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相似文献
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1.
大冶湖表层沉积物-水中多环芳烃的分布、来源及风险评价   总被引:15,自引:13,他引:2  
于2015年8月采集大冶湖表层沉积物8个及上覆水样8个,使用GC-MS分析16种EPA优控PAHs.结果表明在表层沉积物及水体中ΣPAHs范围分别为:35.94~2 032.73 ng·g-1和27.94~242.95 ng·L~(-1),平均值分别为940.61 ng·g-1和107.77 ng·L~(-1);表层沉积物中PAHs分布呈现湖中高于岸边趋势,水体则呈大致相反趋势,表层沉积物中以4~5环高环化合物为主要组分,在水体中主要以2环以及4环和5环PAHs为主,与国内外其他湖泊相比处于中度污染水平;来源解析表明大冶湖表层沉积物及水体中多环芳烃主要来自于高温燃烧源,沉积物中PAHs高环分子都占据绝大部分,反映出了沉积物受矿冶冶炼长期累积污染的效应;所检测沉积物中各单体PAH及ΣPAHs含量均未超过ERM以及FEL,表明大冶湖表层沉积物中PAHs无潜在生态风险;终生致癌风险评价表明大冶湖水体中PAHs通过摄入和皮肤接触风险都处于USEPA推荐的可接受水平范围之内,但都高于瑞典环保局和英国皇家协会推荐的最大可接受风险水平,需要对7种致癌PAHs污染加以防治.  相似文献   

2.
辽河水系沉积物中PAHs的分布特征及风险评估   总被引:4,自引:2,他引:2  
武江越  刘征涛  周俊丽  高富 《环境科学》2012,33(12):4244-4250
采用GC-MS方法测定了辽河流域19个采样点位枯水期以及丰水期表层沉积物中多环芳烃(PAHs)的含量,共检出15种PAHs.枯水期ΣPAHs为123.5~21 233.4 ng·g-1,平均含量为3 208.1 ng·g-1;丰水期ΣPAHs为37.9~9 014.0ng·g-1,平均含量为1 612.0 ng·g-1.利用特征化合物指数法对PAHs进行源分析,主要来源是燃料燃烧.运用平均沉积物质量基准商(mSQG-Q)对辽河流域PAHs进行风险评价,芴和芘存在中低度生态效应;丰水期抚顺段L3-1有较强的负面效应,枯水期沈阳段L1-1点位、抚顺段L3-1和L3-2有较强的负面效应.  相似文献   

3.
汾河上中游流域水环境中多环芳烃分布及分配   总被引:1,自引:0,他引:1  
通过测定汾河上中游流域13个点位丰水期和枯水期水体、表层沉积物中PAHs浓度,分析其分布特征及影响因素.结果表明:汾河上中游流域丰水期和枯水期水中PAHs的平均浓度分别为0.365μg·L~(-1)和0.835μg·L~(-1),枯水期PAHs总体高于丰水期;丰水期和枯水期沉积物中PAHs平均浓度分别为1444μg·kg~(-1)和2407μg·kg~(-1),枯水期PAHs总体高于丰水期;水和沉积物中PAHs的组成主要是2~4环,但沉积物中高环PAHs组成显著高于水中;丰水期和枯水期中游段(寨上到南关)水体和沉积物中PAHs浓度整体均高于上游段(雷鸣寺到汾河水库).丰水期和枯水期沉积相-水相分配系数K_p值分别为642~32345 L·kg~(-1)和671~44929 L·kg~(-1),且随PAHs环数变大K_p值增大;丰水期和枯水期沉积相-水相实测的有机碳归一化分配系数(lgK_(oc))总体高于预测值上限;丰水期和枯水期lgK_(oc)与lgK_(ow)均呈较好的相关性,可决系数(R~2)分别为0.764、0.725,枯水期斜率大于丰水期斜率,枯水期较丰水期沉积物吸附的PAHs更多.K_p值与有机碳/COD_(Cr)比值K_(od)呈正相关,可决系数(R~2)分别为0.625和0.728,丰水期和枯水期PAHs K_p值受沉积物中有机碳含量和水中COD_(Cr)含量的影响.  相似文献   

4.
大庆市不同环境介质中多环芳烃污染特征对比及来源解析   总被引:5,自引:4,他引:1  
宋宁宁  冯嘉申  于洋  李迎霞 《环境科学》2017,38(12):5272-5281
为研究不同环境介质中多环芳烃(PAHs)污染特征的异同,对大庆市道路灰尘中多环芳烃的污染特征和来源进行研究,在2012年10月采集了大庆市区23个道路灰尘样品和4个土壤样品.使用戴安ASE300快速溶剂萃取仪提取PAHs,净化浓缩后,利用气相色谱/质谱联用仪(GC/MS)测定了美国环保署列为优先控制污染物的16种PAHs及总PAHs(ΣPAHs)的含量.结果表明,道路灰尘中ΣPAHs含量的范围为579.5~4 656.7 ng·g~(-1),平均值为1839.7 ng·g~(-1).大庆市不同功能区道路灰尘中PAHs占ΣPAHs的质量比例呈现大体相似的特征,低环(2~3环)、中环(4环)、高环(5~6环)PAHs所占比例均值分别为37.9%,37.3%和24.8%.与相关研究中大庆水体及湖泊沉积物中PAHs数据进行对比,发现大庆土壤、湖泊沉积物、湖泊和水泡水体中均为低环PAHs占绝对主导优势,其质量分数高达69.3%~99.97%.ΣPAHs含量的分布受功能区的影响并不显著,与样点周围工厂的类型密切相关.特征化合物比值法表明,研究区PAHs主要来自于石油类燃料的泄漏、石油燃料燃烧及煤炭/生物质燃烧的混合源.正定矩阵因子分解法(PMF)结果表明,研究区道路灰尘中PAHs主要来源为煤炭燃烧、石油泄漏源、工业源以及交通源,其贡献率分别为30.1%、26.9%、23.6%和19.3%,与大庆地区其他环境介质中PAHs来源不完全相同.  相似文献   

5.
多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)具有“三致”效应,其在环境中的污染特征及行为倍受关注.长江作为我国经济发展的重要纽带,其PAHs污染特征及来源亟需明晰.本研究以长江干流(攀枝花至南京)及主要支流为研究区域,分析了表层沉积物中19种PAHs的污染特征和来源,评估了PAHs类污染物的生态风险.结果表明,长江上游、中下游及主要支流江段沉积物中Σ19PAHs浓度分别为55.2~406.4ng·g-1(均值(216.3±139.2) ng·g-1)、48.0~500.4 ng·g-1(均值(337.1±197.0) ng·g-1)、90.1~429.8 ng·g-1(均值(268.0±129.0) ng·g-1).其中4环、5~6环类PAHs浓度范围分别占38.9%和39.9%.以三峡大坝为界,上游越靠近大坝沉积物中PAHs浓度越高,中下游越靠近长江口沉积物中PAHs浓度越高;近20年来长江干流沉积物中PAHs浓...  相似文献   

6.
孙盼盼  谢标  周迪  宋一民  杨浩 《环境科学学报》2016,36(10):3615-3622
采用GC-MS检测了滇池宝象河水库沉积物中16种美国环保署(US EPA)优先控制的多环芳烃(PAHs)的含量,并对其垂直分布特征及来源进行分析,以此了解宝象河水库近年来PAHs的变化.结果表明,水库沉积物中16种PAHs均有检出,其含量范围为162.26~762.24ng·g~(-1),平均值为423.30 ng·g~(-1).自底层50 cm至表层,沉积物中PAHs含量呈上升趋势.从多环芳烃环数来看,沉积物中的PAHs以2~3环为主,其含量为128.34~518.81 ng·g~(-1),平均值为279.88 ng·g~(-1),占PAHs总量的42.2%~84.1%,平均值为67.6%.FLA/(FLA+PYR)、Ba A/(Ba A+CHR)和Icd P/(Icd P+Bghi P)3组比值及PAHs各组分的分析结果表明,燃烧过程是沉积物中PAHs的主要来源,主要为煤炭、生物质的燃烧.PAHs含量与总有机碳(TOC)之间有显著正相关关系,TOC影响宝象河水库沉积物中PAHs的分布.  相似文献   

7.
舟山近海水体和沉积物中多环芳烃分布特征   总被引:11,自引:6,他引:5  
2012年,每两个月采集1次浙江省舟山近海水样及表层沉积物样品,检测16种多环芳烃(PAHs)含量.结果表明,舟山近海水体和沉积物中PAHs均存在显著的时空差异性,水体ΣPAHs浓度范围为382.3~816.9 ng·L-1,平均值为552.5ng·L-1;沉积物ΣPAHs含量范围为1017.9~3047.1 ng·g-1,平均值为2022.4 ng·g-1.空间分布上,水体ΣPAHs最大值和最小值分别出现在小洋山和燕窝山海域,而沉积物中分别出现在小洋山和朱家尖南沙海域.时间变化上,水体ΣPAHs最大值和最小值出现在10月和6月,而沉积物中分别出现在8月和6月.PAHs污染来源主要是油类排放和木柴、煤燃烧的共同叠加作用.结合PAHs的生物阈值,利用超标系数法评价舟山近海PAHs的生态风险,结果表明,ΣPAHs存在较低几率的潜在风险,但苊单体存在较高几率的潜在风险,二氢苊和芴可能存在生态风险.对水-沉积物界面PAHs的富集研究表明,舟山近海沉积物中富集了大量PAHs,富集系数(Kd值)岱山岛大于舟山本岛,并与沉积物的PAHs含量分布一致.  相似文献   

8.
针对我国长江典型江段丰、平、枯不同时期的地表水,采用了固相萃取—气相色谱质谱联用(GC-MS)的分析技术,调查了16种优先控制多环芳烃(PAHs)的污染状况。研究了长江干流PAHs的污染水平和分布特征,并在定量分析的基础上评估了长江干流PAHs的来源和生态风险。结果显示,Σ16PAHs浓度范围为2.22~1450.91ng/L,均值为107.04ng/L,其中,平水期武汉江段Σ16PAHs浓度最高,均值为1050.64ng/L,长江干流PAHs污染状况与近5a国内其他水体相比处于中等偏低水平。空间分布上长江典型江段地表水中Σ16PAHs从上游攀枝花江段到下游南京江段呈现出先上升后下降的趋势;时间分布上Σ16PAHs的变化趋势为平水期(187.78ng/L)>丰水期(73.30ng/L)>枯水期(38.02ng/L)。由同分异构比值法分析表明:在枯水期和平水期中,煤炭、生物质燃烧和石油源是长江干流PAHs的主要来源,而丰水期PAHs主要源于煤炭、生物质燃烧,其中南京江段PAHs的来源较为复杂。采用物种敏感性分布评估法对PAHs进行生态风险评估,结果显示长江典型江段地表水中PAHs尚未对水生生物造成显著的负面影响,与历史数据比对表明现阶段长江干流PAHs生态风险低于长江大保护政策实施前的生态风险。  相似文献   

9.
温州城市河流中多环芳烃的污染特征及其来源   总被引:10,自引:7,他引:3  
利用气相色谱/质谱联用仪(GC/MS)对温州九山外河和山下河春夏季水体和表层沉积物中18种多环芳烃(PAHs)进行了分析.结果表明,研究河段河水和沉积物中18种PAHs含量范围为146.74~3 047.89 ng·L-1和21.01~11 990.48ng·g-1,春季水体和沉积物中的PAHs含量显著高于夏季.水体和沉积物中主要以2、3、4环的中低环PAHs为主,但沉积物中5、6环PAHs的含量相对高于水样中的含量.研究河段春季和夏季水样中EBaP值分别为1.69~51.95 ng·L-1和0~3.03ng·L-1,春季水样中有80%超过我国地表水环境质量标准中BaP的限值.春夏季沉积物中ΣPAHs含量均小于ERM限值,只有部分PAHs组分含量高于ERM值,可能会对生物产生较大的毒副作用.通过PAHs特征化合物分子比值法和主成分分析法判源,发现研究河段水体表现出石油源和燃烧源的复合来源特征,沉积物表现出燃烧源占更大比例的复合来源特征。  相似文献   

10.
郭雪  毕春娟  陈振楼  王薛平 《环境科学》2014,35(7):2664-2671
采用GC-MS联用技术分析了滴水湖及其水体交换区23个表层沉积物和土壤中16种多环芳烃(PAHs)的含量,探讨其分布特征及来源并对其生态风险进行评价.结果表明,滴水湖沉积物中16种PAHs含量范围是11.49~157.09 ng·g-1,平均含量为66.60 ng·g-1,湖区沉积物中PAHs含量比入湖区低,但比出湖区高.湖区外的沉积物和土壤中PAHs组成主要以中、高分子量PAHs(4环、5~6环)为主,而湖区内表层沉积物中PAHs组成则以低分子量PAHs(2~3环)和高分子量PAHs(5~6环)为主.通过特征化合物分子比值法、主成分分析及多元线性回归模型判源,表明湖区外沉积物和土壤中PAHs来源主要为燃烧源,而湖区内沉积物中PAHs来源为燃烧源和石油类产品泄漏的混合来源.生态风险评价显示,滴水湖及其水体交换区沉积物和土壤中PAHs生态风险较低.  相似文献   

11.
昌盛  白云松  涂响  付青  张坤锋  潘杨  王山军  杨光  汪星 《环境科学》2022,43(12):5534-5546
采用气相色谱-质谱法(GC-MS)测定了北江中上游流域地表水和沉积物样品中多环芳烃(PAHs)和多氯联苯(PCBs)类污染物的含量,分析了PAHs和PCBs的污染水平和空间分布,并评估了污染物的健康风险和生态风险.结果表明,16种PAHs单体在所有水样和沉积物样品中均被检出,检出范围分别为41.82~443.04 ng·L-1和59.58~635.73 ng·g-1,北江中上游PAHs的污染水平为中、轻度.水中PAHs以二环芳烃和三环芳烃为主,沉积物中以三环芳烃和四环芳烃为主.在水样中检出了17种PCBs,浓度范围0.81~287.50 ng·L-1,以六氯联苯和七氯联苯为主;沉积物中检出了8种PCBs,含量范围0.13~3.96 ng·g-1,以五氯联苯和七氯联苯为主.整个调查区域内地表水中PAHs和PCBs的终生致癌风险指数小于10-4,处于中、低水平;非致癌风险指数均小于1,不存在非致癌风险.采用风险商值(RQ)法对地表水中污染物进行生态风险评价,研究区域内地表水中PAHs和PCBs生态风险总体处于中低风险水平,个别点位存在重度风险的污染物单体,值得引起重视.采用沉积物质量基准法(SQGs)对沉积物中污染物进行生态风险评估,沉积物中PAHs和PCBs均处于较低的生态风险水平.  相似文献   

12.
沉积物-水体界面处分子扩散是污染物的一个重要地球化学过程,也是判断沉积物是否为上层水体中污染物汇或源的主要依据.本研究利用低密度聚乙烯膜(LDPE)为吸附相的原位被动采样器,同步确定了巢湖西半湖南淝河入湖口处不同深度的上层水体和沉积物孔隙水中13种多环芳烃(PAHs)浓度,并计算了它们在沉积物-水体界面的分子扩散通量.结果表明,3种性能参考化合物(PRCs)在上层水体中的解析速率较沉积物孔隙水中大,相应地,水体中LDPE膜对PAHs的吸附速率高于沉积物孔隙水.水体中13种PAHs总浓度(130~250 ng·L~(-1))低于沉积物孔隙水(180~253 ng·L~(-1)),且均以低环PAHs为主.2~3环PAHs浓度在上层水体中无明显的垂直变化,但4~6环PAHs浓度呈现随深度增加而降低的趋势.沉积物孔隙水中PAHs浓度的垂直变化规律反映了历史强排放过程.研究区域PAHs在沉积物-水体界面的交换通量变化范围为-384~1445 ng·m~(-2)·d~(-1),除Flu和Pyr外,其它PAHs均从沉积物向水体释放,反映了底部沉积物是上层水体中PAHs的重要二次污染源.  相似文献   

13.
利用高效液相色谱-三重四极杆质谱法(HPLC-MS/MS)以及气相质谱法(GC/MS),以白洋淀典型区域(鱼塘、开阔水域)的清淤区和未清淤区作为采样点,探究清淤前后沉积物样品中22种抗生素和16种多环芳烃的分布特征,并评价其风险.结果表明,白洋淀沉积物中22种抗生素的含量范围为0~52.89 ng ·g-1,其中喹诺酮类抗生素含量最高.南刘庄开阔水域的抗生素平均含量为46.25 ng ·g-1,远高于采蒲台开阔水域的19.07 ng ·g-1.南刘庄清淤后抗生素的平均含量为9 ng ·g-1,比清淤前降低了80.54%,清淤效果明显,而采蒲台区域清淤前后沉积物中抗生素的含量没有明显差别.16种多环芳烃(PAHs)的总量范围在23.79~329.40 ng ·g-1,其中萘的含量最高可达242.02 ng ·g-1,荧蒽的含量最低;南刘庄区域开阔水域沉积物中PAHs的平均含量为117.45 ng ·g-1,高于采蒲台区域的57.98 ng ·g-1,南刘庄开阔水域清淤后PAHs的平均含量为50.49 ng ·g-1,减少了57.01%.生态风险评估表明,南刘庄开阔水域S2区域的恩诺沙星和诺氟沙星为高风险,说明白洋淀未清淤区域沉积物中的喹诺酮类抗生素风险不容忽视;而多环芳烃的生态风险较低,仅府河S1区域的萘处于中风险,其它均为低风险.  相似文献   

14.
厦门杏林湾水系表层沉积物中PAHs分析与风险评估   总被引:2,自引:1,他引:1  
利用ASE-GC-MS(加速溶剂萃取与气相色谱质谱仪联用)方法分析了USEPA(美国环保署)16种优控PAHs在厦门城郊杏林湾水系的19个表层沉积物样点中的含量,并对其组成、来源和风险进行了探讨.结果表明,杏林湾水系表层沉积物中PAHs含量介于413.00~2 748.81 ng·g-1,均值为949.56 ng·g-1;在检测出的13种PAHs中,强致癌性的Bk F和Bghi P检出率高达73.68%,均值分别为69.15 ng·g-1和49.86 ng·g-1;PAHs以2~4环为主,其中2+3环比例均值为61.03%,4环比例均值为23.53%;5和6环均值为15.82%.在所采集的沉积物样品中,中度污染占调查样品数的68.42%,高度污染的占31.58%.利用Ant/(Ant+Phe)和Fla/(Fla+Pyr)比值法和主成分分析方法对杏林湾流域中PAHs其来源进行分析,以及平均沉积物质量基准商(m SQG-Q)法进行生态风险评估,结果表明其PAHs的主要来源为石油源以及石油燃烧源;SQG-Q小于0.50;综合含量、组成特征以及沉积物质量基准商等评价表明,研究区域内靠近杏林工业区一侧的2、3、5和9号采样区以及13号港头采样区表层沉积物中PAHs具有较高的生态安全风险;值得进一步关注.  相似文献   

15.
岩溶地下河表层沉积物多环芳烃的污染及生态风险研究   总被引:6,自引:4,他引:2  
为了解重庆南山老龙洞岩溶地下河表层沉积物中多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的污染特征及生态风险,分析了地下河上游及出口表层沉积物样品中16种优先控制PAHs的含量和组成.结果表明,沉积物中PAHs总量在58.2~3 598 ng·g-1之间,大部分在100~5 000 ng·g-1之间,处于中等到高污染水平;从组成来看,老龙洞组成以2~4环为主,占到75.1%,仙女洞以4~6环相对富集,其比例为56.6%;老龙洞沉积物中PAHs主要来源于上游水体传输及地表土壤的输入,PAHs在地下河管道中的迁移表现为2~3环PAHs迁移距离远,4~6环的PAHs被强烈地吸附于沉积物中,迁移能力不足,从而富集于地下河管道中;生态风险评价结果表明,老龙洞沉积物PAHs很少产生负面生态效应,而仙女洞沉积物产生负面生态效应概率较大,一旦PAHs逐渐往下游迁移,将对下游的生态构成威胁.  相似文献   

16.
截污调水后滇池表层沉积物中16种PAHs的分布特征   总被引:4,自引:3,他引:1  
截污调水等工程实施后,滇池的外源污染已得到有效控制,表层沉积物等内源污染物应加以重视.为研究滇池表层沉积物中16种多环芳烃(PAHs)的分布特征,采用气相色谱-质谱联用法(GC-MS)分析了2016年12月采集的19个滇池表层沉积物样品的PAHs含量,解析其时空分布规律、来源及生态风险.滇池表层沉积物中总多环芳烃(TPAHs)的含量范围为92. 31~1 546. 78 ng·g~(-1),平均值为496. 30 ng·g~(-1),草海TPAHs含量(平均932. 37 ng·g~(-1))远高于外海(平均380. 02ng·g~(-1)),随着截污调水工程的开展,TPAHs含量较2012年大幅下降,已处于我国重点水域中较低水平.滇池表层沉积物中含量最高的物质为荧蒽(80. 65 ng·g~(-1)),毒性当量(TEQ)含量最高的物质为二苯并[a,h]蒽(42. 97 ng·g~(-1)). PAHs组成以4环及5~6环为主(分别占总含量的40. 38%和40. 22%),PAHs构成较以往大体一致.分子比值法分析结果表明,滇池表层沉积物中PAHs主要由生物质或煤的燃烧贡献.基于潜在生态风险标志对比法评估,全湖总体处于低风险水平,但草海的生态风险相对较高,值得进一步关注.本研究结果可为滇池水质的保持与提升提供基础数据和重要参考.  相似文献   

17.
对长江重庆段两江水相、间隙水和沉积相中5种邻苯二甲酸酯(PAEs)的分布与分配进行了研究.结果显示水相中PAEs含量为53.2 ~343.0 ng·L-1,间隙水中为916.8~7517.1 ng·L-1,沉积相为1787.0 ~5045.9 ng·g-1,间隙水相PAEs含量高于水相;比较两江PAEs分布,支流嘉陵江污染程度高于长江干流;邻苯二甲酸二丁酯(DBP)和邻苯二甲酸双(2-乙基己基)酯(DEHP)是水体和沉积物中的主要污染物,在间隙水相存在明显富集,这两种污染物在水相中的含量低于地表水质量标准;黏土是影响沉积相中PAEs分布的重要因素,有机质含量对其影响较小;沉积物-间隙水间的lgKoc值与lgKow不相关,DBP在沉积物和间隙水间的分配接近平衡,邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二乙酯(DEP)有由沉积相向间隙水相迁移的趋势,DEHP则由间隙水相向沉积相迁移.与国内外其他地区相比,研究区PAEs含量处于中等偏下水平.  相似文献   

18.
汞在小浪底水库的赋存形态及其时空变化   总被引:4,自引:4,他引:0  
程柳  毛宇翔  麻冰涓  王梅 《环境科学》2015,36(1):121-129
为了解小浪底水库汞的赋存状况,采用冷原子荧光光谱法测定了小浪底水库水体、表层沉积物、沉积物间隙水以及鱼类肌肉样品中的总汞,采用乙基化衍生-气相色谱-原子荧光法测定了上述样品中的甲基汞,进而分析了小浪底水库鱼体中汞的富集状况.结果表明,小浪底水库水体中丰、枯水期总汞浓度分别为0.71~1.42 ng·L-1和0.90~2.49 ng·L-1,均符合国家地表水环境质量标准(GB 3838-2002)一类水汞浓度标准限值,水样中未检出甲基汞.丰、枯水期沉积物中总汞浓度分别为51.74~90.42 ng·g-1和95.66~172.52 ng·g-1,甲基汞浓度分别为0.09~0.26 ng·g-1和0.18~0.39 ng·g-1,甲基汞浓度较低,这可能与水体底层溶解氧浓度较高以及沉积物中有机碳浓度较低有关.丰、枯水期沉积物间隙水总汞浓度分别为4.27~9.49 ng·L-1和5.46~41.04 ng·L-1,甲基汞浓度分别为0.09~0.99 ng·L-1和0.07~1.01 ng·L-1,间隙水中总汞和甲基汞浓度明显高于上覆水体,与水体间存在汞浓度梯度,可能存在从沉积物间隙水向水体中的扩散.鱼体肌肉总汞浓度在43.47~304.98 ng·g-1之间,甲基汞浓度为10.77~265.23 ng·g-1,甲基汞低于食品安全国家标准规定的污染物限量(GB 2762-2012)(非肉食性鱼500 ng·g-1和肉食性鱼1 000 ng·g-1).水库鱼体总汞的生物富集系数分别为鳙鱼1.3×105,梭鱼9.3×104,鲫鱼4.7×104,白条5.0×104,黄颡鱼1.7×105,弓鱼3.9×104.  相似文献   

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