春季敏感时期三峡水库典型支流沉积物-水界面氮释放特性

为研究春季敏感时期三峡水库典型支流沉积物-水界面氮释放特性,于2016年4月采集香溪河库湾上覆水和沉积物样品,分析香溪河库湾沉积物-水系统不同氮形态营养盐浓度的分布特征,计算沉积物-水界面不同氮形态的扩散通量并与环境因子进行相关性分析.结果表明,香溪河库湾上覆水和沉积物间隙水中ρ(TN)的变化范围分别为1.10~6.90 mg·L-1和6.19~32.57 mg·L-1;上覆水和沉积物间隙水中氮质量浓度在沿程和垂向上有一定的变化规律:各采样点上覆水中氮质量浓度在沿程和垂向上没有明显的变化趋势,上游区域的沉积物间隙水中氮质量浓度明显大于下游区域,沉积物间隙水ρ(NH_4~+-N)明显大于上覆水,沉积物间隙水ρ(NO-3-N)略小于上覆水;香溪河沉积物总体上表现为NH_4~+-N的"源",NO-3-N的"汇";NH_4~+-N的扩散通量范围为2.70~4.72 mg·(m2·d)-1;NO-3-N的释放通量范围为-1.61~-0.62 mg·(m2·d)-1;香溪河库湾沉积物氮主要以铵态氮的形态存在:沉积物中ρ(NH_4~+-N)范围为69.97~1 185.97 mg·kg-1,ρ(NO-3-N)范围为2.78~38.17mg·kg-1,沉积物ρ(NH_4~+-N)与沉积物间隙水ρ(NH_4~+-N)在表层0~8 cm的变化趋势一致.     

香溪河沉积物-水界面的营养盐交换特征

为研究香溪河库湾沉积物-水界面的营养盐交换特征,于2016年6月采集香溪河库湾上覆水和沉积物间隙水样品,分析不同形态氮、磷的空间分布特征并进行相关性分析,计算沉积物-水界面氮、磷的释放通量.结果表明:香溪河库湾上覆水和沉积物间隙水中ρ（TP）的变化范围分别为0.484~0.927和0.511~2.220 mg/L,ρ（TN）的变化范围分别为0.739~4.302和3.571~14.011 mg/L;上覆水和沉积物间隙水中氮、磷质量浓度在沿程和垂向上具有一定的变化规律,上游区域沉积物间隙水中氮、磷质量浓度大于下游区域,沉积物间隙水中氮、磷质量浓度明显大于上覆水;香溪河沉积物总体上表现为PO₄3--P和NH₄+-N的"源",中下游区域沉积物表现为NO₃--N的"源",而中上游区域表现为NO₃--N的"汇";PO₄3--P的释放通量范围为0.129~0.339 mg/（m2·d）,NH₄+-N的释放通量范围为0.213~1.415 mg/（m2·d）,NO₃--N的释放通量范围为-1.109~3.446 mg/（m2·d）.研究显示,上覆水的环境条件对于沉积物-水界面营养盐交换存在一定的影响,但影响程度各有不同.      

不同水体分层对沉积物间隙水氮素垂向分布影响:以三峡水库和小湾水库为例

为分析不同分层水库沉积物间隙水氮营养盐垂向分布差异的原因,通过监测香溪河库湾、长江干流和小湾水库3种水域上覆水-间隙水环境特征,分析了不同分层水域沉积物间隙水氮营养盐垂向分布特征,并探讨了造成3种水域沉积物间隙水氮营养盐分布差异的原因.结果表明:①长江干流与香溪河库湾沉积物间隙水ρ(TN)随深度逐渐升高,而小湾水库ρ(TN)在12 cm处达到最大,底层呈"C"型分布;长江干流和香溪河库湾沉积物间隙水ρ(NH~+_4)随深度呈升高趋势,小湾水库底层含量略高于表层,整体上无显著变化,且长江干流与香溪河库湾ρ(NH~+_4)整体上高于小湾水库,浓度变化范围分别为:0.512～8.289、 0.968～9.307和0.950～1.500mg·L~(-1); 3个水域沉积物间隙水ρ(NO~-_3)垂向分布特征均与ρ(NH~+_4)相反,且香溪河库湾与长江干流ρ(NO~-_3)高于小湾水库,浓度变化范围分别为:0.143～0.674、 0.107～0.647和0.050～0.051mg·L~(-1);②3种水体理化指标垂向分布特征也存在明显差异.长江干流水温垂向无明显变化,垂向稳定系数N~25×10~(-5) s~(-2),水体混合均匀,溶解氧垂向变化范围为:6.180～6.318mg·L~(-1);香溪河库湾中上游水温垂向上呈降低趋势,下游水温呈阶梯状分布,N~2均大于5×10~(-5) s~(-2),处于稳定分层状态,溶解氧呈"C"型分布特征;小湾水库在水深5～15 m和54～70 m出现明显分层,溶解氧在水温梯度较大处显著降低, 80 m后,沿水深无明显变化;③上覆水水动力、溶解氧分布以及沉积物环境差异是造成3种水域间隙水氮营养盐垂向分布差异的主要原因,且香溪河库湾间隙水氨氮和硝氮含量较高,可能提高反硝化速率,进而有助于水域脱氮,减少水域氮负荷.     

香溪河沉积物、间隙水的磷分布特征及释放通量估算

采集香溪河沿程5个样点不同季节、不同深度的沉积物,用Hedley分级方法分析磷形态及垂向变化特征,同时研究上覆水和间隙水理化性质对沉积物中磷释放的影响.香溪河上覆水及间隙水pH值范围为4.72~8.55,夏季呈弱酸性,秋季、冬季及次年春季pH值呈弱碱性;沉积物处于较强还原性环境;上覆水及间隙水总磷质量浓度(TP)年变化范围为0.02~0.48mg·L~(-1),沉积物TP含量为0.48~1.45 g·kg~(-1);沉积物中磷形态的含量为HCl-P(HCl提取态)Res-P(残余磷)NaOH-P(NaOH提取态磷)NaHCO_3-P(NaHCO_3提取态磷)H_2O-P(水提取态磷).沉积物-上覆水体交界面还原性环境有利于沉积物中磷向上覆水中释放;春季水体的弱碱性、夏季的弱酸性有利于沉积物向上覆水释磷,从而增加了上覆水体富营养化的风险;间隙水TP与沉积物TP含量密切相关;5个样点中有4个样点的PO_4~(3-)-P由间隙水向上覆水扩散,释放通量为0.01~0.04mg·(m~2·d)~(-1).沉积物是底层水体营养盐的重要来源.     

河道型水库支流库湾营养盐动态补给过程

河道型水库支流库湾营养盐季节变化直接决定支流藻类群落结构的演替及初级生产力变化过程.为分析三峡水库支流香溪河库湾主要营养盐来源对营养盐季节性变化的影响,基于2010~2011年香溪河库湾野外监测数据,选取干、支流差异显著(P0.01)的常量离子Cl-和Na+作为水团混合示踪离子,采用二元线性混合模型计算不同时期营养盐各来源的贡献率.结果表明,在枯水运行期(11月~次年2月)和汛后蓄水期(9~10月)时,长江干流对支流库湾营养盐贡献率超过75%,干流倒灌为库湾营养盐主要来源;在汛前泄水期(3~5月)和汛期(6~8月)时,干流倒灌和上游来水的贡献率差异缩小,库湾营养盐来源需考虑两者共同的影响,但干流倒灌仍占据优势.上游来水磷营养浓度相对较高,而长江干流氮、硅营养盐浓度较高,不同时期香溪河库湾分层异重流模式不同,库湾营养盐各来源的贡献率也随之改变,因此库湾营养盐在水库不同运行时期呈现出规律性变化.     

三峡水库蓄水期支流水体营养盐来源估算

通过对蓄水前后三峡水库库首支流香溪河沉积物-上覆水中的氢氧同位素和氮磷营养盐的测定,分析了蓄水前后沉积物-上覆水氢氧同位素和氮磷营养盐的分布特征,并利用二元线性混合模型计算了长江干流（CJ River）和古夫源头（GFYT）的贡献率.结果表明,整个蓄水期沉积物以源的形式向上覆水体释放NH₄⁺-N、DTP、PO₄^3--P,以汇的形式吸收上覆水体中的NO₃^--N.利用营养盐贡献率公式进一步分析得到,蓄水前沉积物-上覆水中氮营养盐主要来源于CJ干流,其中以DTN和NO₃^--N最为显著,蓄水后GFYT的贡献率明显上升,其中3号和4号采样点最为明显,其中DTP在蓄水前后几乎均以GFYT为主要来源,PO₄^3--P在蓄水前则以CJ干流为主要来源,蓄水后以GFYT为主要来源.说明尽管蓄水期库湾水体在较大程度上受干流倒灌影响的支配,但对于沉积物-上覆水而言受GFYT的影响更为显著.     

三峡水库典型支流磷素赋存形态特征及其成因

采用2018年三峡水库低水位期（6月）、蓄水期（9月）和高水位期（12月）对库区内的典型一级支流——香溪河与神农溪回水区水质、水动力及环境因子的监测数据,对比分析了三峡水库内的典型支流在水库不同调度期时水体中磷素的存在形态及成因.结果表明,香溪河与神农溪库湾水体总磷（TP）质量浓度变化范围分别为0.049~0.168 mg·L^-1和0.059~0.152 mg·L^-1,均满足水华暴发0.02 mg·L^-1这一阈值.支流库湾水体中总磷（TP）质量浓度均表现为：蓄水期 > 高水位期 > 低水位期,正磷酸盐（DP）质量浓度表现为：蓄水期≫低水位期 > 高水位期,颗粒态磷（PP）质量浓度表现为：低水位期 > 高水位期 > 蓄水期,Pearson相关性分析显示,支流库湾水体中的总磷和正磷酸盐与水体的温度和pH之间存在显著相关性,温度与pH是影响沉积物及消落带土壤磷素释放的关键因素.三峡水库在低水位期与高水位期运行时,支流库湾水体中总磷（TP）均以颗粒态磷（PP）为主要存在形态,颗粒态磷（PP）所占总磷（TP）的质量分数分别均达到了75%和60%以上,蓄水期时库湾水流流速减缓,颗粒态磷（PP）的沉降作用增强,总磷（TP）以溶解态磷（DTP）为主要存在形态.     

蓄水期三峡水库香溪河沉积物-水系统营养盐分布特征

为研究蓄水期香溪河沉积物-水系统中氮磷营养盐的分布特征,于2016年在香溪河布点采样,分析沉积物-水系统氮、磷及有机质含量,探讨沉积物间隙水和上覆水营养盐"源-汇"特征,并对采样点位进行了聚类分析.结果表明,沉积物中ρ(TN)在河口处含量较高,在中下游区域较接近;ρ(TP)在上游区域明显高于中下游及河口;ρ(O.M.)呈现下游高上游低的分布特征,且各采样点在深度10cm的范围内,ρ(O.M.)的最大值超过了临界点(1.5%),存在一定的释放风险.上覆水的分布上,ρ(DTN)和ρ(DTP)均在干支流交汇处最大,且ρ(DTN)从河口至上游沿程递减,ρ(DTP)沿程变化不大,而间隙水中ρ(DTN)和ρ(DTP)的分布和上覆水体相反,在上游处最大,并从上游向河口处递减.研究期间5个采样点位的DTN、NH_4~+-N、DTP(除CJ点位外)均以"源"的方式向上覆水释放营养盐,而NO_3~--N和PO_4~(3-)-P则是一部分点位呈现为"源",一部分点位呈现为"汇",且氮素的"源-汇"过程较磷素更为强烈,这是因为蓄水期底部的氧化环境和干流水体的倒灌潜入深度和方式差异所致.结合聚类分析结果发现对于沉积物-水系统,CJ、1号、2号采样点特征相近,而3号和4号采样点特征相近.     

三峡水库不同支流库湾蓄水期溶解氧分层特性及差异性

以三峡水库典型支流库湾小江和香溪河为例,通过2020年蓄水期不同阶段的野外监测,对比分析了两条支流库湾的水动力过程、热分层、溶解氧时空差异及其对蓄水过程的响应.结果表明：（1）蓄水初期,小江库湾表层受大气复氧和浮游植物影响溶解氧较高(7.00～13.00 mg·L^-1,其氧跃层出现在水深3～5 m处,5 m以下水域出现大面积缺氧(DO<2.00 mg·L^-1),甚至无氧现象.香溪河库湾溶解氧在垂向上大致可以分为3层：表层富氧水体(8.00～12.00 mg·L^-1)、中层水体(6.00～8.00 mg·L^-1)和底层低氧水体(4.00～6.00 mg·L^-1).（2）稳定的热分层为底层厌氧的形成提供了稳定的物理环境,而小江上游来流以及消落带植被分解增加了水体有机质的含量,可能是造成小江水体耗氧量增大、形成厌氧的内因;而香溪河因为长期存在的顺坡异重流补给,底层水体缺氧的风险较低.（3）持续的跟踪监测发现水库蓄水对支流库湾溶解氧起到了显著的补给作用,促使小江库湾厌氧现象在短期...     

南四湖沉积物磷形态及其与间隙水磷的相关性分析

利用柱状沉积物采样器和Peeper间隙水采集器分别获取南四湖不同湖区原位柱状沉积物和间隙水,在分析沉积物磷形态和间隙水PO3-4-P空间分布特征的基础上,比较离心法和Peeper法获取间隙水的差异性,并探讨其沉积物各磷形态组分与间隙水PO3-4-P的相关性研究表明,南四湖4个湖区沉积物各磷形态含量由大到小的顺序是IP＞ Ca-P＞ Fe/Al-P＞ OP＞ L-P,其中,IP平均含量最高,约占TP的71％ ～90％.在空间分布上,不同湖区各磷形态组分含量差异显著,尤其以Fe/Al-P含量差异最大,总体呈现由北向南依此递减的趋势,这与南四湖北部距离济宁市区较近,受污染较重有关各磷形态组分在垂向分布上比较复杂,既有随深度增加的,也有随深度减小的,规律性不明显,这可能与南四湖本身是一个航运型和季节性湖泊,常年受大理航运船只的扰动、季节性降水、洪涝灾害以及突发性污染事件等各因素的影响有关Peeper法及离心法获取间隙水的研究结果表明,南阳湖区(NSH1)间隙水PO3-4-P含量最高,平均值约0.4 mg·L-1,4个不同湖区,pO3-4-P含量在垂直方向均具有先增加后降低的趋势,且浓度均高于上覆水浓度,具有向上覆水释放的趋势.Peeper法获取间隙水中PO3-4-P的平均含量比传统离心法高出约20％,且相关性很好,两种方法获取间隙水的研究结果一致表明,南四湖沉积物Fe/Al-P和Ca-P与间隙水pO3-4-P的含量具有显著正相关.     

桂林市菜地土壤和蔬菜铅含量调查与污染评价

从桂林市采集566个蔬菜样品以及相对应的160个菜地土壤样品,同时还采集了背景土壤样品32个,测试其w(Pb),结合GIS制图和数理统计,对土壤铅空间分布特征、土壤和蔬菜中Pb的含量与富集特征进行了分析. 结果表明:桂林市土壤w(Pb)空间差异大,呈西南低、东部和北部高的特点;桂林市菜地土壤w(Pb)的范围、算术平均值和几何平均值分别为10.14～249.00、43.80和38.62 mg/kg,与背景土壤相比,菜地土壤铅积累显著(P为0.001). 蔬菜(以鲜质量计)中w(Pb)范围、中值和几何平均值分别为0.001～1.425、0.050和0.042 mg/kg,综合超标率为6.71%;叶菜类蔬菜w(Pb)显著高于根茎类和瓜果类,甘蓝、萝卜、西红柿和豆类的抗铅污染能力最强,而辣椒和茼蒿的抗铅污染能力则较差;桂林市居民人均通过蔬菜消费摄入铅的量为13.0 μg/d,不存在明显的健康风险.      

海螺沟植物和积雪中有机磷酸酯的分布及来源

为研究大气传输以及干湿沉降对偏远地区环境中有机磷酸酯(OPEs)含量及分布的影响,本研究以海螺沟景区为例,采集了海螺沟的植物和积雪样品,用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)定量分析了样品中7种典型有机磷酸酯[磷酸三丁酯(Tn BP)、磷酸三氯乙酯(TCEP)、磷酸三氯丙酯(TCPP)、磷酸三(2,3-二氯丙基)酯(TDCPP)、磷酸三苯酯(TPh P)、磷酸三丁氧乙酯(TBEP)和磷酸三异辛酯(TEHP)]的含量及分布特征.结果表明,海螺沟景区常见的9种植物中7种OPEs(Σ7OPEs)的含量(以DW计)水平在43. 1～1 050. 8 ng·g-1之间,其中TBEP和TPh P含量最高,分别占Σ7OPEs总含量的36%～70%和24%～80%.冰川积雪中主要污染物与植物中一致,TBEP含量最高,占Σ7OPEs总含量的47%,其次为TPh P,占24%.采用Grads、后向轨迹模型及历史风向数据分析得出海螺沟环境显著受到人类活动扰动,其OPEs主要受来自成都方向和云南昭通与宜宾、泸州、西昌交界处方向的大气传输的影响,需要进一步研究其环境行为并加强城市污染控制.     

贵州地氟病与碘缺乏病区环境中氟和碘的研究

为查清贵州地氟病与碘缺乏病病源,对这两种地方病区地质环境及食物中氟与碘的含量进行研究.结果表明:高氟燃煤、磷块岩及富氟岩石是产生地氟病的氟源,其致病途径主要是高氟燃煤对室内空气与食物造成氟污染,其次是富氟岩、矿经风化形成富氟土壤,使其上种植的食物含氟高,从而产生氟中毒.碘缺乏病的病源是病区岩石中贫碘,导致土壤、水体及食物中碘低而致病.并探讨了这两种地方病在贵州呈互补性分布,是由氟与碘的地球化学性质相似性及贵州省岩石地层分布的地域性所引起的.      

西安市秋冬季市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源

为探究城市市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源,在西安市市区(城区和郊区)及南郊山区设立3个采样点,采集细颗粒物、土壤及叶片样本.通过高通量测序法,解析不同采样点真菌与细菌群落结构,考察其时空变化特征;使用Source Track源解析技术对空气中微生物进行来源分析.结果表明,不同采样点真菌、细菌菌属差异较大,说明地理位置对空气中微生物的群落结构影响显著;冬季市区检测出较多的潜在真菌致病菌和细菌致病菌,且具有较高的相对丰度和多样性.通过源解析技术发现,在局部源叶片和土壤中,叶片表面微生物是空气中微生物的主要潜在源,且秋季叶片对空气中微生物的贡献率高于冬季.本研究不仅为空气中生物气溶胶的溯源研究提供了一定基础,也为深入了解大气中微生物污染特性和为我国空气环境质量评价与疾病预防提供一定的科学依据.     

青岛及崇明岛食用鱼和鸭中共平面多氯联苯与多氯萘的研究

利用HRGC-HRMS测定了青岛海鱼和上海崇明岛淡水鱼、鸭样品中共平面多氯联苯(co-PCBs)和多氯萘(PCNs)(均以脂肪计)的质量分数,并根据每日摄取量可能带来的健康风险进行了初步探讨. 青岛海鱼中w(co-PCBs)和w(PCNs)平均值约为4 041和225 pg/g,崇明岛淡水鱼约为3 318和640 pg/g. 崇明岛鸭肉中w(co-PCBs)和w(PCNs)平均值分别约为966和43.8 pg/g. 青岛海鱼中PCNs同系物组成(以5-CNs和3-CNs为主)与崇明岛淡水鱼完全不同. 与国内外其他地区鱼和家禽相比,其污染物含量均较低. 所有样品中co-PCBs的毒性当量浓度(WHO-TEQ)为0.68～11.40 pg/g,PCNs的毒性当量浓度(WHO-TEQ)为0.001～0.210 pg/g. 根据当地人群的饮食习惯,两地人群co-PCBs和PCNs每日摄入量远低于WHO对普通人群规定的每日容许摄入量,因此不会对人群健康产生严重的负面效应.      

福州城郊冬夏两季大气中HCHs和DDTs分布特征

2010年冬、夏两季,利用大流量采样器采集了福州市大气样品,并用气相色谱-电子捕获检测器(GC-mECD)分析其中六六六(HCHs)和滴滴涕(DDTs)残留水平、分布特征及来源.结果表明,大气ΣHCHs浓度范围为28.04~413.0 pg/m3,总体而言,城区高于郊区,夏季高于冬季,气相高于颗粒相;气相中HCHs浓度夏季高于冬季,颗粒相中则相反;夏季气相中HCHs浓度显著高于颗粒相,而冬季气相与颗粒相中HCHs浓度基本相当.4种HCHs异构体中,气相与颗粒相中均是δ-HCH相对含量最高.大气ΣDDTs浓度范围为146.5~897.8 pg/m3,总体而言,郊区高于城区,冬季高于夏季,颗粒相高于气相;气相中DDTs浓度夏季高于冬季,颗粒相中则相反;冬季颗粒相中DDTs浓度显著高于气相,而夏季颗粒相与气相中DDTs浓度无显著差异.4种DDTs异构体/同系物中,气相中o,p′-DDT的相对含量最高,颗粒相中o,p′-DDT和p,p′-DDT相对含量较高.来源解析表明,福州城郊大气中HCHs非历史污染,存在林丹的使用或输入;大气中可能存在DDTs输入,并可能有大量三氯杀螨醇的输入.     

杭州北里湖春、夏季大气氮、磷沉降研究

采集与分析了杭州北里湖2010年2月-7月这半年中干湿沉降,并计算了大气TN,TDN(总溶解氮),TP和TDP(总溶解磷)的干湿沉降通量的基础上完成的.结果表明,在北里湖地区N沉降以湿沉降为主,占61.5%,并且N沉降中主要是TDN,平均值86.7%;P沉降以干沉降为主,占61.2%,TDP占49.1%.湿沉降中TN时北里湖的富营养化有一定影响,而TP的影响比较小.TN,TP湿沉降通量与降水量相关度比较高,但TN,TP沉降通量月际变化幅度却比较小,平均为427.45和5.96 kg/km2.后3个月中TDN沉降通量低于前3个月,有利于减轻北里湖的富营养化.通过与太湖地区N,P沉降的比较,发现城市环境对N,P沉降影响很大.     

临汾市蔬菜中滴滴涕和六六六的残留与风险评价

通过采集临汾市居民普遍食用的10种蔬菜,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行检测.研究结果表明,滴滴涕和六六六在10种蔬菜中均有检出,∑DDTs的残留量为1.67~6.68 ng·g~(-1),∑HCHs的残留量为0.43~4.75 ng·g~(-1),其中含量最高的是西葫芦(∑_(10)OCP为(8.73±0.75)ng·g~(-1)).采用农粮组织和世界卫生组织(FAO/WHO)规定的可接受的每日摄取量(ADI)来进行暴露量分析,平均而言,各年龄段人群对γ-HCH和DDTs的日均口摄暴露量(EDI)值远低于FAO/WHO所规定的ADI值.由于食物残留浓度、个体体重及膳食结构变异较大,导致个体暴露水平差别较大,儿童的EDI值要高于同性别的其他年龄段人群,同一年龄段女性的EDI值普遍高于男性.通过美国环境保护局(USEPA)提出的潜在风险评价,对致癌和非致癌的健康危害分别进行评价,在目前的消费量下临汾居民食用蔬菜引起的非致癌风险较低,食用蔬菜而摄入的HCHs对人体具有潜在的致癌风险,其中儿童作为易感人群的致癌风险更高.     

唐山市和北京市夏秋季节大气VOCs组成及浓度变化

2007年和2008年6～9月,利用前级浓缩-气相色谱/质谱法,对唐山市大气中挥发性有机物的组成及浓度变化进行了采样分析研究.2008唐山市大气VOCs平均浓度为163.5×10-9C(碳单位体积比,下同),其中饱和烷烃占45.9%、芳香烃占29.9%、烯烃占5.9%、卤代烃占18.8%;相对2007年同期唐山大气VOCs平均浓度340.4×10-9C下降了51.9%,苯系物下降幅度最大为66.5%,卤代烃中工业排放的二氯苯浓度有所上升;2008唐山市大气VOCs比同期北京大气VOCs浓度低8.5%,奥运时段VOCs变化表明,唐山市大气VOCs除交通源外工业排放也是大气污染的重要来源.