洲际传输对我国对流层臭氧影响的数值模拟

采用MOZART-4模式并引入在线源追踪方法量化分析北美和欧洲对我国对流层臭氧（O₃）的贡献,整体来说模拟值能较好地与观测值对应.结果表明,北美和欧洲对流层对我国近地层O₃贡献较低,夏季体积分数分别为0.3×10^-9和0.6×10^-9;冬季略高,均为0.9×10^-9.北美对我国自由对流层O₃贡献较高,不同季节体积分数峰值均超过3.8×10^-9,而欧洲对我国自由对流层的贡献在夏季最高可达7.3×10^-9.呈现以上特征的原因是虽然冬季弱光照条件不利于O₃生成,但东亚的下沉气流能增加北美和欧洲对我国近地层O₃的贡献;夏季北美和欧洲对流层内O₃的生成量大幅增加,但地中海沿岸的下沉气流能减少北美和欧洲大陆西岸对中国O₃的贡献而对欧洲整体影响较弱.此外中国地表的上升气流也会减少北美和欧洲对中国近地层O₃的贡献.HYSPLIT模拟的输送路径表明冬季由于下沉气流的影响,北美近地层气团难以传输至我国,而自由对流层有13条轨迹到达我国;此时欧洲在东亚下沉气流作用下不同高度均有较多轨迹到达我国.夏季受地中海下沉气流影响北美没有到达中国的轨迹,欧洲到达我国的轨迹同样为一年中最少.     

全球近地层臭氧时空分布特征及其来源解析

根据东亚酸沉降网（EANET）和全球温室气体数据中心（WDCGG）等观测资料,对比各地区近地面O₃的季节变化特征,在全球大气化学传输模式MOZART-4中引入在线源追踪方法,结合收支分析,确认各项作用对不同地区O₃的贡献量.研究表明,模拟结果能够再现各地区O₃的季节变化特征以及收支量：清洁背景地区（海洋站居多）近地面O₃各项收支量较小,体积分数在-3×10^-9-3×10^-9/d之间,且净的化学作用大多处于损耗O₃的状态;大多数陆地测站净的光化学作用为产生O₃（约33.8×10^-9/d）.近地面O₃的源主要来自对流层内部,平流层的贡献较小（约10×10^-9）.对于极地及清洁背景地区,平流层的贡献是O₃季节变化的重要原因.平流层的贡献呈现明显的季节变化,即冬季最大（约20.7×10^-9）,夏季最低（约2×10^-9）.     

东海海水和大气中挥发性卤代烃的分布

运用吹扫-捕集气相色谱法于2016年6月对东海海水和大气中5种短寿命挥发性卤代烃的浓度含量、分布来源特征及海-气通量进行了研究.结果表明,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为8.93（0.39~23.49） pmol/L、15.02（4.77~32.75） pmol/L、0.97（0.30~2.16） pmol/L、9.35（6.8~18.46） pmol/L和12.24（2.60~50.04） pmol/L.受陆源输入、水团和生物活动释放的影响,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂和CHBrCl₂的浓度分布呈现近岸高远海低的趋势,CHBr₂Cl和CHBr₃浓度呈现点状分布.相关性分析发现CHBr₃和Chl-a存在显著相关性,推断浮游植物生物量可能影响CHBr₃的浓度分布.大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为3.52×10^-12（1.72×10^-12~10.00×10^-12）、3.82×10^-12（0.20×10^-12~34.95×10^-12）、1.40×10^-12（0.46×10^-12~6.18×10^-12）、1.55×10^-12（0.16×10^-12~4.66×10^-12）和6.63×10^-12（2.20×10^-12~11.61×10^-12）.受陆源气团输送、生物生产和气象条件的共同影响,春季大气中5种短寿命挥发性卤代烃浓度分布较为复杂.海-气通量的估算结果表明春季东海是大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃的源.     

全球和东亚地区CH4浓度时空分布特征分析

利用最新的AIRS卫星观测资料分析了2002年12月~2016年11月全球和东亚地区（70°~140°E,10°~55°N）CH₄浓度的时空变化分布特征.研究发现,2003~2016年,全球CH₄年平均浓度从1774.2×10^-9增加到1789.1×10^-9,年增长率约为1.1×10^-9/a;东亚地区CH₄年平均浓度从1811.5×10^-9增加到1841.0×10^-9,年增长率约为2.0×10^-9/a.在美国西南部、南美洲南部、澳大利亚东南部、中国青藏高原和东北地区等地上空,CH₄浓度增幅比较明显,而在北美洲的东北部上空,CH₄浓度出现负增长.北美洲东北部和俄罗斯东部等地上空CH₄浓度的变化与温度变化呈正相关;如在冬季,该地区温度与周围地区相比更低,同时CH₄浓度更低.本文利用近10a的卫星数据获得了CH₄浓度的垂直廓线,显示不同纬度带CH₄浓度均随着高度的升高逐渐减小,且高纬度地区CH₄浓度减小的最快.近年来,在低纬度地区对流层中低层CH₄浓度变化较为明显.在对流层低层（850hPa）,北半球CH₄浓度随着纬度增加逐渐变大;在南半球则随着纬度增加先减小后变大.而在平流层内,CH₄浓度在赤道处最大,且随着纬度的升高逐渐减小.此外,CH₄的浓度分布存在明显的季节变化：在北半球,大部分地区夏季CH₄浓度高于冬季（约20×10^-9~40×10^-9）,但在撒哈拉沙漠和中国新疆塔里木盆地等地区上空,冬季CH₄浓度高于夏季（约40×10^-9~60×10^?9）.在冬季,中国四川西部上空的CH₄浓度要比青藏高原上空高（约100×10^-9~120×10^-9）.     

国庆期间南岭背景大气中PAN的浓度特征与来源

为了评估华南地区国庆期间频发的大范围区域光化学污染事件对华南背景大气的影响,2018年国庆节前后（9月19日~10月19日）,在广东南岭国家大气背景站对光化学污染的代表产物过氧乙酰硝酸酯（PAN）开展了连续在线观测,并对PAN的浓度特征和来源进行了分析.结果表明,研究期间南岭PAN的平均体积浓度为（0.66±0.54）×10^-9,最大值为2.33×10^-9,显著高于国内外其他背景站点（（0.21~0.44）×10^-9）,且PAN的夜间浓度一直维持在较高的水平;PAN和O₃（r=0.90）、NO₂（r=0.87）的相关性较强,通过PAN和O₃的线性拟合估算出O₃的大气背景体积浓度为（46.22±0.65）×10^-9,表明南岭光化学反应十分活跃;受区域光化学污染事件的影响,国庆期间南岭PAN的浓度显著升高,达到（1.18±0.45）×10^-9,而同期NO/NO₂比值降低,导致PAN大气寿命延长,有利于PAN的本地累积;结合气团后向轨迹,潜在源贡献分布以及前体物NO₂的全国分布特征分析,发现国庆期间高浓度PAN主要来自湖南,湖北、河南、江西等华中地区.     

江西景德镇站大气CH4和CO季节变化及源解析

基于江西景德镇温室气体站2017年12月~2018年11月筛分获得的CH₄及CO大气本底和污染浓度数据,对大气CH₄和CO浓度季节变化及其排放源特征进行研究,结果表明：大气CH₄和CO本底浓度季节变化特征与浙江临安本底站类似,即夏季低而冬季高,而夏季江西地区水稻田和湿地排放导致CH₄污染浓度显著抬升,相比本底浓度抬升幅度可达133.9×10^-9,冬季受西北部地区取暖排放的区域输送的影响,1月CO污染平均浓度较本底浓度抬升达227.2×10^-9.基于本底数据及污染数据,结合后向轨迹模型分析发现景德镇站大气CO潜在排放源主要分布在湖北东南部（四季）、安徽（秋冬季）、山东中部（秋季）、长江三角洲上海及杭州（夏秋季）、湖南东部和江西地区（冬季）等区域,其中冬季湖南东部和江西地区贡献率达53.7%,CH₄排放源主要集中在江西地区（夏季）、长江三角洲杭州、南京及安徽南部覆盖区域（夏季）、湖北东南部（夏秋季）以及安徽（秋季）、山东中部（秋季）等区域,夏季南京、杭州及安徽南部覆盖区域的CH₄排放对景德镇站CH₄浓度抬升的贡献率达到69.5%.大气CH₄及CO呈现较好的相关性,冬季其相关系数可达0.86,受CH₄和CO源汇季节变化影响,CH₄/CO排放比呈现冬季低值（0.31）、夏季高值（1.06）.     

五台山大气CO2本底浓度及源汇特征

基于五台山站2017年1月~2020年12月的大气CO₂连续观测资料,采用平均移动过滤法（MAF）和后向轨迹分析方法,对五台山大气CO₂本底浓度及源汇特征进行研究.结果表明：五台山大气CO₂浓度受到区域或局地源汇的影响,筛分后的CO₂本底小时浓度振幅为44.9×10^-6,小于未经筛分的CO₂浓度振幅94.7×10^-6.2017~2020年CO₂本底浓度呈逐年上升趋势,但增幅放缓;抬升浓度占比有所下降,吸收浓度占比波动较小,表明人类活动对CO₂浓度的影响逐年减弱,而五台山周边地区陆地生态系统碳汇作用相对稳定.CO₂本底浓度夏季最低,秋冬季次之,春季最高;日变化夏季最明显,峰谷值分别出现在05：00和16：00,其他季节日振幅仅在0.7×10^-6~1.8×10^-6之间.与本底浓度相比,抬升浓度的差异值自10月至翌年3月明显增大,而吸收浓度的差异值在6~9月最显著,分别反映出人为活动排放源以及陆地生态系统吸收汇对CO₂本底浓度的影响.源汇浓度日变化均为单峰结构,抬升浓度白天高、夜间低,吸收浓度刚好相反.春、秋和冬季造成CO₂浓度明显抬升的地面风向主要为西南风,且随风速的增加CO₂浓度能够保持较高水平,而夏季主要为东北偏东风;春、夏季,2~4m/s的风速有利于进一步降低CO₂吸收浓度.后向轨迹分析表明,气团远距离输送对源汇浓度的影响除了取决于气团途径区域的CO₂排放情况,还与气团的空间垂直输送路径有关.     

云南边境五城市空气污染物分布特征

利用2015~2021年云南省5个边境城市6种常规大气污染物的质量浓度数据,探究其污染特征、时空变化及空间异质性。结果表明,研究区域污染物年际浓度变化起伏较大,PM₁₀、PM_2.5年均浓度分别为(42.6±8.2),(25.4±4.2)µg/m³,均低于中国《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)二级浓度限值。PM、NO₂和O_3-8h月均浓度呈U型变化趋势,其中3月份浓度最高。5个城市PM和NO₂浓度季节变化均表现为:春季>冬季>秋季>夏季,O_3-8h表现为:春季>夏季>秋季>冬季,而CO冬季污染程度最小,SO₂无明显的季节变化规律。根据Sen-MK的逐日浓度趋势分析,污染物总体呈现下降趋势,其中PM₁₀下降速率最高达11×10^-3µg/(m³×d),而O_3-8h呈现上升趋势。变异系数(COD)表明,污染物的空间分布极不均匀,特别是SO₂的COD均大于0.2,春季O_3-8h空间分布更加均匀。Person相关分析表明,PM与NO₂、CO、O_3-8h表现出较强的相关性,且西双版纳(BN)PM与其他大气污染物相关性较其他城市强。     

深圳市秋季大气臭氧立体分布特征

利用大气O₃探测激光雷达在深圳市东部生态区和西部城区同步开展垂直观测,探究了2018年深圳市O₃立体分布在秋季光化学污染活跃期至冬季非活跃期的演变过程.结果表明：光化学反应活跃的10月,东部地面O₃浓度相对于西部地面高出约128%;地面向上至450m,O₃浓度在东部生态区发生快速降低,而在西部城区由于存在“滴定效应”,O₃浓度随高度升高而升高;450m~2km,东、西部O₃浓度均随高度升高而降低,西部城区O₃浓度水平超过东部生态区约30%;2km以上高空,东、西部O₃浓度趋同（70μg/m³）,并保持稳定,为具深圳市秋季O₃污染过程提供了较高的大气背景浓度.高污染期间,深圳市大气边界层内O₃浓度变化较为一致,西部高空的O₃区域传输作用更加显著.秋季至冬季光化学反应逐渐减弱,深圳市O₃浓度的水平和垂直空间差异逐渐减小,冬季的深圳市O₃污染基本受大气背景控制.     

长三角地区全氟温室气体本底特征及来源

采用位于长三角地区的临安区域大气本底站罐采样获得的全氟温室气体（PFCs、SF₆、NF₃、SO₂F₂）浓度,分析2011~2020年该地区大气中全氟温室气体的浓度分布特征和变化趋势.结果显示,临安站绝大部分全氟温室气体的浓度均呈现逐年升高的变化趋势,至2020年长三角地区全氟温室气体本底浓度分别达到（86.30±0.52）×10^-12（CF₄）、（5.03±0.00）×10^-12（C₂F₆）、（0.70±0.01）×10^-12（C₃F₈）、（1.82±0.00）×10^-12（c-C₄F₈）、（10.44±0.01）×10^-12（SF₆）、（2.36±0.04）×10^-12（NF₃）、（2.61±0.05）×10^-12（SO₂F₂）.长三角地区大部分全氟温室气体的本底浓度与全球本底值接近.通过对临安站全氟温室气体污染浓度的潜在源贡献作用（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）分析显示,临安站全氟化碳PFCs （CF₄、C₄F₁₀、C₂F₆、C₃F₈、c-C₄F₈）的潜在源区主要包括山东、江苏、安徽、上海、浙江中北部和江西东北部地区,NF₃、SF₆、SO₂F₂的潜在源区则集中在江苏中南部、上海、浙北地区.     

深圳市冬季夜间大气中N2O5污染特征

于2022年1月2~17日在深圳进行了为期15d的观测,基于化学电离飞行时间质谱仪器（ToF-CIMS）对气态N₂O₅和HNO₃进行了现场测量.冬季N₂O₅的夜间平均浓度为（174.3±262.0）×10^-12,最高可达到4535.1×10^-12.较高的N₂O₅反应活性表明夜间化学活动活跃,τ（N₂O₅）^-1平均值在8.3×10^-2s^-1,通过N₂O₅非均相水解反应形成的硝酸盐潜力大.通过对NO、NO₂、O₃和pNO₃^-的同步测量,量化表征了深圳市冬季夜间活性氮的化学行为;此外,通过奇数氧的收支分析发现,夜间HNO₃和pNO₃^-占据了O_x的主要成分且当（HNO₃+ pNO₃^-）系数为1.5时收支闭合,这表明N₂O₅的非均相水解是冬季夜间O_x去除的关键机制.     

深圳大学城园区典型OVOCs污染特征与来源解析

采用质子转移反应质谱仪（PTR-MS）对深圳大学城园区2017年不同季节（分干湿两季）的6种典型OVOCs和其他非甲烷烃类（NMHCs）进行连续在线监测,分析其干湿季的浓度特征与日变化规律,并应用光化学龄的参数化方法开展OVOCs的来源解析.结果表明,在观测的6种OVOCs中,甲醇的平均浓度最高,达10×10^-9~12×10^-9,其次是乙酸、丙酮和乙醛,约2~5×10^-9,甲酸和丁酮的含量最低,仅1×10^-9~2×10^-9.通过日变化观察到的OVOCs湿季峰值浓度时间明显早于干季,乙醛表现出与臭氧（O₃）相似的日变化特征,揭示了其可能存在二次来源;甲醇和丁酮的峰值浓度时间均早于O₃,可能存在重要的一次排放源.采用光化学龄模型解析出日间污染物来源比例：在污染较重的干季,甲醇、乙醛、丙酮和丁酮的人为一次源占主导,甲酸和乙酸的二次源是主要贡献者;在较清洁的湿季,天然源成为乙醛、丙酮、丁酮、甲酸和乙酸的主要来源.     

近地层O3污染对作物产量与经济损失的影响——以江苏省冬小麦和水稻为例

利用2015年冬小麦和水稻主要生长季期间江苏省各城市逐时O₃浓度观测资料,分析了O₃浓度和AOT40的变化特征,评估了O₃对冬小麦和水稻产量的影响,并估算了其造成的经济损失.结果表明：①冬小麦和水稻主要生长季期间,江苏省平均O₃浓度分别为80.1μg/m³和83.8μg/m³,呈单峰型的日变化规律.空间上,O₃呈现南低北高,东部沿海地区高于西部内陆地区的特征.②冬小麦主要生长季期间,江苏省各市AOT40指数范围为3.08~14.47μL/L·h.水稻主要生长季期间,江苏省各市AOT40指数范围为10.79~21.67μL/L·h.③在当前O₃浓度水平下,近地层O₃对江苏省冬小麦和水稻平均相对产量的损失率分别为23.9%和16.5%,产量总损失分别为368.7万t和385.8万t,经济总损失分别为87.01亿元和106.48亿元.因此,急需采取有效控制措施,降低O₃污染造成的农业损失.     

阿克达拉大气本底站甲烷浓度特征及影响因素

利用2009～2019年阿克达拉国家大气本底站CH4浓度数据、气象要素数据,使用随机森林模型、后向轨迹模型聚类分析方法对其CH4浓度变化特征和影响因素进行分析.结果表明,10a间阿克达拉站CH4浓度增长明显,年平均浓度为(1934.30±30.94)x10-9,平均增长率0.45％;季节变化呈现秋冬高、春夏低的特征,冬...     

北京地区大气氨时空变化特征

在北京城区和上甸子本底地区分别开展了为期3a和1a的NH₃在线观测,并结合风向、风速、温度、相对湿度等气象因素的变化特征,分析了北京地区NH₃浓度水平、年季特征及影响因素.结果发现,北京城区和本底地区的NH₃年均浓度分别为（32.5±20.8）×10^-9V/V和（11.6±10.3）×10^-9V/V,北京城区的NH₃浓度高于大多数国内外主要城市和地区的NH₃浓度水平.城区和本底地区NH₃浓度年变化特征为夏季高,分别为（34.1±6.8）×10^-9V/V和（11.1±2.2）×10^-9V/V,冬季低,分别为（19.7±9.3）×10^-9V/V和（2.4±0.6）×10^-9V/V.NH₃的日变化特征受气象因素影响明显,其结果表明,春季城区NH₃浓度峰值出现在15：00,而本底地区受西南风影响在20：00达到峰值;夏季城区NH₃浓度最高值在7：00出现,本底地区则呈现双峰值（分别在09：00和22：00）;秋季城区和本底地区的日变化规律一致,均在22：00出现峰值;冬季城区的峰值出现时间晚于本底地区,峰值分别出现在23：00和20：00.西南风是造成本底地区NH₃浓度升高的主要原因,春季和夏季,随着西南向风速的增大,NH₃浓度显著升高.城区的NH₃浓度则主要受到局地排放的影响.浓度权重轨迹法的研究结果发现,北京、天津、河北及河南北部地区是影响北京地区大气NH₃的主要源区.