地区PM_(2.5)污染严重,平均浓度达(106.16±48.70)μg·m~(-3),且88%观测天中存在明显的二次有机污染,SOC平均浓度为(3.58±2.78)μg·m~(-3),且在晴天条件下高浓度的二次有机碳(SOC)与紫外线作用下的O_3具有较强的相关性.大气PM_(2.5)中δ~(13)CTC值范围是-26.56‰~-23.75‰,平均值为(-25.47‰±0.63‰),结合化学组分的三相聚类分析结果可知,大气PM_(2.5)主要来源于燃煤过程、机动车排放,此外还受地质源和生物质燃烧源的影响.